高活性低硅铝比中空ZSM-5沸石研究获进展

近日，中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心生物基材料与仿生构筑研究部与英国曼彻斯特大学合作制备出高活性低硅铝比中空ZSM-5沸石，该研究成果刊登在《德国应用化学》杂志上。

ZSM-5沸石由于其微孔结构(孔径为0.51～0.56 nm)和可调变的固体酸特性，在石油裂解、石化产品精制方面发挥着重要的作用。由于沸石微孔限制反应物传质，近几十年以来研究重点一直是提高反应物对沸石酸性位的可接触性以提高其催化活性。通常采用碱液后处理选择性脱硅刻蚀出晶内介孔来提高沸石酸性位的可接触性。但是由于沸石母相中四配位铝对脱硅起抑制作用，这种方法只适用于合成硅铝比较高的ZSM-5沸石，合成具有良好可接触性的低硅铝比ZSM-5沸石仍是一个具有挑战性的课题。

该研究团队通过高温快速老化沸石合成母液制备出含有非骨架铝的沸石母相，再通过四丙基氢氧化铵溶解、再结晶将非骨架铝转化为骨架铝，同时形成中空结构。该方法因采用含有非骨架铝的沸石作为母相，打破了四配位骨架铝对沸石溶解、再结晶的限制，从而制备出硅铝比低至16的中空ZSM-5沸石。

低硅铝比中空ZSM-5沸石在碳氢化合物裂解中，尤其是在大分子碳氢化合物裂解中表现出高活性、高稳定性和高丙烯选择性的特点。研究者通过脉冲场梯度核磁共振(PFG-NMR)研究了沸石催化剂的传质特性，表明低硅铝比中空ZSM-5沸石优异的催化性能来源于大量的可接触酸性位。

该方法除了适用于合成低硅铝比中空ZSM-5沸石之外，对其他中空杂原子掺杂沸石合成的技术路线也具有参考意义。