HFETR一回路冷却剂中放射性核素在线监测实验研究

吴 耀,毛常磊,李 莉,曾 波,左 伟,何 琳

(中国核动力研究设计院 四川省退役治理工程实验室,四川 成都 610005)

反应堆燃料元件发生破损时，将释放大量的放射性核素进入一回路冷却剂中，对一回路冷却剂中γ放射性核素含量变化的监测，能及时、有效地判断燃料元件是否破损及破损的程度。一回路冷却剂中γ放射性核素的监测主要有人工取样测量法、总γ监测法、缓发中子监测法及裂变气体监测法。人工取样测量法测量结果准确，但是时效性差;总γ监测法和缓发中子监测法技术成熟，但是不能实现对一回路冷却剂中γ放射性核素的分辨;裂变气体监测法。

因此，近年来一回路冷却剂中γ放射性核素在线监测技术成为研究热点。

一回路冷却剂中γ放射性核素在线监测技术通过在线连续测量一回路冷却剂中目标裂变核素的变化情况，能够及时、准确判断燃料元件是否破损及破损程度。该技术有两个关键问题需要解决，一是探测器的选择，二是关键核素的选择。目前国内外研究以理论分析为基础，讨论了用于在线监测的探测器及关键核素。本文从实验分析的角度进行逆向分析，在探测器选择、关键核素选取等方面进行初步研究。具体的研究内容如下:

1)检验在HFTER运行时，一回路冷却剂中放射性核素种类多、含量较大的情况下，闪烁体探测器及HPGe探测器的分辨率、探测效率、时间特性等性能的具体表现;

2)验证一回路冷却剂中γ放射性核素在线监测的可行性;

3)对HFETR各运行时段一回路冷却剂中放射性核素进行定性测量、对测量结果进行定量比较，总结、分析各核素随反应堆运行功率的变化，初步确定用于燃料元件破损监测的关键核素。

1 实验方法

利用不同类型探测器，在相同条件下同时对HFETR一回路冷却剂中γ放射性素进行测量，结合不同类型探测器的性能特点，对测量情况及结果进行分析研究，初步选取可用于一回路冷却剂中γ放射性核素在线监测的探测器的类型，研究对一回路冷却剂中γ放射性核素进行在线监测的可行性，初步确定实施一回路冷却剂中γ放射性核素在线监测的关键核素。

测量位置选择HFETR破损探测回路，与一回路系统直接连通，如图1所示。监测时段选取了反应堆稳定功率运行 (70 MW)及停堆24 h后两个时段。

图1 实验测量位置Fig.1 The measuring position in the experiment

2 实验结果分析

2.1 探测器选择

在进行用于γ放射性核素在线监测探测器选择时，主要考虑分辨率、探测效率、时间特性及能量范围等因素。本实验从分辨率、探测效率及时间特性三个方面对闪烁体探测器和HPGe探测器进行检验。

(1)分辨率

HFETR在70 MW功率下运行时，闪烁体探测器与HPGe探测器在相同时间、平行位置测量获得的能谱图如图2所示。由图2可知，闪烁体探测器的能谱图中，由于一回路冷却剂中放射性核素种类多、含量较大，能谱图中康普顿平台很高，各核素γ射线的全能峰相互融合，很难分辨任何核素，只是在103Ru、95Nb、24Na的主要γ射线位置有三个明显的峰。而HPGe探测器的能谱图分辨性能很好，各核素γ射线的全能峰清晰，关键裂变核素容易分辨。在分辨率方面，HPGe探测器有无可比拟的优势。

(2)探测效率

由本次监测实验情况可知，虽然HPGe探测器的探测效率比闪烁体探测器要小的多，但在一回路冷却剂中放射性核素种类多、含量较大的情况下，也可以有效测量，且效果良好。因此，在进行一回路冷却剂中γ放射性核素在线监测的探测器选型时，探测效率的影响可以忽略。

(3)时间特性

与闪烁体探测器相比，HPGe探测器的灵敏区较厚，脉冲上升时间较长，时间特性要差很多。在一回路系统γ放射性核素种类多、含量大的情况下，HPGe探测器容易形成脉冲堵塞，死时间影响较大。

综合而言，在进行一回路冷却剂中γ放射性核素在线监测时，与闪烁体探测器相比，HPGe探测器有明显的优势，但在实际应用时，需考虑屏蔽措施，将HPGe探测器的计数率保持在合理的水平、减少死时间效应的影响。

2.2 可行性分析

由于闪烁体探测器无法实现对任何放射性核素的分辨，本文对HPGe探测器的监测结果进行了分析。HFETR运行期间及停堆后一小时，用HPGe探测器对一回路水中γ放射性核素测量的结果见图3、图4。

对监测获得的能谱图及监测结果进行分析，可知:

1)中子与一回路水中的氧核 (16O及18O)发生核反应，会产生大量的16N及19O，由于本次监测点位选择在一回路系统的破损探测回路，具有一定的延迟，监测结果受16N(T1/2=7.13 s，主要γ射线能量6134 ke V)及19O(T1/2=26.9 s，主要γ射线能量197.4 keV)的影响很小;

图2 反应堆运行时闪烁体探测器及HPGe探测器的能谱图Fig.2 Energy spectrum of scintillator detector and HPGe detector during reactor operation

2)由于一回路冷却中放射性核素种类较多、含量较大，HPGe探测器采集的能谱图很复杂，康普顿平台较高，但活化及裂变产生的主要γ放射性核素核素能够分辨，由此可以初步确定用HPGe探测器对一回路冷却中的γ放射性核素进行在线监测是具有一定可行性的;

3)活化产物γ能谱的分布较广，但大多处于800 ke V以上，特别是800～2000 ke V之间;而裂变产物γ能谱主要分布在800 keV以下;

4)能谱图中，单电子湮灭峰 (511 keV)非常明显，另外，还出现了和峰、反散射峰、能量较高射线的单电子逃逸峰、双电子逃逸峰 (例如24Na:射线能量2754.1 ke V/双电子逃逸峰1732.1 ke V)等的影响，为谱分析带来了很大的困难;

5)各半衰期较短的放射性核素含量随反应堆运行状态改变的变化明显，对一回路系统中放射性核素进行实时监测，能在一定程度上及时反应反应堆的运行情况。

2.3 关键核素选择

由于活化产物γ能谱大多处于800 ke V以上，而裂变产物γ能谱主要分布在800 ke V以下，在以前的文献资料中，关注的裂变产物主要是γ射线能量在800 ke V以下的，选取的用于燃料元件破损监测的关键核素也主要是γ射线能量在800 ke V以下的。

然而，本次实验结果表明，由于一回路冷却中放射性核素含量较大，发射高能射线的核素含量也比较多，致使能谱图在低能段的康普顿平台很高;另外，γ射线能量在800 ke V以下的裂变产物种类特别多，相互有一定的影响，而在能量大于800 keV的区域，不管是活化产物还是裂变产物，都是相对比较容易分辨的。

另外，反应堆一回路冷却剂中γ放射性核素的种类不受燃料元件破损的影响，这是因为燃料元件表面始终会有沾污铀，在反应堆运行时也会发生裂变反应，元件内外铀的裂变链是一致的，所以反应堆正常运行时和燃料元件破损情况下，一回路冷却剂中γ放射性核素种类大致相同。那么只要反应堆正常情况能够容易监测，燃料元件破损时也就容易监测。

基于上述理由，初步确定了用于燃料元件故障破损监测关键核素:138Cs、92Sr、135I、89Rb、134I、142La、133I、138Xe及139Ba，详见表1。

以上各核素均具有半衰期短、含量相对较大的特点。选择半衰期较短的放射性核素的原因主要有:受沉积、吸附等的影响较小，较容易建立起燃料元件破损事件与一回路系统中含量及变化的关系，即其含量的变化能及时反应燃料元件破损及破损程度;选择活度水平稍高的放射性核素的原因主要是:容易分辨、监测精度高。

表1 件破损监测的关键核素特性Table 1 Key nuclide characteristics of fuel element damage monitoring

3 结论

通过HFETR一回路系统γ放射性核素在线监测实验，得到的主要结论如下:

1)在进行一回路系统γ放射性核素在线监测时，HPGe探测器比闪烁体探测器有明显的优势，但在实际应用时，需考虑屏蔽措施，将HPGe探测器的计数率保持在合理的水平、减少死时间效应的影响;

2)在进行一回路冷却剂中γ放射性核素在线监测时，选择具有一定延迟的回路进行探测，16N及19O的影响是可以明显减轻的;

3)一回路冷却剂中γ放射性核素的能谱图很复杂，康普顿平台很高、且受到其他一些因素的影响，但活化及裂变产生的主要的γ放射性核素可以分辨，由此，可以初步确定用HPGe探测器对一回路系统中的γ放射性核素进行在线监测是具有一定可行的;

4)初步确定了用于燃料元件破损监测目标核 素:138Cs、92Sr、135I、89Rb、134I、142La、133I、138Xe及139Ba，这几种核素均具有半衰期短、含量相对较大的特点。