安阳市燃煤源颗粒物及碳组分排放特征

燕丽，杜小申，贺晋瑜，王克，王丽娟，张瑞芹

1. 生态环境部环境规划院，北京 100012；2. 郑州大学化学与分子工程学院，河南 郑州 450001

随着中国近年来城市化和工业化的快速推进，环境空气污染问题日益加剧，尤其是在进入秋冬季以后，扩散条件转差，雾霾天气时有发生（曹军骥，2014），而颗粒物已被普遍认为是导致霾形成的主要污染物（Yang，et al.，2015；王利朋等，2016；吴丹等，2017）。近年来国内外学者已经对颗粒物进行了深入研究，主要包括污染源解析、污染源排放清单构建、防治对策研究及数值模拟等方面。随着研究的逐步深入，相关研究对象逐渐从较大粒径的PM10、PM2.5转移到更小粒径的PM1上（陶俊等，2010；吕效谱等，2014；乔婷，2015；杨雨蒙等，2017）。

京津冀（吴文景等，2017；路娜等，2017；樊啸辰等，2018；刘晓迪等，2018；张敬巧等，2018）、长三角（安静宇等，2014；王苏蓉等，2015；李莉等，2015；叶文波，2011）、珠三角（沈劲等，2017）、成渝（陈源等，2016；张丹等，2012）等多个地区及城市的大气PM2.5源解析结果表明，煤炭燃烧是大气中PM2.5的主要来源之一。而这种情况与我国煤炭消费在能源消费总量中占比过高密切相关（国家统计局，2013），经过“十二五”期间的煤炭总量控制和近年来的煤炭压减以及“电代煤”和“气代煤”等措施的实施，我国在能源消费结构转变方面已经取得了显著成果，但现阶段煤炭在我国能源消费结构中仍然占据较高比重。据统计，煤炭在我国一次能源消费结构中占比仍高达64%（国家统计局，2016），民用部分占据了我国煤炭总消耗量的20%左右（戚涛等，2017）。尤其是在重污染时期，燃煤源贡献尤为突出：张众志（2017）选用WRF-CMAQ空气质量模型系统模拟分析了2015年12月京津冀冬季重霾污染过程，发现京津冀民用散煤燃烧对整个区域的PM2.5月均浓度贡献在30%-57%之间，对各城市的贡献在15%-65%之间。但随着2014年国家环保部多项排放清单编制指南的发布，近年来国内关于大气PM2.5排放清单的研究大多与指南中分类方法保持一致，涵盖固定燃烧源、工艺过程源、移动源及生物质燃烧源等源类，包含煤、焦炭、天然气、生物质、重油等多种燃料，而鲜有城市尺度燃煤源颗粒物排放清单的研究，缺乏对于煤炭燃烧产生的PM10和PM2.5尤其是PM1排放特征研究。因此，开展安阳市燃煤源PM10、PM2.5和PM1排放特征研究对于掌握城市煤炭消费带来的颗粒物排放量以及评估散煤替代等措施带来的空气质量改善等方面具有重要意义。

本研究选取河南省PM2.5年均浓度最高的安阳市作为研究对象，采用实地调研、抽样调查和部门座谈等方法，获取尽可能详尽的活动水平信息，结合指南推荐排放因子与国内实测数据，构建安阳市2016年燃煤源颗粒物及碳组分排放清单。

1 材料与方法

1.1 研究区域和对象

本研究基准年为2016年，涵盖文峰区、北关区、殷都区、龙安区、林州市、安阳县、内黄县、汤阴县共计8个区市县，市域面积5599 km2。研究对象为涉及颗粒物排放的主要燃煤源，包括燃煤电厂、燃煤工业锅炉以及散煤燃烧3类，其中散煤燃烧包含家用燃煤炉灶燃烧和非工业燃煤锅炉燃烧两部分。污染物主要关注PM10、PM2.5、PM1、EC和OC。

1.2 排放源定量表征方法及数据来源

本文采用排放因子法建立安阳市排放清单，估算方法见公式（1）：

式中：E为PM10、PM2.5、PM1、EC或OC的排放总量，kg；Aj为j种排放源的活动水平数据，kg；EFj为排放因子，g·kg-1；η为控制措施去除效率。

该研究的活动水平数据主要来自实地调研、抽样调查和部门座谈，并参考安阳市环境统计数据和统计年鉴等资料，再综合国内外文献及国内实测数据，最终确定活动水平和排放因子。

1.2.1 燃煤电厂

2016年安阳市共有2家燃煤电厂6台发电机组投运，且均为煤粉炉。本研究中排放因子主要参考Zhao et al.（2010）的研究，活动水平来自现场调研，包括煤炭消耗量、装机容量、年运行时间及治理措施等。其中PM1在PM10中占比来自文献（Yi et al.，2006），EC和OC在PM2.5中占比参考文献（Streetset al.，2003），其详细排放因子或占比见表1。调研结果显示2016年安阳市燃煤电厂煤耗量共计334.50万吨。

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表1 燃煤电厂污染物排放因子 Table 1 Pollutant emission factors of coal-fired power plants

1.2.2 燃煤工业锅炉

安阳市共有燃煤工业锅炉225台，其中煤粉炉42台，流化床炉9台，层燃炉174台。国内关于燃煤工业锅炉PM2.5排放特征的研究中以层燃炉为研究对象的居多（徐健等，2018；李超等，2009；王书肖等，2009；商昱薇，2012），较为缺乏对煤粉炉和流化床炉的研究。本研究中煤粉炉PM10和PM2.5排放因子参考张强（2005），流化床炉和层燃炉PM10和PM2.5排放因子主要参考翟一然等（2012），由于现阶段国内PM1的排放因子较为稀缺，因此本研究中3种锅炉的PM1在PM2.5占比均参考（Zhao et al.，2014），而EC和OC在PM10中的占比则参考Ma et al.（2016），其详细排放因子或占比见表2。工业锅炉活动水平数据来源于锅炉治理工作台账，主要包括锅炉类型、锅炉供热水平（t·h-1）、年煤炭消耗量以及主要治理措施等。此外，调研结果显示2016年安阳市燃煤工业锅炉煤耗量共计29.02万吨。

表2 燃煤工业锅炉污染物排放因子 Table 2 Pollutant emission factors of coal-fired industrial boilers

1.2.3 散煤燃烧

散煤一般是相对于工业（发电、冶金、化工、医药、建材、供热等）用途燃煤而言，主要指炊事、取暖等非工业用途的煤炭，一般主要包括户用炉灶用煤和非工业锅炉用煤。据统计，全市非工业燃煤锅炉共计228台，且均为层燃炉。本研究中，煤粉炉、流化床炉和层燃炉PM10、PM2.5、EC和OC排放因子参考贺克斌（2016），户用炉灶的EC、OC以及蜂窝煤（无烟煤）PM10排放因子均参考（Chen et al.，2015），块煤（含烟煤和无烟煤）和蜂窝煤（无烟煤）PM2.5排放因子参考（孔少飞等，2014）和（Zhang et al.，2008），蜂窝煤（烟煤）PM2.5排放因子参考（杨国威等，2018），块煤（含烟煤和无烟煤）和蜂窝煤（烟煤）PM10排放因子参考（Zhi et al.，2008），煤粉炉、流化床炉和层燃炉PM1排放因子参考（Zhao et al.，2014），户用炉灶PM1排放因子参考（Ruscio et al.，2016），其详细排放因子见表3。民用散煤消耗量来自部分区县自然村抽样调查，结合部门座谈，并与统计年鉴等宏观数据综合校验后的调整结果。本研究最终确定的结果显示，2016年安阳市户用炉灶煤耗共计38.24万吨，非工业锅炉煤耗共计6.96万吨。

1.3 空间分配

根据燃煤电厂和燃煤工业锅炉经纬度信息确定其所属乡镇，根据所属乡镇将散煤燃烧源排放进行乡镇划分，研究各项污染物空间分布特征。

1.4 不确定性分析

在污染物源排放清单估算分析过程中不可避免的会出现因关键数据缺乏（如排放因子、活动水平）以及数据代表性不足等而导致源清单估算的不确定性（郑君瑜等，2009），而对源清单结果不确定性的定量分析方法一般采用蒙特卡洛分析法。鉴于本次调研活动水平数据来自实地调研和自然村抽样调查后结合部门座谈，并与统计年鉴等宏观数据综合校验后的调整结果，具有很高的准确度，不确定性较小。因此，本文仅考虑由排放因子选取带来的不确定性，并假设其获得任何值的可能性均等，将排放清单分布构造为均匀分布。并根据公式（2）和（3）对各项污染物排放清单不确定性进行计算。

式中，x为PM10、PM2.5、PM1、EC和OC排放量的期望值，F(x) 为污染物排放量的累计概率密度函数；a为PM10、PM2.5、PM1、EC和OC排放量的最小值ΣFiEi(min)；b为PM10、PM2.5、PM1、EC和OC排放量的最大值ΣFiEi(max)；Ei(max)和Ei(min)分别代表i类排放源的PM10、PM2.5、PM1、EC或OC排放量的最小值和最大值。

2 结果与讨论

2.1 安阳市2016年燃煤源排放清单和贡献分担率

表3 散煤燃烧源污染物排放因子 Table 3 Pollutant emission factors of loose coal combustion sources

表4 安阳市2016年燃煤源颗粒物和碳组分排放清单 Table 4 Emissions inventory of particulate matter and carbon components of coal-fired sources in Anyang in 2016

图1 各源类减排贡献分担率 Fig. 1 Contribution of each source emission reduction

在燃煤工业锅炉排放中，煤粉炉和层燃炉是主要贡献源。其中，煤粉炉分别贡献了PM10、PM2.5、PM1、EC和OC排放的57.85%、35.08%、35.08%、17.25%和41.10%；层燃炉分别贡献了PM10、PM2.5、PM1、EC和OC排放的41.23%、63.39%、63.40%、82.43%和58.16%；流化床炉对各项污染物的贡献最小，在1.00%左右（0.31%-1.53%）。在散煤燃烧排放中，户用炉灶贡献了排放的绝大部分，对各项污染物的贡献均在99.99%以上。

2.2 安阳市2016年燃煤源分乡镇排放分布

将安阳市燃煤电厂、燃煤工业锅炉和非工业锅炉按照其经纬度数据归纳入对应乡镇，将散煤燃烧源（户用炉灶燃烧）根据其所属乡镇或街道进行整理，其详细排放量见表5。

如表5所示，安阳市PM10、PM2.5、PM1、EC和OC排放呈现出较为一致的分布特征：林州市的河顺镇、龙安区的东风乡、殷都区的纱厂路街道、安阳县的水冶镇、汤阴县的伏道乡和宜沟镇以及内黄县城关镇排放贡献均较为突出。其中，河顺镇分别贡献了全市PM10、PM2.5、PM1、EC和OC排放量的14.58%、14.24%、4.96%、10.74%和12.08%；东风乡分别贡献了全市PM10、PM2.5、PM1、EC和OC排放量的8.81%、4.43%、3.04%、2.51%和7.37%；纱厂路街道分别贡献了全市PM10、PM2.5、PM1、EC和OC排放量的6.75%、6.56%、2.00%、4.83%和5.51%；水冶镇分别贡献了全市PM10、PM2.5、PM1、EC和OC排放量的4.42%、4.94%、6.30%、5.59%和4.54%；伏道乡分别贡献了全市PM10、PM2.5、PM1、EC和OC排放量的3.64%、3.52%、2.46%、2.92%和4.81%；宜沟镇分别贡献了全市PM10、PM2.5、PM1、EC和OC排放量的2.13%、1.65%、1.73%、1.52%和1.97%；城关镇分别贡献了全市PM10、PM2.5、PM1、EC和OC排放量的2.72%、2.53%、2.95%、2.61%和2.66%。

表5 安阳市部分乡镇（街道）排放量 Table 5 Emissions of some towns (streets) in Anyang

为了进一步研究各乡镇排放特征，引入排放强度的概念来研究安阳市单位面积污染物排放量：根据各乡镇各项污染物排放量和辖区面积，计算各乡镇排放强度。图2-6为全市2016年各项污染物分乡镇排放强度情况，容易发现其与排放量空间分布特征存在较为明显的差异：污染物排放强度较高的乡镇（街道）主要集中在市区的纱厂路街道、北大街街道、洹北街道、豆腐营街道和东风乡且以纱厂路街道和北大街街道排放最为突出。此外，林州市的河顺镇和开元街道、安阳县的水冶镇及汤阴县的伏道乡和古贤乡排放强度也明显高于周边。

图2 PM10分乡镇排放强度 Fig. 2 Emission intensity of PM10 in different towns

图3 PM2.5分乡镇排放强度 Fig. 3 Emission intensity of PM2.5 in different towns

图4 PM1分乡镇排放强度 Fig. 4 Emission intensity of PM1 in different towns

2.3 不确定性分析

本研究利用蒙特卡洛法对各项污染物排放清单不确定性进行量化计算。2016年安阳市燃煤源PM10、PM2.5、PM1、EC和OC排放量在95%置信区间下的不确定性范围分别为-32.15%-44.63%、-19.22%-25.77%、-46.37%-57.19%、-27.26%-36.83%和-18.11%-72.69%。与同样利用蒙特卡洛法进行不确定性分析的文献相比，本研究不确定性相对较小，其主要原因是本研究中通过实地调研和部门座谈等方法获取了本地化技术分布和燃烧类型等涉及排放因子选取的关键信息，且涉及源类较少，范围更小，数据质量更为准确，更能反映安阳市的真实状况。

3 颗粒物减排量估算

通过对2017年燃煤源相关政策的搜集整理，结合2016年调研情况，易发现2017年燃煤源相关数据变化情况，参考相关文献（Sui et al.，2016），可对2017年主要燃煤相关政策减排效果进行估算。

3.1 减排政策梳理

通过梳理生态环境部、河南省和安阳市大气污染防治系列政策文件,得出安阳市城市2017年燃煤污染减排政策措施。安阳市具体减排措施主要包括:燃煤机组超低排放改造、燃煤小锅炉淘汰和散煤替代。燃煤机组超低排放改造层面：截止2016年底，已全部完成超低排放改造；燃煤小锅炉淘汰层面：拆除或清洁能源改造10 t·h-1及以下燃煤锅炉，2017年底前，城市建成区淘汰35 t·h-1及以下燃煤锅炉；散煤替代层面：截止2016年底，安阳市完成8.5×104户城区居民电代煤、气代煤和洁净型煤替代工作（安阳市人民政府，2017）；截止2017年底，安阳市共完成25.2×104户居民燃煤“双替代”（安阳市人民政府，2018）。

3.2 减排量估算方法

基于燃煤电厂、燃煤工业锅炉和散煤燃烧3大源类，对2017年燃煤源减排潜力进行估算，估算公式为：

式中：Ri,j为i类燃煤源（燃煤电厂、燃煤工业锅炉或散煤燃烧源）j类污染物（PM10、PM2.5或PM1）的减排潜力，t；Ei,j,2016为2016年i类燃煤源（燃煤电厂、燃煤工业锅炉或散煤燃烧源）j类污染物（PM10、PM2.5或PM1）排放量，t；Ei,j,2017为2017年i类燃煤源（燃煤电厂、燃煤工业锅炉或散煤燃烧源）j类污染物（PM10、PM2.5或PM1）排放量，t。

3.3 2017年颗粒物减排情况

通过计算得出2017年燃煤源PM10、PM2.5和PM1减排量分别为2735.15、1410.08和457.61 t，分别占2016年燃煤源排放总量的47.69%、47.21%和43.61%。可见，2017年安阳市采取的燃煤相关政策措施对安阳市燃煤源颗粒物减排具有十分重要意义。各源类对颗粒物减排贡献见图7，其中，对颗粒物减排贡献最为突出的源类为散煤燃烧源，分别贡献了PM10、PM2.5和PM1减排量66.10%、72.69%和91.96%。燃煤电厂源对PM10、和PM2.5和减排贡献均高于20%，而燃煤锅炉源对PM10、PM2.5和PM1减排贡献均较小。

图7 各源类减排贡献分担率 Fig. 7 Contribution of each source emission reduction

4 结论

（1）采用实地调研和排放因子法建立了2016年安阳市燃煤源颗粒物及碳组分排放清单。2016年安阳市燃煤源PM10、PM2.5、PM1、EC和OC排放总量分别为5735.03、2986.61、1049.40、718.05和385.29 t。散煤燃烧源是PM10、PM2.5、PM1、EC和OC的主要贡献源，分别贡献了各污染物的70.71%、76.98%、91.81%、85.14%和71.83%。

（2）利用GIS技术对安阳市燃煤源PM10、PM2.5、PM1、EC和OC排放进行空间分配，发现安阳市PM10、PM2.5、PM1、EC和OC排放呈现出较为一致的分布特征：林州市的河顺镇、龙安区的东风乡、殷都区的纱厂路街道、安阳县的水冶镇、汤阴县的伏道乡和宜沟镇以及内黄县城关镇排放贡献均较为突出；根据各乡镇各项污染物排放量和辖区面积，计算各乡镇排放强度后发现，污染物排放强度较高的乡镇（街道）主要集中在市区的纱厂路街道、北大街街道、洹北街道、豆腐营街道和东风乡，且以纱厂路街道和北大街街道排放最为突出。

（3）通过对2017年燃煤源相关政策的搜集整理，结合2016年调研情况，计算得出2017年燃煤源PM10、PM2.5和PM1减排量分别为2735.15、1410.08和457.61 t，分别占2016年燃煤源排放总量的47.69%、47.21%和43.61%，可见，2017年安阳市采取的燃煤相关政策措施对安阳市燃煤源颗粒物减排具有十分重要意义。