最小核临界事故源项分析

刘 锋，朱庆福

(中国原子能科学研究院 反应堆工程技术研究部，北京 102413)

核临界事故是指易裂变物质意外发生的自持或发散的中子链式反应所造成的能量和放射性物质释放事件，一般指瞬发超临界事故。压水堆元件制造化工转换生产线、浓缩铀气体扩散工艺流程、动力堆元件后处理工艺流程、零功率临界装置试验操作、易裂变物质的溶液倒料与贮存或处理、高浓度的铀和钚金属部件的贮运等环节均有可能发生临界事故。事故发生时会产生大量的瞬发中子和伽马射线，对附近的工作人员造成超剂量的辐射照射，甚至致人死亡[1]。因此，在可能发生临界事故的场所设置报警系统，对于快速响应临界事故并及时给出报警，促使现场工作人员迅速撤离该场所，进而降低事故对工作人员的辐射剂量，具有十分重要的意义。

为保证报警系统在事故状态下及时响应，需选择合适的安装位置以及设定合理的报警阈值，这均与临界事故源项直接相关。国内对于临界事故源项的研究资料较少。本文以国家标准为基础，建立事故源项理论分析模型，通过MCNP给出计算方法，计算得到不同最小核临界事故情况下源项参数，为分析临界事故提供数据参考。

1 最小核临界事故源项分析模型建立

国家标准GB 15146.9—1994中规定，所设置的核临界事故报警系统必须能探测到最小核临界事故[2]。该标准中将所关心的最小核临界事故规定为：在无屏蔽的条件下，60 s内在距反应物体2 m处的自由空气中所引起的中子和伽马辐射的总吸收剂量为0.2 Gy。

相对于报警系统安装厂房，易裂变材料的几何体积较小，在进行事故分析时可忽略形状影响，而将其简化为1个均匀球体模型。根据国家标准定义，源项计算满足如下假设条件：1) 球体源项半径R为临界半径Rc；2) 球体源项外无反射层，完全暴露在空气中；3) 在60 s内，距球体表面2 m处的空气吸收剂量共为0.2 Gy。

在国家标准基础上建立的计算模型如图1所示，此时无反射层情况下易裂变材料的临界质量也最小[3]。

图1 无反射层情况下最小核临界事故计算参考模型Fig.1 Reference model for calculating minimum nuclear criticality accident without reflecting layer

2 最小核临界事故源项计算及结果

对于最小核临界事故源项的分析可采用MCNP6进行计算[4]，数据库采用ENDFB-Ⅶ库。

2.1 临界半径计算

假设条件1为临界事故源项分析的基础，所以需先确定临界半径。MCNP没有自动确定临界尺寸的功能，所以需使用迭代法逐步计算临界半径Rc。类比于临界外推实验与临界外推公式[5-6]，先给定一初始半径R1，然后采用临界源KCODE模式进行临界计算，计算当前给定易裂变材料状态下的有效增殖因数k1，再调整易裂变材料几何半径为R2，重新进行计算得到有效增殖因数k2，然后根据式(1)外推或内插得到下次迭代计算半径R。将输入文件中半径修改为R，继续进行临界计算，迭代计算5、6次后即可得到keff=1时的临界半径Rc。在实际计算中，临界源KCODE模式下，每代粒子数为105，跳过前20代，运行200代，停止迭代计算条件为|keff-1|<0.002。

(1)

2.2 吸收剂量计算

在完成源项临界尺寸计算后，即可进行最小核临界事故源项其他相关参数的计算。国家标准中对最小核临界事故的定义通过中子和伽马的总吸收剂量给出，见假设条件3，所以需分别计算中子和伽马在空气中的吸收剂量。

图2 伽马在空气中的通量剂量转换因子Fig.2 Gamma flux-to-doseconversion factor in air

利用MCNP进行剂量计算，可使用体通量F4n卡和FMn乘子卡结合通量剂量转换因子。本文在计算中用到的伽马射线在空气中的通量剂量转换因子Kγ(ICRU47)和中子在空气中的通量剂量转换因子Kn[7]分别示于图2、3。也可通过能量沉积卡F6卡直接近似计算射线在空气中的吸收剂量，两种计算方式计算的结果偏差在1%以内。在实际计算中，剂量计算可同临界计算一起进行，计算结果的统计误差一般在0.2%以下。

图3 中子在空气中的通量剂量转换因子Fig.3 Neutron flux-to-doseconversion factor in air

在临界源KCODE模式下，由MCNP计算得到的中子吸收剂量Dn与伽马吸收剂量Dγ均等效为由1个裂变中子，经一定概率P泄漏，在距源项表面2 m处产生的剂量，根据式(2)即可得到最小核临界事故下的总裂变中子数Nfission。同时，还可得到中子伽马吸收剂量比，然后利用国家标准中的半经验公式(式(3))[2]，快速进行伽马报警系统阈值与有效作用半径的估算。

(2)

(3)

2.3 总裂变次数与等效源强计算

在事故后续的处理报告中，通常更关注事故的总裂变次数，通过总裂变次数可更直观反映临界事故的大小、总能量释放等。最小核临界事故总裂变次数F由式(4)计算得到。然而利用MCNP在对临界报警系统的设置分析中，总裂变次数不能直接用于计算，需给出具体的中子或伽马源强，其等效为总裂变中子数与中子或伽马泄漏率的乘积，见式(5)。

(4)

Nn=NfissionPn

Nγ=NfissionPγ

(5)

其中：ν为平均裂变中子数；Pn和Pγ分别为中子和伽马泄漏率，在MCNP输出文件Table 130中给出；Nn和Nγ分别为临界事故源项的等效中子源强和等效伽马源强。

2.4 各简化系统最小核临界事故源项计算结果

根据上述模型和计算方法，给出可能发生临界事故的各种简化系统的最小核临界事故源项参数计算结果。富集度100%的金属铀和金属钚临界裸球，其最小核临界事故理论计算结果列于表1。

表1 235U和239Pu理论计算结果Table 1 Theoretical calculation results of 235U and 239Pu

除去以上两种易裂变材料状态，在核燃料生产以及乏燃料后处理生产线还存在着多种易裂变材料的氧化物、溶液、沉淀等形态，为简化分析，选取几种特征易裂变材料进行计算分析，材料参数列于表2。对于U、UO2等难溶于水的材料，等效成该材料与水均匀混合的溶液状态。利用MCNP建模进行理论计算，其中部分材料的最小核临界事故总裂变次数计算结果示于图4，中子伽马吸收剂量比示于图5。

2.5 结果分析与讨论

根据上述各简化系统的最小核临界事故源项计算结果，结合中子和伽马泄漏率等参数，分析图4、5。

1) 对于金属U和固态UO2，随着235U富集度的升高，238U的含量逐渐减少，临界半径逐渐减小，中子和伽马被吸收概率降低，泄漏概率逐渐增多。铀作为重金属，本身也有一定屏蔽作用，对伽马射线的屏蔽较中子好，所以随着临界半径的减小，中子伽马吸收剂量比逐渐减少。固态铀系统中子伽马吸收剂量比取值范围为2.4～5.0。

2) 对于铀的均匀水溶液，同一浓度不同富集度的中子伽马剂量比差别不大。因为水对中子的慢化作用，使中子被吸收概率增大，而水对伽马射线吸收作用很小，且存在次级伽马射线的产生，所以在低浓情况下，泄漏中子在空气中的剂量小于泄漏伽马射线在空气中的吸收剂量，一般剂量比取值范围为0.1～0.7。对于难溶的等效均匀水溶液，当等效浓度高于一定程度，则中子伽马吸收剂量比超过1.0，且向着固态铀的吸收剂量比变化。

表2 不同形态易裂变材料计算参数Table 2 Calculation parameters of fissile materials with different shapes

图4 最小核临界事故总裂变次数计算结果Fig.4 Calculated result of minimum nuclear criticality accident total fission number

3) 本文所计算的不同组成成分钚溶液的吸收剂量比在不同浓度下差别不大，稀溶液中的中子伽马吸收剂量比变化范围为0.1～0.3，固态钚的中子伽马吸收剂量比最大不超过3.0。

图5 中子伽马吸收剂量比Fig.5 Neutron-gamma absorption dose ratio

4) 铀的最小核临界事故总裂变次数一般在1016～1018量级，而钚的最小核临界事故总裂变次数一般在1015量级。该计算结果与世界上公开发布的22起核燃料工厂临界事故[8]数据吻合。

3 结论

本文从国家标准出发，建立了最小核临界事故源项计算模型，给出了源项相关参数分析方法，利用MCNP程序计算得到了不同情况下无屏蔽裸球系统的临界半径、发生最小核临界事故时产生的总裂变次数以及空气中的中子伽马吸收剂量比等结果。相关从业人员通过查表即可快速得到不同最小核临界事故源项的计算参数，为在复杂涉核场所进行报警系统的设计、安装及阈值设定提供了重要数据参考。