某研究堆破损元件分析判断方法

林建华　陆星　周治江

【摘 要】本文介绍了某研究堆堆外元件破损检查系统结构及破检流程，分析破损元件内裂变核素核释放行为以及各裂变核素的特性，提出137Cs作为堆外元件破损检查中判断元件是否破损的标准特征核素，并对该研究堆众多的堆外元件破损检查结果数据分析统计，结合理论计算认为当元件破损检查结果中137Cs活度浓度超过某一数值时可认为该元件极可能破损，利用这一结果很好筛查了该研究堆的破损元件。

【关键词】137Cs活度浓度;137Cs产额;50%燃耗;裂变核素;元件破损

中图分类号： TL411文献标识码： A 文章编号： 2095-2457（2019）13-0205-002

DOI：10.19694/j.cnki.issn2095-2457.2019.13.097

0 前言

反应堆运行期间堆内元件包壳的完整性关系到反应堆的运行安全与辐射安全，元件包壳的完整性检查在反应堆运行过程中非常重要。某研究堆在多炉段运行过程中均出现一回路水总γ活度浓度及典型裂变核素浓度偏高的情况，为查明水质异常原因，反应堆停堆后对这些水质异常炉段的出堆元件进行了元件破损检查，积累了大量元件破损检查数据，包括在线总γ剂量率，水质核素活度浓度等。检查结果数据中，这些元件燃耗深度、检查时距离停堆时间均不同对数据的影响非常大。目前堆外元件破损检查的元件破损判断方法通常是将所有检查的元件结果进行对比，从中筛查出检查结果相对偏高的元件作为破损元件，但这种判断方法显然过于草率，误判率高。因此，本文结合该研究堆破损检查系统特点对目前现有的大量的堆外元件破损检查数据进行分析、研究，探讨堆外元件破损检查的规律，并理论上分析研究破损元件核素释放行为、以及分析元件破损检查时其他因素的干扰，找到一种相对准确的元件破损判断方法，解决了实际问题。

1 元件破损检查系统及检查流程简介

该研究堆堆外组件破损检查系统由检查罐及一个水循环取样回路组成。回路设置在线总γ监测以及热工参数监测及电气设备控制。系统流程如图1所示。

元件检查步骤如下：检查罐装入元件→元件表面冲洗→系统循环→取样核素分析{1}→系统升温循环运行2小时→取样核素分析{2}→系统结束。

2 元件破损判断标准的特征核素选取

燃料元件破损后，燃料元件总是会释放裂变核素到介质中，但破损元件内裂变核素的释放机制和释放方式极其复杂，稳定功率运行、变功率运行和停堆等各种工况下的释放均有差别，因此在元件破损检查数据分析判断上，需要找到相对稳定释放、干扰性小、且容易测量的核素来作为衡量元件包壳是否破损的判断依据。元件破损检查时释放到介质水中的核素受到多方面的影响，如图2所示。

在元件破损检查过程中，理论上，元件破口越大，裂变核素释放能力越强，破口的方式也影响裂变核素的释放，停堆时间长短对裂变核素的释放也有影响，同样介质环境（包括温度、PH值等）也会对裂变核素的释放产生一定的影响[1]。裂变核素释放到破损检查系统介质后，有些核素半衰期短，在检查过程和样品测量过程中不断衰变，核素分析的数据波动太大，不能反映破损程度，如132I;有些核素释放后化学性能呈现单原子分子，且极易挥发，在系统开路情况下很容挥发到系统外，水质核素分析结果不能反映该核素在系统中的释放量，如卤素裂变核素类131I等;另外，有相当多的核素如95Zr、95Nb等非常容易被系统内壁吸附，同样影响测量结果。此外，当元件破损后，无论停堆还是运行，也无论元件是在堆芯里还是倒入到元件存放池，其裂变核素会一直释放，放射性气体可能在破损检查之前释放大部分或者全部释放完，所以气体也不合适作为元件破损检查特征核素。因此该核素必须具备以下四要素：首先该裂变核素具有较大的产额;其次该裂变核素在元件破损后具有快速且较稳定的释放特征，及在元件破损检查过程中较均匀的释放;再次，该裂变核素在水中不易挥发，不易被系统管壁吸附;最后，该裂变核素具有较长的半衰期，使得该裂变核素在水样中的量不依赖距离停堆时间的长短。

137Cs是典型裂变核素，其在元件内的含量与元件燃耗成正比[2]，裂变产额4.99%;半衰期达30.2年，元件破损检查期间自身衰变可以忽略;且137Cs其化学性质在水中以一价盐离子存在，几乎不易被吸附在系统管道内壁;在元件破损检查过程中核素137Cs的释放速率只与燃耗、破口大小（与介质有效接触面积）有关，因此，水样中的137Cs几乎就是元件在破损检查过程中释放的裂变核素，具有非常典型的代表性，可以作为元件破损检查中判断元件是否破损的标准的特征核素。

131I在停堆时间较短检查元件时可以考虑作为元件破损判断的典型核素，但从整体考虑，元件破损检查系统水箱上部与大气相连，在高温运行时131I极易挥发至系统外，导致核素测量结果不准确;其次，131I核素半衰期只有8.02天，核素自身衰变导致不同时间检查结果误差太大;再者131I特征峰能量附近存在别的核素γ干扰[3]，核素分析中容易带来测量误差。因此，131I可以作为元件破损参考核素，但不能作为破损元件破损判断标准。

3 137Cs作为破损特征核素的数据分析及破损判断方法

3.1 某研究堆堆外元件检查数据分析

破损燃料元件向介质释放裂变核素的快慢多少不仅与燃料元件类型，破口大小、形状有关，还与燃耗深度以及包壳表面铀含量大小有关。因此采用137Cs作为破损特征核素进行元件破损判断时应考慮到元件燃耗深度因素带来的数据差异（不同燃耗深度的元件单位体积内的燃料芯体里的137Cs核素数量不同），以及包壳表面含铀量带来的误差。

针对以上问题，我们分析该研究堆多炉段的元件破损检查（274盒，累计386次）结果数据，考虑到燃料芯体单位体积内的137Cs活度与燃耗深度成正比，为保证元件在相同条件下对比，将各元件137Cs核素按50%的燃耗深度按进行归一化（50%137Cs活度=测量的137Cs活度*50%/元件百分比燃耗）处理，研究分析这些结果发现以下几种情况：

1）对所有元件破损检查数据结果进行分类统计后发现，元件破损检查结果中90%的元件137Cs活度浓度很低，均低于2000Bq/L，这部分元件137Cs平均活度浓度约为320Bq/L;

2）复检元件中，绝大多数元件复检结果与初检结果的系统中释放的137Cs活度基本相同，不会出现量级变化，说明137Cs在相同的环境介质中会一直均匀释放，且不会停止;而复检元件中131I的结果相差太大，没有对比性;

3）同一元件在不同燃耗（不同的炉段出堆）时随着元件燃耗加深，137Cs活度变化主要有以下几种情况：其一是绝大部分元件破检结果137Cs活度均很低，活度小于2000Bq/L，且处于同一水平，没有明显上升;其二是有些元件137Cs活度均很高大，大于2000Bq/L，并处于同一量级，但无明显规律;其三是少部分元件核素破损检查结果137Cs活度随燃耗有个量级增加，然后明显有增加;此外，众多元件破损检查结果有一个共同特点，即当137Cs活度超过2000Bq/L以后继续使用时，其破检释放的137Cs活度均出现上升，甚至成倍增加。

该研究堆元件破损检查陆续经过多个炉段，燃耗范围也从20%至50%不等，破损检查时刻距离停堆时刻的时间差也不相同，有些元件反復进行破损检查，但破损检查的结果中137Cs核素活度浓度相比其他裂变核素活度浓度非常稳定，说明137Cs在破损燃料元件中的释放、收集、测量等受外界干扰因素较小。对于该研究堆的燃料元件而言，破损检查137Cs活度浓度结果存在一个临界值，当元件结果超过这一临界值时，元件破损的可能性很大，超过这一临界值的元件继续进入堆芯运行可能会加重破损的可能。后续该研究堆对超过2000Bq/L的某一根元件进行解体检查，发现该元件确实存在破损。

3.2 破损元件137Cs核素释放量理论计算

通过破检元件137Cs核素活度对比选择活度较大的几根作为可能性最大的破损元件的方法尽管比较通用，但不能完全赠别出破损元件。因此需要从理论上计算破损元件对应释放的137Cs的量。元件向介质释放核素的行为有多种方式，包括直接反冲和出击、核素迁徙、水侵、腐蚀、包壳撕裂、穿孔等，每一种释放方式均不相同，在元件破损检查中无法区分，但无论如何，破损元件总会将裂变产物释放到介质中，因此我们不需要针对每一种裂变进行理论计算，我们只需要假设元件释放的137Cs核素相对整个元件总的137Cs的量的比例来衡量破损严重程度。

为了方便计算，我们假设一盒元件中的某层燃料套管发生了1mm2面积的破损，并且这1mm2面积对应的所有燃料芯体裂变核素137Cs全部释放至系统去离子水里所产生的总的137Cs核素总活度浓度。计算结果显示，50%燃耗深度的元件对应1mm2面积内燃料芯体全部137Cs释放到堆外破损检查系统中后，系统水介质137Cs活度浓度为1.07×105Bq/L。1mm2对应的面积已经属于很微小破损，计算的结果为理论上最大值，实际上，当元件破损时，其在堆内运行时会不断释放一部分，停堆以后甚至在保存水池存放时也会有一定速度的释放，再者，破口处的燃料芯体不会完全进入介质中。因此元件在堆外元件破损检查过程中释放的137Cs只是其中的一小部分，远小于理论最大值。

3.3 元件包壳表面含铀引起的137Cs本底

由于燃料元件在生产过程中可能会导致元件铝包壳表面存在铀沾污，根据该研究堆安全分析报告中给出的元件包壳材料铀含量测定结果计算包壳表面腐蚀材料腐蚀1μm后燃耗为50%的元件包壳释放释放到堆外破损检查系统后导致系统水质中的137Cs活度为520Bq/L。堆外元件破损检查过程中，元件包壳一直被水介质冲刷，元件表面因铀沾污导致的裂变核素137Cs也会进入破检系统水介质中，影响破损检查结果，因此，包壳表面铀沾污导致137Cs的活度浓度可作为堆外元件破损检查结果的本底值。

4 结束语

综合以上分析，我们可以看出在堆外元件破损检查过程中，137Cs的释放过程中影响因素小，是最佳的元件破损判断标准特征核素。针对该研究堆堆外破损检查系统，当破损检查结果中137Cs活度超过某一个参考值后，可以判断该元件极有可能破损，该参考值一般设置各种本底值总和的三至五倍。按这一结果应用在该研究堆的堆外元件破损检查系统中，很准确的查找到了破损元件。

【参考文献】

[1]黄逸达，邓俊献.反应堆破损燃料元件的监测和定位[M].原子能出版社.

[2]李兰，杨洪.润压水堆核电厂燃料元件破损诊断方法[J].核动力工程，2018年8月第29卷第4期.

[3]张燕，闫学昆，刘明键，陈英元件破损监测中关键核素活度测量的影响因素[J].原子能科学技术，2008年4月 第42卷第4期.