大气压脉冲微波锌等离子体射流的参数诊断

等离子体被称为物质的第四态，具有许多与固态、液态、气态不同的性质，这些性质往往可以巨大的应用前景，在低温等离子体领域，有材料表面处理改性、医学等，本文使用大气压微波发卡谐振放电产生锌等离子于氩等离子混合射流，微波角频率为2.45 GHz。在输入功率大于145W时出现了锌等离子体与氩等离子体双射流，在输入功率为160W时出现了锌等离子体与氩等离子体完全混合射流。另外，我们使用发射光谱仪avantes 2048L对等离子体参数进行诊断，发现随着输入功率的增加，电子温度和电子密度逐渐增加，光谱强度却相应减小。

一、引言

对于大气压下的等离子体射流的参数测定，之前已经有不少人展开过研究，一般而言对于惰性气体如氩气的等离子体，我们产生的方式主要有以下几种，如微波放电[1]，介质阻挡放电（DBD）[2]，直流放电[3]，射频放电[4]，脉冲放电[5]。对于金属等离子体，大部分人采用的是激光诱导的方法[6][8-9]，本文在大气压情况下使用脉冲微波方法产生了锌等离子体等离子体，生成锌等离子体的微波输入功率至少为145W，锌等离子体电子密度至少在1015cm-3，并且我们对输入功率150W、155W和160W三种功率下的电子温度和电子密度进行测定。本文的剩下部分安排如下：实验装置与操作在第二部分，结果和讨论在第三部分，结论在第四部分。

二、实验装置与操作

A.实验装置介绍

本文使用的实验装置主要可以分为四个部分。第一部分为微波源和脉冲调制器。微波源用于产生脉冲微波信号，其输出功率范围为0-160W。脉冲调制器可以输出5v的脉冲方波，可以用于调节微波信号，另外它可以作为同步触发信号用于触发ICCD（像增强电荷耦合传感器）。微波信号频率范围为10Hz-200kHz，可调占空比为0.01-0.99。第二部分为载气系统，它用于提供惰性气体氩气。氩气的纯度为99.999%，流量由气体阀门控制，可控范围是0-10slm。第三部分为等离子体产生器，我们使用的是自制的四分之一波长（31mm）同轴传输线型谐振器，与一般的同轴线型谐振器不同的是，一：它的一端为闭合，一端为开口，开口直径为1.5cm。二：它采用直接耦合（或者称为电耦合）而非天线耦合（或者称为磁耦合）的方式。采取这样的设计可以更好的耦合能量以产生更长的等离子体射流。因为我们使用的是2.45GHz的微波频率，所以相应的，在大气压下空气中的微波波长为124mm，可知四分之一波长为31mm，因此谐振器的长度为31mm。谐振器通过萨码头与微波源连接。内置于谐振器的石英管长度为300mm，石英管的内径和外径分别为4mm和6mm。放置于石英管内部的发卡为镀锌铁丝发卡，呈对称的U型，总长度为62mm，其发卡的尖端置于谐振器开口电压最大处会产生局部增强电场，便于电离气体产生锌等离子体射流。第四部分为等离子体测量仪器。本文使用Canon EOS 60D对等离子的形貌进行拍摄。另外，本文使用发射光谱法对锌等离子体进行诊断，测定了它的电子数密度和电子温度。光谱仪的型号是avantes 2048L，其测量波长范围为200-1100nm，分辨率为0.06-20nm，杂散光为0.04-0.1%，信噪比达到了300：1。

B.实验操作

我们打开脉冲调制器，设定占空比0.8，脉冲频率为10kHz，最后打开气体阀门，调节流量至1.0slm。Canon EOS 60D相机用于对射流进行拍照，曝光时间选取0.001s。首先，我们选择微波源输出功率为115W、140W、145W三种。当输出功率为115W时会产生双丝射流，一长一短，长射流长度为120mm，短射流长度为50mm。微波源输出功率为140W会出现三丝射流，两短一长，较长射流的长度为100mm，两条短射流的长度为50mm。微波源输出功率为145W时，射流变为氩等离子体与锌等离子体混合射流：对于氩等离子体射流，一长一短射流合成一条位置处于石英管中间的长射流，合流点前面的两条短射流长度为30mm，中间位置的长射流的长度为120mm，总长度为160mm。输入功率为115W、140W、145W射流图如图2所示：

接着，我们选取微波源输出功率为150W、155W、160W。当输出功率为150W时，氩等离子体射流的合流点位置向谐振腔表面收缩，两短射流长度为20mm，中间位置射流长度为130mm，总的长度为150mm。锌等离子体射流的平均径向长度加大，从谐振腔表面到射流尾部，径向长度逐渐减小，但在射流尾部一小段区域，如图3（a）所示，此处的锌等离子体浓度却相对较大。当输出功率为155W时，氩等离子体中间位置的射流长度变为140mm，两短射流长度为20mm不变，总的射流长度为160mm。锌等离子体射流浓度明显变大，与氩等离子体射流不同，它的空间分布是在整个石英管内。当输入功率为160W时，总的混合射流长度变为170mm，并且我们在混合射流内部观察不到氩等离子体射流，好像此时氩等离子体射流与锌等离子体射流融合了。输出功率为150W、155W、160W射流图如图3所示：

B.锌等离子体参数诊断

对于等离子体的温度和密度，有很多测量方法，如朗缪尔探针法，汤姆逊散射，微波干涉法，瑞利微波散射法和发射光谱法[7]。本论文采用的是发射光谱法，对于发射光谱法，为了研究等离子体射流的参数，我们使用avantes 2048L光谱仪对混合模式下的等离子体射流的参数进行测量，分别在不同的射流模式下的进行光谱数据采集，采集的位置为距谐振腔5cm处，它们的光谱图如图4所示。

根据以上的光谱测量的数据，可以使用谱线的相对强度法计算等离子体的电子温度 ，它的计算公式[8-10]為

这个式子里面，下标1，2表示对于同一元素的两个不同的谱线，字母表示谱线的强度，字母表示统计权重，字母表示波长，字母表示转换概率，字母表示激发态能量，是玻尔兹曼常数，具体参数如表1所示。另外公式（1）的使用需要在局部热力学平衡条件下使用，为了检验是否符合局部热力学平衡条件，我们在这里使用McWhirter判据：

式（2）中的是两条谱线的能级差，是等离子体电子温度，是我们接下来要求的量。

我们选择=334.5nm和=481.0nm两条谱线来计算出等离子体的电子温度。在弱混合模式下，有=4446K。强混合模式下，有=5235K。全混合模式下，有=5981K。

对于等离子体电子密度可以使用stark展宽法，它们具体关系见公式（3）[11-12]：

式（3）前面一项是电子展宽的贡献，后一项是离子展宽的贡献，对于stark展宽而言，离子展宽的贡献远远小于电子展宽的贡献，因此可以将式（3）改写为式（4）：

式（4）中的为等离子体电子数密度，是stark展宽曲线的半高宽，它可以通过洛伦兹函数拟合法得到，这里我们选取了481.0nm谱线进行洛伦兹函数拟合，通过查阅文献，有=0.125[13]。

如图5所示，在输入功率150W有=0.1581nm，相应的=6.3240×1015cm-3。在输入功率155W时有=0.16005nm，相应的=6.4020×1015cm-3。在输入功率160W时有=0.52151nm，相应的=2.0860×1016cm-3。

现在来验证局部热力学平衡条件，当取温度最大值时=5981K，的数量级为1014cm-3，在三种输入功率下的数量级都大于1014cm-3，因此符合局部热力学平衡条件。

三.结果和讨论

在有镀锌发卡时的谐振腔的电场强度比无镀锌发卡时要明显加大，加上四分之一谐振腔的表面开口处电场场强最大，因此在谐振腔开口处石英管内放置发卡存在时更容易产生等离子体射流。在占空比为0.8，输入功率为115W时出现了氩气等离子体双丝射流，随着输入功率加大到120W，出现了氩气等離子体三丝射流，接着随着功率加大，氩气射流的温度达到锌的气化温度1179.150K，在镀锌铁丝发卡表面的固体状态的锌变为气体，气体状态的锌与氩气一起从谐振腔喷出石英管，而石英管管壁温度较低，部分气化的锌会固化附在石英管管壁，而且离谐振腔表面越远，附着的固体态锌越多。这时石英管内存在氩气和气体状态的锌两种混合气体，对于氩气等离子体射流，存在大量的亚稳态亚原子与电子碰撞发出光子，如图3所示。亚稳态氩原子的势能是11.5eV，锌原子的电离能是9.394eV，且锌元素的原子数大于氩元素的原子数，这时可能有彭宁效应的存在，这样混合气体的着火电压要低于两者的着火电压，当功率达到145W时，气态锌被电离生成锌等离子体，根据前面光谱测量我们知道此时射流的温度为4446K，附着在石英管管壁的固体态锌又被气化形成气体锌并且电离生成锌等离子体，原先在射流尾部区域的附着固态锌 相对较多，因此在射流尾部的锌等离子体浓度相对较大，如图2-3所示。

根据前面的数据我们知道，在功率为160W时，电子温度和电子密度都是三者之中最大的，这说明随着微波输入功率的增大，电子温度和电子密度会逐渐增加，由图3可知，氩等离子体已经完全与锌等离子体混合在一起，颜色变成淡蓝色与白色的混合色，而且从图3我们可以知道，随着功率从150W增大到160W，谱线的发射强度却在逐渐降低，这说明处于激发态的原子数逐渐减少，进而表明随着功率的增加，基态原子或激发态原子被电离形成离子和电子。对于输入功率150W和155W时的发射谱线，我们只能观察到锌原子的谱线，这从图2与图3不难得知，氩等离子体发出的光被包裹在它外面的锌等离子体射流吸收了，在输入功率160W时，我们同时观察到锌原子和激发态氩原子的谱线，说明氩等离子不在以等离子体子弹形式传播，它与锌等离子像溶液一样混合在一起充满着石英管空间。

四.结论

我们使用的同轴发卡微波谐振放电实现锌等离子体射流。实验结果发现，在115W时会出现双丝射流，在140W时会出现三丝射流，在功率高于145W时出现锌与氩混合射流，之后我们加大功率分别至150W、155W和160W对三种情况下的等离子体参数进行诊断，发现随着功率的增加，相应功率下的电子温度和电子密度逐渐增加，发射光谱强度却相应减小。

[1]Chen Z， Zhang H， et al. Polarity transition and ionization enhancement of atmospheric argon plasma jet plumes generated by repetitive microwave pulses[J]. IEEE Transactions on Plasma Science， 2019

[2]Jin-Jun Wang， Kwing-So Choi， Li-Hao Feng， et al. Recent developments in DBD plasma flow control[J]. Progress in Aerospace Sciences， 2013， 62： 52-78

[3]Lu X P， Laroussia M. Dynamics of an atmospheric pressure plasma plume generated by submicrosecond voltage pulses[J]. Journal of Applied Physics， 2006， 100： 063302（6p）

[4]J Park， I Henins， HW Herrmann， et al. Discharge phenomena of an atmospheric pressure radio-frequency capacitive plasma source[J]. Journal of Applied Physics， 2001， 89：20-28

[5]AT Sugiarto， S Ito， T Ohshima， et al. Oxidative decoloration of dyes by pulsed discharge plasma in water[J]. Journal of Electrostatics， 2003， 58：134-145

[6]M A Hafez， M A Khedr， et al. Characteristics of Cu plasma produced by a laser interaction with a solid target[J]. Plasma Sources Science and Technology， 2003， 12：185-198

[7]Zhu M， Pu Y， et al. Measurement of the electron density in atmospheric-pressure low-temperature argon discharges by line-ratio method of optical emission spectroscopy[J]. Journal of Physics D：Applied Physics， 2009， 42， 142003（5pp）

[8]Nek M Shaikh， Babar Rashid， et al. Measurement of electron density and temperature of a laser-induced zinc plasma[J]. Journal of Physics D：Applied Physics， 39（7）：1384-1391

[9]Smijesh N Achary， Reji Philip. Emission dynamics of an expanding ultrafast-laser produced Zn plasma under different ambient pressures[J]. Journal of Physics D：Applied Physics， 114（90）：093301

[10]Griem H R， Principles of Plasma Spectroscopy（Cambridge： Cambridge University Press）[M]， 1997

[11]Marr G V， Plasma Spectroscopy （Amsterdam： Elsevier）[M]， 1968

[12]Bernath P F. Spectra of Atoms and Molecules （Oxford：Oxford Univresity Press）[M]， 1995

[13]Dimitrijevic M S， Sahal-Brechot S. Astron. Astrophys. Suppl. Ser. 1999，140 193

作者簡介：涂一烺 性别：男，安徽省潜山市，1994年出生，学历：安徽工业大学电气工程专业型硕士  职称：安徽工业大学电气学院硕士生 研究方向：大气压气体放电， 详细通讯地址：安徽省潜山市北河村54号