离子液体用于吸收式制冷系统的筛选

郭紫君 孙 晗 党超镔 马国远



离子液体用于吸收式制冷系统的筛选

郭紫君1孙 晗1党超镔2马国远1

（1.北京工业大学环境与能源工程学院制冷与低温工程系 北京 100124；2.东京大学新领域创成科学研究科人间环境专攻 日本千叶 2778563）

在传统的吸收式制冷系统中，最常用的工质对是LiBr/H2O和NH3/H2O。然而，LiBr/H2O工质对具有腐蚀和结晶的问题，NH3/H2O工质对则面临着NH3本身有毒和需设置精馏装置等问题。离子液体作为一种新型的吸收剂可以有效地避免采用上述工质对所带来的弊端。研究和开发适合的离子液体/制冷剂工质对是吸收式制冷发展的一个重要方面。针对用于吸收式制冷系统的离子液体，从物性到循环特性的国内外研究进展进行了综述，并从应用于吸收式制冷系统的角度给出筛选工质对的建议。

离子液体；吸收式制冷；工质对；基础物性；筛选

0 引言

随着经济的飞速发展，人类所面临的能源与环境问题日益突出。吸收式制冷机和热泵由于可用工业废热、余热及可再生能源驱动，又可采用天然工质为制冷剂，不破坏臭氧层，不产生温室效应，越来越受到人们的重视。

吸收式制冷系统的工质对由吸收剂和制冷剂组成，适用于吸收式制冷系统的工质对需要具有以下特性：工质对溶液平衡蒸气压低，吸收剂吸收制冷剂的能力强，工质对组成的溶液具有较大的导热系数、较低的比热容，较小的粘度，溶液具有化学稳定性，无毒性，安全。

离子液体与制冷剂组成的工质对一般具有平衡蒸气压低，良好的导热性，热稳定性，离子液体不挥发等特点[1]。这些特点，使得离子液体可以用于吸收式制冷系统，但离子液体又往往有比热容大，粘度大的特点，这些方面是不利于吸收式系统运行的。本研究在简述离子液体的种类、命名和特性的基础上，从蒸气压，扩散系数，比热容，粘度及系统性能等方面给出了可用于吸收式制冷系统的几种离子液体，以供深入研究离子液体用于吸收式系统时选用。

1 离子液体简介

离子液体也称室温离子液体或室温熔融盐，是由特定的有机阳离子和无机阴离子构成的在室温或近室温下呈液态的熔盐体系。按照有机阳离子母体的不同，主要可以分为四类：咪唑盐类、吡啶盐类、季铵盐类和季磷盐类[2]。

各种离子液体的英文全称较长，比较难以识记，以咪唑离子液体为例，咪唑离子液体通常使用两个取代烷基的第一个字母的大写（或小写）缩写后边跟“IM”或“im”。如丙基的英文为“propyl”，甲基的英文为“methyl”，则丙基甲基咪唑的命名就为“[PMIM]”或“[pmim]”。在有三个取代烷基的情况下，除非特殊的情况，三个烷基都是以第一个字母的缩写形式出现，其他离子液体的命名基本相似，现有文献中大小写通用[3]。阴离子的命名更为简单，可直接用其化学式表示，如磷酸二乙酯盐可直接写作[(EtO)2PO2]，或者也可像阳离子一样，取其英文的第一个字母的大写（或小写），同样如磷酸二乙酯盐的英文为“diethylphosphate”，而这个词也是根据其组成而写成的，可根据结构分成“di-ethyl-phosphate”，分别取第一个字母的大写，可写作[DEP]。如1-乙基-3-甲基咪唑磷酸二乙酯，对应的英文名字为1-Ethyl-3-methylimidazolium diethyl phosphate，按上述命名规则其中阳离子1-Ethyl-3-methylimidazolium可写做[EMIM]，阴离子diethyl phosphate可写作[DEP]或直接用化学式[(EtO)2PO2]表示，那么该离子液体可写成[EMIM][DEP]或[EMIM][ (EtO)2PO2]。

2 离子液体型工质对的物性研究

由于离子液体与制冷剂种类繁多，两者组合产生的工质对数量庞大，国内外学者从不同的角度对不同的离子液体型工质对进行了大量的研究。

2.1 离子液体型工质对平衡蒸气压研究进展

选取吸收温度为40℃，将国内外学者对离子液体型工质对的平衡蒸气压的研究数据汇总，见图1。考虑到吸收式制冷系统中所用的工质对，吸收器中吸收率越大，系统的COP越高。在蒸发压力不变的情况下，希望工质对溶液的平衡蒸气压越低越好，以便增大吸收驱动力。从图1可以看出以水为制冷剂的离子液体型溶液平衡蒸气压最低的是[E3MPy][OMs]+H2O（离子液体摩尔分数0.7605），其次是[EMIM]Ac+H2O（离子液体摩尔质量分数是0.8）和[HMIM]Cl+H2O（离子液体摩尔分数0.8），比较适合用于吸收式制冷系统。

图1 ta=40℃时，不同离子液体型工质对蒸气压数据

离子液体的亲水性受阳离子和阴离子类型的影响。在咪唑鎓基离子液体和水相互溶解的情况下，阴离子的性质在很大程度上决定了这些混合物的宏观行为[14]。具有较小亲水阴离子的离子液体如氯（Cl），溴（Br）和乙酸盐（Ac）可以与水互溶并且具有强吸湿性。皇甫立霞的课题组[15-18]发现两种亲水离子液体[Emim] Ac和[Hmim] Cl可显著降低二元体系的蒸气压。Merkel[8]等人还发现亲水性按以下阴离子的顺序降低：[OAc]>[OMs]>[OTf]，亲水性直接与蒸气压的降低有关，因此也与吸收循环的性能有关。

2.2 离子液体型工质对扩散系数研究进展

考虑吸收式系统的循环倍率定义为送往发生器的稀溶液流量除以制冷剂蒸气流量。在制冷量一定的条件下，制冷剂蒸气流量就确定了，吸收器内吸收率越高，说明吸收所需的浓溶液的流量就越少，对应的吸收后产生的稀溶液流量就越小，循环倍率就越小。而发生器的热负荷与循环倍率成正比。所以在制冷量一定时要提高系统COP，需要减小发生器的热负荷。而通过增强吸收器的吸收率，减小循环倍率可减小发生器的热负荷。而在吸收器内溶液吸收制冷剂蒸气的过程是扩散过程，要增强吸收，就希望扩散系数越大越好[19]。

根据斐克定律，扩散系数是沿扩散方向，在单位时间每单位浓度降的条件下，垂直通过单位面积扩散某物质的质量或摩尔数，一种物质的扩散系数表示它的扩散能力，是重要的物理参数之一[20]。

关于气液扩散系数，早期研究的比较多的是Shiflett等人[21-23]。近年来，何茂刚和刘向阳等人[24-28]得到了不同氢氟烃在不同离子液体中的扩散系数，结果表明氢氟烃在离子液体中的扩散系数随温度的升高而增大，通过比较R32、R161、R1234yf、R125、R143a、R152a与离子液体[HMIM][PF6]的组合，发现R32与离子液体[HMIM][PF6]的组合扩散系数最大，因此比较适合作为吸收式制冷循环的工质对。

Chen等人[29]将经典的Mach-Zehnder干涉光路应用于测量离子液体吸收式制冷工质对的互扩散系数的测量。他们测量了[MMIM][DMP]+H2O和[MMIM][DMP]+CH3OH的扩散系数，发现扩散系数随温度的升高而增大，随着离子液体的质量分数的增加而减小。并得出互扩散系数[MMIM][DMP]+CH3OH>[MMIM][DMP]+H2O>LiBr+H2O的关系。

除了对扩散系数的实验研究，也有学者尝试通过模拟的方法得到扩散系数数据。辛绪亮等人[30]采用DL_POLY软件和分子动力学模拟的方法对[BMIM][Br]水溶液的扩散系数进行了计算。在379.4K下，[BMIM][Br]阴阳离子的扩散系数的数量级为109m2·s-1，与Soriano[31]等人测量的实验值数量级一致。也可以看出随着溶液中水含量的增多，扩散系数得到了明显的提高。

2.3 离子液体型工质对比热容研究进展

比热容是重要的物性参数。吸收式制冷的工质对溶液的比热容越小越好，因为比热容越小，发生器中加热溶液到沸腾所需要的热量就越少，同时在吸收器中冷却水带走同样多的热量稀溶液温度下降得越多，越利于吸收。

从目前公开发表的文献中可以看到，尽管纯离子液体的比热容有的比水的比热容大，有的比水小，但是绝大部分的离子液体型工质对的比热容均呈现以下规律：在温度一定的情况下，比热容随离子液体的浓度增加而减小，在相同浓度下，比热容随温度的升高而升高。如孙立等人[32]，Zheng的课题组[7,33]，赵宗昌课题组[11,34-39]对不同的离子液体型工质对的比热容进行了测量，均符合上述变化规律。

然而，也有学者得到了相反的结论。Królikowska[40]发现纯[HiQuin][SCN]的比热容远比水的比热容大，且在同温度下随水含量的增加而降低，在相同的离子浓度下，热容量随着温度的升高而略有下降。Lin等人[41]测量了[EMIM][EtSO4]和[EMIM][CF3SO3]与H2O组成的工质对的热容，发现比热容值随着温度和离子液体浓度的增加而增加，纯[Emim] [EtSO4]和[Emim] [CF3SO3]的比热容值远远大于水的比热容值，比热容值与温度呈线性关系。

选取发生温度为80℃，将各学者研究的离子液体型工质对的比热容数据进行比较，如图2所示，仅从比热容角度考虑，可以看出[HMIM]Cl+H2O和[EMIM]Ac+H2O的比热容较小。

图2 tg=80℃时不同离子液体型工质对比热容数据

2.4 离子液体型工质对粘度研究进展

粘度是液体的一个很重要的传输性质，在进行离子液体应用于吸收式制冷系统的研究时，不可忽略粘度的影响。由于离子液体中阴阳离子存在很强的氢键，使得其具有较高的粘度，较大的流动阻力，这对吸收系统的运行是不利的，在吸收式制冷系统中，高粘度意味着需要更大的泵功率，更大的管路和系统体积[44,45]。

目前，关于离子液体型工质对粘度性质的研究比较少。在同样的温度条件下，粘度随着离子液体摩尔浓度的增加而增加，在同样的离子浓度条件下，粘度随温度的增加而减小。在常温条件下，纯离子液体的粘度通常大于水的粘度，当水的含量增加时，粘度下降。

如何减小粘度成为了越来越多学者所关心的问题。有学者发现在离子液体中加入水或醇类物质时，粘度会下降。He等人[46]对几种离子液体的粘度进行实验，发现粘度的变化符合一般的粘度规律，并且当[MMIM][DMP]被加热或是与水/乙醇/甲醇配对时，粘度会下降，这对吸收式热泵在高温下运行提供了帮助。

图3 t=20℃时不同离子液体型工质对粘度数据

Kim等人[44]发现，粘度随着阳离子质量增加而增加：emim+

选取20℃时的离子液体型工质对粘度，将各学者的离子液体型工质对的粘度数据进行汇总，如图3所示，可以看出在同样的离子液体和甲醇或乙醇组成工质对的情况下，粘度明显下降，且与甲醇组成工质对粘度最低。[MMIM][DMP]+CH3OH（离子液体摩尔分数0.202）和[EMIM][DEP]+CH3OH（离子液体摩尔分数0.202）具有较低的粘度。

2.5 离子液体型工质对制冷循环性能研究进展

研究离子液体是否适用于吸收式制冷系统，还需要对离子液体型工质对应用于吸收式制冷系统的COP进行研究。

图4 不同离子液体型工质对在te=10℃，ta=30℃，tc=40℃，tg=100℃情况下，单效吸收式制冷系统COP对比

选取离子液体用于单效吸收式制冷系统的研究数据，比较不同离子液体型工质对在蒸发温度10℃，吸收温度30℃，冷凝温度40℃，发生温度100℃实验条件下的COP，如图4所示。可以看出现有研究的离子液体型工质对的COP很少有能超过传统的LiBr/H2O工质对的系统COP的，只是在梁世强[48]等人的研究中，CH3OH/[MMIM][DMP]工质对的COP高达0.87，比LiBr/H2O系统略高一些。此外栗航[15]等人的研究中H2O/[EMIM]Ac和H2O/[HMIM]Cl系统也可接近LiBr/H2O系统的COP，A Yokozeki[49]等人研究的H2O/[EMIM][DMP]虽低于LiBr/H2O，但是仍然高于NH3/H2O，因此以上所述的工质对均具有应用的价值。以NH3为制冷剂的吸收式系统COP普遍较低，但是Chen[50]等人的研究中[EMIM]Cu2Cl5/NH3系统COP可达0.781，虽低于同工况下LiBr/H2O系统的COP，但是高于NH3/H2O系统，也具有一定的应用价值。

Thomas Meyer[51]等人在模拟的基础上对应用C2H5OH/[EMIM][DEP]工质对的单级吸收式制冷机进行了实验，在模拟中最大的COP可接近0.76，然而实验中COP范围在0.42～0.62之间，考虑可能是由于实际实验中存在的热损失，导致实验中COP的下降。

2.6 离子液体型工质对的初步筛选

根据以上各项研究数据对比，综合分析认为[EMIM]Ac+H2O和[HMIM]Cl+H2O工质对具有相对较低的蒸气压和比热容，[MMIM][DMP]+CH3OH具有相对较大的扩散系数和较小的粘度。从基础物性的角度来讲，这三种工质对具有相对较大的应用潜力；而从吸收制冷循环性能的角度来讲，CH3OH/ [MMIM][DMP]、H2O/[EMIM]Ac、H2O/[HMIM]Cl、H2O/[EMIM][DMP]和C2H5OH/[EMIM][DEP]具有相对较高的COP值。

3 结论

（1）离子液体与制冷剂组成的工质对数量庞大，将合适的离子液体用于吸收式制冷系统中需要进行筛选。

（2）针对提高吸收式系统的COP，要求吸收器内吸收率大，系统循环倍率小。而吸收率与离子液体工质对溶液的平衡蒸气压和扩散系数有密切关系。在蒸发压力一定时，溶液平衡蒸气压越小，吸收驱动力越大，越利于吸收。而制冷剂在离子液体溶液内扩散系数越大，越利于吸收。

（3）在制冷量一定时，工质对溶液的比热容越小，发生器所需供热量越少，吸收器需要排出的热量越少，系统COP越高。

（4）离子液体粘度大，系统管内流动阻力较大，需要耗费更大的泵功，可通过增大系统管路的截面积或通过在离子液体中加入醇类降低粘度。

（5）经物性数据比较和分析认为H2O/[EMIM] Ac、H2O/[HMIM]Cl和CH3OH/[MMIM][DMP]具备应用于吸收式制冷系统的潜力，应深入研究其应用于吸收式制冷循环的循环性能；从已有吸收循环性能实验的研究上看CH3OH/[MMIM] [DMP]、H2O/[EMIM]Ac、H2O/[HMIM]Cl、H2O/ [EMIM][DMP]和C2H5OH/[EMIM][DEP]具有深入研究实用循环的价值。

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Ionic Liquid Screening for Absorption Refrigeration Systems

Guo Zijun1Sun Han1Dang Chaobin2Ma Guoyuan1

( 1.College of Environmental and Energy Engineering, Beijing University of Technology, Beijing, 100124; 2.Department of Human and Engineered Environmental Studies, the University of Tokyo, Chiba, 2778563 )

In traditional absorption refrigeration systems, most commonly used working fluid pairs are LiBr/H2O and NH3/H2O. However, LiBr/H2O working fluid has problems of corrosion and crystallization, and NH3/H2O working fluid pair faces problem that NH3is toxic and a rectification apparatus must be installed. As a new type of absorbent, ionic liquids can effectively avoid disadvantages of above-mentioned working fluids. Research and development of suitable ionic liquid/refrigerant working fluid pairs for real application is an important aspect of development of absorption refrigeration. This paper summarized research progress of ionic liquid-type working fluid pairs in domestic and overseas from basic physical properties to cycle performance, and gave suggestions for selection of working fluid pairs from point of application of ionic liquid in absorption refrigeration systems.

ionic liquid; absorption refrigeration; working fluid pairs; basic physical properties; screening

TB616

A

1671-6612（2019）02-112-07

郭紫君（1993.5-），女，在读硕士研究生，E-mail：guozijun0527@sina.com

孙 晗（1969.11-），女，工学博士，讲师，E-mail：han.sun@bjut.edu.cn

2018-05-03