污灌区农田土壤-作物体系重金属复合污染及健康风险评价

赵颖 王飞 乔鹏明

摘要：对山西太原小店污灌区土壤和主要农作物产品取样调查，分别测定分析了土壤和农作物中砷（As）、汞（Hg）、鎘（Cd）、铬（Cr）、铅（Pb）、铜（Cu）、锌（Zn）等重金属的含量。 同时，通过综合污染指数评价了农田土壤的污染状况，并利用危险商（HQ）法评价了食用当地农作物产品对成人和儿童造成的重金属健康风险。结果表明，农田土壤重金属污染属于警戒或轻度污染。参照GB 2762—2017《粮食卫生标准》，农作物中重金属的综合污染指数由大到小为马铃薯>西葫芦>茄子>黄瓜>西红柿>生菜>春玉米>糯玉米，农作物整体上属于安全等级;从健康风险指数来看，食用根茎类蔬菜对成人具有潜在健康风险;对儿童而言，除谷物外，其他4类作物均对儿童具有潜在健康风险，且重金属通过本地农作物产品摄入对成人造成的健康风险略高于儿童。

关键词：污染农田;土壤;农产品;重金属;健康风险

中图分类号： X53  文献标志码： A  文章编号：1002-1302（2020）23-0270-05

近年来，我国土壤环境质量不断下降，主要是因为工业“三废”以及城市生活垃圾等的不恰当的处置与排放[1-2]。农田土壤是农产品的主要产地，也是污染物的主要载体。 研究人员目前主要对污灌区土壤重金属污染与积累状况及农作物重金属累积量的相关性等方面进行了探讨，这些研究对于揭示污灌对土壤和农作物重金属分布特征、运移规律、累积效应及其生态环境影响具有重要的促进作用[3-8]。 已有研究多集中在南方农田周围的老工业区，对于北方半干旱地区污灌区对土壤农作物系统重金属积累及其对人体健康风险评价的报道尚少。

山西省太原市小店区位于太原市东南部，由于水资源短缺，该区主要采用污水进行农业灌溉，已有30多年历史;虽然缓解了用水紧张，但也使得该区的土壤受到污水中有毒有害物质不同程度的污染，影响了作物的质量，甚至危及人体健康。本研究对山西省太原市小店污灌区农田土壤重金属含量进行测定，以山西省土壤背景值作为对照，分别运用单因子指数法和内梅罗综合指数法对土壤、作物中重金属的污染水平进行评价，对土壤有效态重金属和作物中全量重金属的相关关系进行分析，同时对作物的健康风险进行评价，以期了解小店污灌区重金属的污染水平，同时了解重金属通过土壤-作物体系对人类的健康风险。

1 材料与方法

1.1 研究区概况和样品采集

研究区位于山西省太原市小店区（图1），该研究区主要使用汾河一坝东干渠、北张退水渠和太榆退水渠的污水灌溉，灌溉污水主要包括经杨家堡污水处理厂处理过的工业废水、沿途汇入的城镇生活污水、部分未经处理的工业废水（如禽畜养殖场、食品加工厂），有超过20年的污灌历史。该区域属于暖温带大陆性季风气候，年平均气温约 9.5 ℃，年平均降水量442 mm，研究区主要土壤类型为褐土，土壤整体偏弱碱性。

在研究区3条污灌渠附近于2016年7月采集土壤样品，采用网格布点法按照污水渠流向共布设35个采样点位（图1）。土壤：用木铲采集0～20 cm表层土壤，每个采样点采用对角线法采集1个混合样，经四分法取出 500 g土样带回实验室自然风干，研磨过200目尼龙筛，装磨口玻璃瓶待测。蔬菜和谷物：蔬菜或谷物成熟后，在所布设的土样点位附近采集5株植物样品，带回实验室清洗烘干后研磨过20目尼龙筛，保存待测。合计35个土壤样品和35个蔬菜样品。

1.2 样品分析

将HNO3-HCl混合液（体积比1 ∶ 1）于沸水浴中消煮2 h后用于总砷（As）、总汞（Hg）含量的测定。用石墨炉-原子吸收光谱法测定总镉（Cd）、总铅（Pb）含量[9];用火焰-原子吸收光谱法测定总铬（Cr）、总铜（Cu）、总锌（Zn）含量[10];用原子荧光法测定As和Hg的含量[11]。

1.3 重金属污染评价

污染评价参考值以GB 15618—2008《土壤环境质量标准（修订）》中二级限量值作为标准（表4），采用内梅罗综合污染指数法评估污染状况。

P综=CiSi2mean+CiSi2max2。

式中：Ci是土壤重金属i的实测值;Si是重金属i 的评价标准值;（Ci/Si）mean和（Ci/Si）max分别为平均单因子污染指数和最大污染指数。P综为内梅罗综合指数，评价等级划分标准：P综≤0.7，安全;0.7﹤P综≤1，警戒;1﹤P综≤2，轻度污染;2﹤P综≤3，中度污染;P综>3，重度污染。

1.4 农产品健康风险评价

单一重金属潜在的非致癌风险评价参数为风险系数（HQ）[12]，该方法假定污染物吸收剂量等于摄入剂量，以人体摄入污染物剂量与参考剂量的比值作为评价标准。计算公式如下：

式中：CDI为慢性日均暴露量，表示单位体质量单位时间的污染物摄入量，mg/（kg·d）;RfD0表示重金属经口毒性参考剂量，mg/（kg·d）;CF表示重金属均值，mg/kg;IR表示每人每日农产品摄入量，kg/d;EF表示暴露频率;ED表示平均暴露的持续时间，年;BW表示平均体质量，kg;AT表示平均暴露时间，d;各参数取值见表1[12-16]。

根据相关文献报道[17-19]，本研究选择参数如下：IR成人蔬菜摄入率0.301 kg/d，儿童蔬菜摄入率0.231 kg/d;成人玉米摄入率为0.15 kg/d，儿童玉米摄入率0.1 kg/d;ED成人30年，儿童7年;BW成人63.5 kg，儿童25.6 kg;RfD0（Zn）=3×10-1 mg/（kg·d），RfD0（Cu）=4×10-2 mg/（kg·d），RfD0（Cd）=1×10-3 mg/（kg·d），RfD0（Cr）=3×10-3 mg/（kg·d），RfD0（As）=5×10-2 mg/（kg·d），RfD0（Pb）=3.5×10-3 mg/（kg·d），RfD0（Hg）=3×10-4 mg/（kg·d）。

多种重金属潜在的非致癌风险评价参数为风险指数（HI），计算公式如下：

可见，风险指数等于风险系数之和，当HI>1 时，表明有潜在健康风险。

1.5 数据处理

数据处理采用Excel 2010和SPSS 19.0 进行统计与相关性分析。

2 结果与分析

2.1 小店污灌区农田土壤重金属含量特征及污染评价

由表2可知，小店污灌区不同区域土壤中重金属含量分布差异较大，Cd、Pb、Cr、As、Hg、Cu、Zn含量分别为0.15～0.82、9.85～69.74、44.32～130.12、9.57～24.19、0.08～0.49、20.40～70.51、55.00～252.72 mg/kg，其平均值由大到小依次为Zn>Cr> Cu> Pb>As>Cd>Hg。研究区所有重金属含量均高于太原市土壤环境背景值，但均低于国家二级标准值。变异系数（CV）反映了总体样本中各采样点的平均变异程度，若CV<10%，则为弱变异性，若10%≤CV<100%，则为中等变异性，若CV>100%，则为强变异性[20]。小店污灌区7种重金属含量的变异系数为32.92%～65.29%，属于中等变异性。

由表3可以看出，研究区土壤重金属的单因子污染指数平均值均小于1，表示未污染;其中As和Cd的单因子污染指数最大，是污染的主要贡献因子。研究区重金属污染的综合指数为0.63，土壤处于安全等级。但各采样点的综合污染指数差异较大，分布在污灌区中部的采样点综合污染指数较大，为0.85～1.11，属于警戒或轻度污染等级，表明土壤作物开始受到污染。

2.2 小店污灌区作物重金属含量特征与污染评价

不同种类农作物重金属含量如表4所示，蔬菜重金属含量评价采用 GB 2762—2017《粮食卫生标准》（表5）;结果显示，除根茎类作物的Cd以外，其余作物中重金属含量均未超过规定的限值标准。由于没有Cu和Zn的作物含量限值标准，所以未对其含量是否超标进行评价。作物中其余5种重金属的含量差异大，总体上从高到低排序为Cr>As>Pb>Cd>Hg，这是由于作物对不同类别重金属的吸附物特性有关。As、Cr、Pb在8种作物中的含量均接近，说明As、Cr、Pb在这些作物中的吸附能力相近，而Hg在所有作物中的含量均较低，且远低于其他几种重金属的含量，说明这些作物在对5种重金属的吸附能力中对Hg的吸收富集能力最弱。Cd在根茎类和瓜菜类中的含量较高，在根茎类中超过卫生标准限值，在瓜菜类中也接近于卫生标准限值。

由表6可知，从单因子污染指数来看，As、Hg和Cr的单因子污染指数均小于1，表明该研究区这五大类作物未受到As、Hg、Cr的污染;Pb单因子污染指数的平均值为0.935，在5种重金属中单因子污染指数最高，其中瓜菜类的西葫芦、黄瓜的Pb污染指数均大于1，表明瓜菜类受到Pb污染; 根茎类Cd污染指数大于1，表明根茎类受到Cd污染。

从内梅罗综合污染指数看，五大类8种作物尚未受到重金属的严重污染，其综合污染指数由高到低依次为马铃薯、西葫芦、茄子、黄瓜、西红柿、生菜、春玉米、糯玉米。马铃薯、茄子、黄瓜、西葫芦的指数均大于1小于2，说明其重金属污染已经在轻度污染水平，而茄果类的西红柿、叶菜类和谷物的综合污染指数均≤0.7，其重金属污染等级属于安全等级。当地居民应当多食用和种植叶菜类和谷物，减少根茎类和瓜菜类的使用和种植，以降低其使用引起的健康风险。茄果类蔬菜的种植应根据不同蔬菜种类对重金属的吸附特性，视情况而定。

2.3 小店污灌区农作物健康风险评估

由表7可知，研究区中Cd和Cr对成人和儿童的风险系数在7种重金属中是最高的，说明在研究区Cd和Cr对人类的健康风险最大。从风险指数来看，对成人而言，根茎类的具有潜在健康风险;对儿童而言，除了谷物外，其他4类作物均对儿童具有潜在健康风险，这与周雅等的研究结果[21]一致。这主要是由于儿童的身体仍在生长发育，各个器官尤其是排毒器官的功能仍不完善，其对重金属等有毒有害物质更为敏感[22]。食用相同的蔬菜和谷物，儿童的健康风险高于成人。

4 结论

研究区的重金属含量均高于太原市土壤环境背景值;但低于我国土壤环境质量二级标准。农田土壤As和Cd的单因子污染指数最大，是污染的主要贡献因子。分布在污灌区中部的采样点综合污染指数较大，属于警戒或轻度污染等级。

农作物中重金属的单因子污染指数均值均小于1，其均值排序由大到小顺序为Cr>Pb>As>Cd>Hg。农作物中重金属的综合污染指数排序为马铃薯>西葫芦>茄子>黄瓜>西红柿>生菜>春玉米>糯玉米，基本上属于安全等级。其中根茎类和瓜菜类重金属污染等级属于轻度污染水平，而叶菜类和谷物重金属污染等级属于安全等级。

单个重金属健康风险评价结果显示，7种重金属的健康风险指数（HQ）均小于1。但多种重金属潜在的非致癌风险评价参数结果显示，食用根茎类的蔬菜對成人具有潜在健康风险;对儿童而言，除了谷物外，其他4类作物均对儿童具有潜在健康风险，且重金属通过本地蔬菜和谷物产品摄入对成人造成的健康风险略高于儿童。

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