湘中与湘东南岩关阶组和龙潭组页岩气潜力

曹涛涛，邓 模，刘 虎，黄俨然，HURSTHOUSE Andrew Stefan

湘中与湘东南岩关阶组和龙潭组页岩气潜力

曹涛涛1，邓 模2，刘 虎3，黄俨然1，HURSTHOUSE Andrew Stefan1

(1. 湖南科技大学页岩气资源利用与开发湖南省重点实验室，湖南 湘潭 411201；2. 中国石化石油勘探开发研究院无锡石油地质研究所，江苏 无锡 214126；3. 页岩气评价与开采四川省重点实验室，四川 成都 690091)

为了揭示湘中与湘东南坳陷海陆过渡相页岩含气潜力及勘探方向，对该区下石炭统岩关阶组和上二叠统龙潭组泥页岩进行总有机碳含量TOC、镜质体反射率ran、干酪根碳同位素、有机质显微组成、X衍射、扫描电镜、孔渗特征和等温吸附等测试。结果表明岩关阶组和龙潭组处于成熟–高成熟期、类型以III型为主；龙潭组泥页岩TOC含量普遍较高、而岩关阶组泥页岩TOC含量较低。龙潭组和岩关阶关组泥页岩矿物主要为黏土矿物和石英，部分含有较高的方解石。这两套页岩的孔隙发育较差，主要孔隙类型为有机孔、溶蚀孔和层间裂缝。孔隙度为0.41%~2.76%、渗透率为(0.08~0.98)×10-3μm2。孔隙度主要受TOC控制，不稳定矿物如长石和碳酸盐岩虽然能提供一定孔隙，但对页岩物性的影响有限。泥页岩的甲烷吸附量普遍在1.67~2.5 cm3/g，2015H-D3井龙潭组泥页岩现场解吸气量普遍大于0.5 cm3/g，最高为2.35 cm3/g，表明湘中和湘东南地区龙潭组具有一定的页岩气潜力，但岩关阶组勘探前景相对较差。

页岩气；孔渗特征；含气性；岩关阶组；龙潭组；湘中和湘东南

随着我国四川盆地、鄂尔多斯盆地页岩气获得重大突破[1-2]，页岩气日益引发关注，特别是针对海相页岩气地质学理论。然而发育多套页岩层系的中下扬子地区的页岩气勘探仍处于初级阶段[3]。湖南省是一个贫煤、缺油和常规天然气的地区，但其内潜在的页岩气资源较丰富[4]，包括湘西下寒武统牛蹄塘组海相页岩层系，及湘中和湘东南泥盆系棋梓桥组、佘田桥组、下石炭统测水组、上二叠统龙潭组和大隆组等海陆过渡相富有机质页岩层系[5-8]。

湘中涟源–邵阳–零陵凹陷和湘东南坳陷是我国页岩气资源远景区之一[9]。涟源凹陷湘页1井在大隆组和龙潭组获得了工业气流，揭示了湘中页岩气具有一定的勘探潜力[10]。国内学者已对该区龙潭组的沉积环境、烃源岩特征和储层物性等进行了研究[11-12]，但是对下石炭统岩关阶组的关注很少，其页岩气潜力也未进行评价。本文通过对湘中和湘东南野外露头样品进行分析，揭示岩关阶组和龙潭组页岩气储层及含气特征，以期为该区页岩气的勘探提供参考。

1 区域地质背景

湘中坳陷是以早古生代变质岩为基底发展起来的晚古生代—中三叠世碳酸盐岩为主并夹碎屑岩为特征的准台地型沉积坳陷区[4,13]，主要有湘潭凹陷、沩山凸起、涟源凹陷、龙山凸起、邵阳凹陷、关帝庙凸起和零陵凹陷等二级构造单元组成(图1)。湘东南地区位于华夏板块和扬子板块之间，西北以衡山隆起与湘中坳陷为界、东与桂东—汝城隆起、南与桂中坳陷毗邻。雪峰运动使湘中和湘东南发生隆起，自中泥盆世至中三叠世沉积了多套泥页岩，其中下石炭统富有机质页岩发育在岩关阶组、测水组，上二叠统富有机质页岩发育在龙潭组和大隆组。

图1 湘中与湘东南区域地质构造图(据文献[5]，修改)

2 泥页岩地球化学特征

2.1 有机碳含量

根据国土资源部油气战略中心海陆过渡相页岩气有利区优选标准[14]，泥页岩TOC质量分数达到1.5%即可作为页岩气评价和生产下限，有利的产气页岩有机碳含量不低于2%。由于湘中和湘东南地区石炭系和二叠系缺乏钻井资料，笔者对该区露头样品进行分析，结果表明涟源冷水江、邵阳城南、零陵东安和零陵萍洲等露头剖面的岩关阶组87个泥页岩TOC质量分数介于0.20%~20.94%，平均为1.67%(表1)。湘中和湘东南岩关阶组泥页岩的TOC质量分数高于1.5%的样品约占样品总数20%，其余样品TOC含量普遍较低。从区域分布上看，邵阳城南岩关阶组泥页岩的TOC质量分数比涟源冷水江和零陵地区要高(表1)。龙潭组37个泥页岩中以TOC<1.5%为主，也有较多样品的TOC在2%以上、甚至高达7.1%~8.1%。涟源凹陷珠梅和斗笠山剖面龙潭组泥页岩的TOC显著高于邵阳凹陷隆回剖面和湘东南坳陷耒阳荫田圩剖面。从纵向上看，龙潭组泥页岩TOC整体显著高于岩关阶组。从海陆过渡相页岩气评价体系来看，岩关阶组页岩气成藏物质基础较弱，而龙潭组具有良好的页岩气生成基础。

2.2 成熟度

根据GB/T 31483—2015《页岩气地质评价方法》规定III型干酪根，其镜质体平均随机反射率ran>0.9% (表1)，湘中和湘东南地区岩关阶组泥页岩的成熟度适中、处于成熟阶段，个别样品处于高过成熟阶段(ran>2.0%)，区域上成熟度演化变化较小。龙潭组泥页岩的ran普遍处于0.9%~1.5%，涟源凹陷珠梅和斗笠山剖面泥页岩的ran较低；邵阳凹陷隆回北山剖面泥页岩ran最高；湘东南坳陷耒阳荫田圩剖面泥页岩的ran居中。包书景等[15]研究结果显示湘中地区龙潭组泥页岩的热演化程度在1.10%~2.22%，多数分布在1.2%~1.6%，与本文研究结果较为接近。

2.3 有机质类型和显微组成

岩关阶组和龙潭组泥页岩干酪根碳同位素值13Cker介于–28.6‰~–22.1‰(表1)，干酪根类型为II—III型，以III型为主。根据干酪根类型指标与干酪根元素组成之间的对应关系[16]，从表1也可以得出岩关阶组和龙潭组泥页岩干酪根类型以III型为主。全岩显微组分以镜质组和超微组分(颗粒小于1 μm，与黏土矿物均匀混合，无法精确定量的组分)为主，并含一定量的陆源碎屑、半丝质组和丝质组，具有明显的III型干酪根特征(图2)。

注：0.38~1.63表示最小值~最大值，其他数据同。

V—镜质组；Mi—超显微有机组分；Cl—黏土矿物；Py—黄铁矿

2.4 矿物组成

傅雪海等[17]认为，煤系较为有利储层其脆性矿物质量分数在30%以上。研究区岩关阶组页岩主要矿物组成为黏土矿物(9.80%~66.40%)和石英(13.50%~ 62.30%)，其次是方解石(0~59.30%)、长石(0~2.20%)、白云石(0~13.40%)等(图3a)。涟源凹陷冷水江剖面主要以黏土矿物和石英为主；邵阳凹陷邵阳城南和零陵凹陷东安剖面黏土矿物质量分数普遍低于20%，同时具有很高含量的方解石；零陵萍洲泥页岩以黏土矿物为主，石英次之。X衍射表明岩关阶组在涟源凹陷主要以伊蒙混层、伊利石和绿泥石为主；邵阳凹陷则以蒙脱石、伊蒙混层和绿蒙混层为主；零陵凹陷以伊蒙混层、伊利石和绿泥石为主(图3b)。

龙潭组泥页岩以黏土矿物(49.7%~71.3%)和石英(19.6%~45.00%)为主，其次为长石(0~9.8%)等(图3c)。石英和长石等脆性矿物的质量分数为29.7%~51.3%。龙潭组页岩黏土矿物由伊蒙混层、伊利石、绿泥石和高岭石组成，以伊蒙混层和伊利石为主(图3d)。含有高岭石这一特征也揭示了龙潭组成岩演化较低的特征，随着埋藏深度增加，介质条件由酸性向碱性转化，高岭石向绿泥石或伊利石进行转化。

3 泥页岩储层物性特征

3.1 储层孔隙类型

张慧等[18-19]将页岩孔隙分为主要孔隙如顺层缝隙、泥粒孔、组分间孔、层间裂缝、有机孔和其他孔隙如晶间孔、溶蚀孔、片间缝隙，以及构造孔隙等。研究区岩关阶组和龙潭组泥页岩孔隙整体发育较差，主要以矿物层间孔、溶蚀孔、有机孔为主，发育少量层理裂缝，这与梁家驹等[12]研究结果相似。图4a显示泥页岩具有片状结构，发育一定的矿物间孔隙，部分孔隙被充填，彼此连通性较差。片状伊利石呈定向分布，顺层发育一定的孔隙。图4b—图4d显示泥页岩被溶蚀的特征，属于次生孔隙[18]。页岩中发育的溶蚀孔主要为碳酸盐岩矿物，其次为碎屑长石[18-19]。其中图4b显示矿物致密、整体都具有溶蚀的特征，溶蚀孔之间多孤立存在；图4c—图4d显示碳酸盐岩矿物被溶蚀，数量较少，孔径为几至几十微米级。形成于生气窗的溶蚀孔对页岩气赋存具有积极作用。草莓体黄铁矿晶粒表面呈溶蚀现象(图4e)，其脱落后残留的孔隙具有较差的连通性。层间裂缝是指规模远小于层理、大于顺层裂缝且平行层理的单向裂缝，以原生为主[18]，一般长几十微米，宽几微米(图4f)。张慧等[18]认为顺层裂缝可以是矿物质与有机质之间的，也可以发育在同一矿物之间。页岩的层间裂缝能增加页岩储层的各向异性和横向上的孔渗性。普遍认为有机孔是由于生烃母质在热演化过程中形成的，多呈纳米级存在于干酪根内部或颗粒堆砌成的格架孔中。从图4g—图4i可以看出，龙潭组有机质内部发育一定量的微孔隙或不发育孔隙。硬性颗粒接触边缘发育较多的微裂缝，宽度一般在十几至一百多纳米，这是由于在生烃过程中有机质收缩、而无机矿物的体积基本保持不变的情况下形成的[20]。郭少斌等[21]对我国海陆过渡相页岩研究也发现有机孔发育较差。相比较于四川盆地海相龙马溪组，岩关阶组和龙潭组泥页岩有机孔发育较差，可能与其显微组分构成不同有关。岩关阶组和龙潭组泥页岩主要显微组分为镜质组，随着热演化程度增加，镜质体内孔隙发育不明显[22]，这与以腐泥组和固体沥青为主要特征的龙马溪组明显不同，而倾油型的腐泥组和固体沥青与有机孔的发育存在显著关系[19,23]。

图4 湘中与湘东南岩关阶组和龙潭组泥页岩孔隙类型

3.2 孔渗特征

湘中与湘东南地区岩关阶组泥页岩孔隙率在0.41%~2.76%，平均为1.20%，渗透率为(0.09~0.98) × 10-3μm2，平均为0.27×10-3μm2(图5)；龙潭组泥页岩孔隙度在0.96%~1.78%，平均为1.42%，渗透率为(0.08~0.53)×10-3μm2，平均为0.23×10-3μm2(图5)。

该结果与鄂尔多斯盆地海陆过渡相页岩具有很好的可比性，闫德宇等[14]对鄂尔多斯海陆过渡相页岩测试表明其平均有效孔隙度为1.12%，平均渗透率为0.037 ×10-3μm2。李国亮等[24]也发现龙潭组泥页岩具有非常低的孔渗，其孔隙度为0.4%~1.0%，渗透率皆低于0.04 ×10-3μm2。岩关阶组和龙潭组的孔隙度明显低于海相龙马溪组页岩的孔隙[25-26]。龙马溪组包括硅质页岩相、钙质硅质页岩相、黏土质硅质混合页岩相、钙质页岩相、黏土质页岩相等，这些岩相之间的孔隙度存在一定的差异，如硅质页岩相孔隙度为4.1%~6.9%、钙质硅质混合页岩相孔隙度为4.5%~7.5%、黏土质页岩相为3.8%~5.2%，整体上都在3.8%以上[25]。本次研究的页岩样品根据其矿物含量也可分为硅质页岩相、黏土质页岩相和钙质页岩相，但均具有非常低的孔隙度，可能与海陆过渡相发育部分煤系相关，煤系普遍具有较低的孔渗特征[27-28]。

为了进一步研究湘中与湘东南泥页岩微观孔隙特征，进行了氮气吸附–压汞实验联合表征(图6)。结果表明龙潭组泥页岩在低压阶段(0.000 1~0.1 MPa)，汞流体注入速率很慢，揭示大孔及微裂缝发育较差；在0.1~10 MPa，流体注入速度呈快速增加的状态，说明了该阶段孔隙明显增多。毛管压力超过10 MPa，流体注入速度呈现两种状态，一是以涟源珠梅和耒阳荫田圩为例，呈注入速度放缓的情况，揭示了小尺度的孔隙较少；另一种以隆回北山为代表，注入速度保持增加的状态，揭示微观孔隙数量增多。从图6可以看出，孔隙以半径10~20 nm的孔隙为主，半径小于10 nm和大于40 nm的孔隙发育相对较少。包书景等[15]认为该套页岩压实作用强烈，主要发育了残留孔、溶蚀孔等，有机孔发育较差，导致页岩微孔发育较差。

图5 湘中与湘东南岩关阶组和龙潭组泥页岩孔渗分布图

揭示泥页岩物性的控制因素对于寻找页岩气富集规律和甜点区具有重要的意义。从图7中可以看出岩关阶组和龙潭组大部分样品的孔隙度与TOC之间存在一定的正相关性(图7a)。然而也有少量低TOC泥页岩具有相对高的孔隙度，可能受矿物孔或微裂缝的影响较大。TOC与渗透率之间也具有一定的正相关性(图7b)，说明了TOC及较小尺度的有机孔是渗透率的主要控制因素。岩关阶组和龙潭组泥页岩中黏土矿物含量与孔隙度之间具有轻微的负相关性(图7c)，说明高含量的黏土矿物不利于孔隙系统的建设，该研究与张国涛等[29]认为黏土矿物是微观孔隙的重要因素不完全一致。包书景等[15]通过氩离子抛光+扫描电镜观察到龙潭组泥页岩压实强烈，黏土矿物孔隙被压实，导致其与孔隙度之间存在轻微的负相关性，从而导致其对孔隙发育影响较小。徐国盛等[5]也认为龙潭组泥页岩的吸附气含量受TOC控制，其次受黏土矿物影响。渗透率与黏土矿物之间没有明显的相关性(图7d)，说明渗透率受黏土矿物影响较小。长石和碳酸盐岩等不稳定矿物含量与孔隙度之间没有相关性(图7e)，反映了不稳定矿物被溶蚀后产生的孔隙能在一定程度上增加孔隙度、但增幅有限，其对渗透率影响也较小(图7f)。

图6 湘中与湘东南龙潭组泥页岩气体吸附–压汞法毛管压力曲线和孔径分布

图7 湘中与湘东南岩关阶组和龙潭组泥页岩孔渗影响因素

4 泥页岩含气性分析

等温吸附实验表明1个岩关阶组泥页岩样品的吸附气含量为1.67 cm3/g(TOC=0.55%)，湘页1井2个龙潭组泥页岩样品的吸附气含量在2.0~2.5 cm3/g (图8)，达到了商业开采的标准(1.1 cm3/g)。包书景等[15]研究分析的湘中龙潭组泥页岩甲烷吸附量变化范围在0.82~4.67 cm3/g，平均为2.74 cm3/g。

已有勘探表明，湘页1井在龙潭组钻探深度为700~800 m，龙潭组TOC分布为0.45%~8.33%，平均高达4.81%，成熟度ran分布在1.5%~1.72%，干酪根为腐植型(III型)。湘页1井现场解吸显示总含气量0.16~1.41 cm3/g，平均只有0.48 cm3/g，可以看出绝大部分都低于1 cm3/g，仅1个龙潭组碎煤样含气量达到1.41 cm3/g。依据GB/T 31483—2015《页岩气地质评价方法》，湘页1井的含气量低于页岩气含量下限定位1 cm3/g的标准。分析其原因可知，湘页1井钻探资料显示龙潭组仅含上部含煤层段，而缺失下部不含煤段，泥页岩顶底板条件较差，受后期构造改造较为强烈，可能是页岩气含量偏低的原因。然而邵阳凹陷2015H-D3井的龙潭组页岩现场解吸气普遍大于0.5 cm3/g，最高达2.35 cm3/g，平均为1 cm3/g，证实了湘中地区龙潭组页岩气具有良好的资源潜力[30]。

图8 岩关阶组与龙潭组泥页岩甲烷等温吸附曲线

较好的孔隙发育条件和较发达的孔隙系统往往具有好的页岩气储集条件。北美大部分盆地的页岩孔隙度为3%~10%，而研究区岩关阶组和龙潭组泥页岩的孔隙度多在3%以下，整体上表现为孔隙系统发育较差，具有一定的有机孔和溶蚀孔发育，黏土矿物孔发育较少。尽管湘页1井现场解吸含气量低，但原因可能与埋藏浅(1 000 m以浅)、保存条件较差有关，因此保存条件是湘中页岩气成藏的关键因素，也是勘探成功的首要因素[10]。徐国盛等[5]研究认为湘中和湘东南广泛发育垂直层面的裂缝，受构造作用影响强烈，此种裂缝利于各层系间气体的串通，因此，针对低渗透率的泥页岩而言，对吸附气的渗流作用非常重要。2015H-D3井具有较高的含气能力也说明了保存条件较好时，湘中和湘东南地区页岩气可能具有较高的含气量和良好的页岩气勘探前景。张成龙等[11]研究认为龙潭组在湘中和湘东南形成了攸县和永兴两个页岩气勘探有利区。

5 结论

a.湘中和湘东南地区岩关阶组和龙潭组泥页岩处于成熟–高成熟阶段，干酪根以III型为主；TOC平均质量分数分别为1.67%和1.82%，其中岩关阶组高TOC质量分数的泥页岩主要分布在邵阳凹陷；龙潭组高TOC质量分数的泥页岩主要分布在涟源凹陷。

b. 岩关阶组和龙潭组泥页岩孔隙发育整体较差，孔隙度为0.41%~2.76%、渗透率为(0.08~0.98)× 10-3μm2。孔隙度与TOC具有一定正相关性，与黏土矿物含量呈微弱负相关性。

c. 湘中与湘东南龙潭组泥页岩的甲烷等温吸附量普遍在1.67~2.5 cm3/g，研究区2015H-D3井龙潭组泥页岩现场解吸气量普遍大于0.5 cm3/g，最高为2.35 cm3/g，表明湘中和湘东南龙潭组具有一定的页岩气潜力。

d. 湘中与湘东南岩关阶组海陆过渡相泥页岩TOC质量分数普遍较低、页岩气勘探潜力较差，但在邵阳城南地区具有相对较高的丰度，为今后该层位页岩气勘探有利方向。

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Shale gas potential of Yanguanjie Formation and Longtan Formation in central and southeastern Hunan Province

CAO Taotao1, DENG Mo2, LIU Hu3, HUANG Yanran1, HURSSTHOUSE Andrew Stefan1

(1. Hunan Provincial Key Laboratory of Shale Gas Resource Utilization, Hunan University of Science and Technology, Xiangtan 411201, China; 2. Wuxi Research Institute of Petroleum Geology, SINOPEC, Wuxi 214126, China; 3. Sichuan Key Laboratory of Shale Gas Evaluation and Exploration, Chengdu 600091, China)

In order to reveal the shale gas potential and exploration direction of the marine-continental transitional shale in central and southeastern Hunan, samples were collected from the Lower Carboniferous Yanguanjie Formation and Upper Permian Longtan Formation, measurements were conducted on TOC,ran, kerogen carbon isotope, maceral composition, X-ray diffraction, scanning electron microscopy, porosity, permeability and methane sorption capacity. The results indicate that Yanguanjie Formation and Longtan Formation shale are at the mature stage, and mainly dominated by type III kerogen. The Longtan shale generally has higher TOC content, while Yanguanjie shale has usually low TOC content. The minerals are mainly dominated by clay mineral and quartz, some Yanguanjie shale has high content of calcite. Pores in the two set of shales are not well developed, and their main pores are organic matter pore, dissolution pore and microfracture. The porosity of the Yuanguanjie and Longtan shales varies from 0.41% to 2.73%, and the permeability is between 0.08×10-3μm2and 0.98×10-3μm2. The porosity is positively affected by TOC content. Unstable minerals such as feldspar and carbonate could provide some pore space, but have limited influence on shale physical property. However, the porosity is negatively correlated with clay mineral content. Methane sorption capacity of shales is generally between 1.67 and 2.5 cm3/g. The desorbed gas content of Longtan Formation shales from well 2015H-D3 is generally higher than 0.5 cm3/g, with a highest value of 2.35 cm3/g, indicating that Longtan Formation in central and southeastern Hunan Province has a certain shale gas potential. However, the shale gas potential of the Yanguanjie Formation is relatively weaker compared to Longtan Formation.

shale gas; pore structure; gas-bearing capacity; Yanguanjie Formation; Longtan Formation; central and southeastern Hunan

TE122；P618.130.2+1

A

10.3969/j.issn.1001-1986.2019.04.015

1001-1986(2019)04-0094-010

2018-10-29

国家自然科学基金项目(41802163)；湖南省自然科学基金项目(2018JJ3152)；四川省科技计划项目(2018JZ003)

National Natural Science Foundation of China(41802163)；Hunan Provincial Natural Science Foundation of China(2018JJ3152)；Science and Technology Plan Project of Sichuan(2018JZ003)

曹涛涛，1987年生，男，河南商丘人，博士，讲师，从事非常规油气地质与地球化学相关工作. E-mail：515165359@163.com

曹涛涛，邓模，刘虎，等. 湘中与湘东南岩关阶组和龙潭组页岩气潜力[J]. 煤田地质与勘探，2019，47(4)：94–103.

CAO Taotao，DENG Mo，LIU Hu，et al.Shale gas potential of Yanguanjie Formation and Longtan Formation in central and southeastern Hunan Province[J]. Coal Geology & Exploration，2019，47(4)：94–103.

(责任编辑 范章群)