东营凹陷沙四段上亚段—沙三段下亚段泥页岩成岩演化及其对储层发育的影响

侯中帅，陈世悦

（中国石油大学（华东）地球科学与技术学院，山东青岛266580）

泥页岩油气是非常规油气的重要组成部分，也是未来能源接替领域。东营凹陷泥页岩具有厚度大、分布广、有机质含量高等特点［1］，且已有110多口探井在泥页岩中见油气显示［2］，其中河54、永54井累积产量均达到万吨以上［3］，表明东营凹陷泥页岩油气勘探具有巨大的潜力。前人关于东营凹陷泥页岩的研究主要集中在岩相划分［4］、沉积环境［5］、纹层特征［6］、地球化学特征［7］、非均质性［8］和可动用性［9］等方面，而对于泥页岩成岩作用的研究则较少。随着泥页岩油气勘探的不断推进，需对泥页岩的成岩作用特征进行研究，明确其主要成岩作用类型、成岩演化特征及对储层发育的影响。为此，笔者根据东营凹陷重点泥页岩取心井樊页1、利页1、牛页1和樊119等的岩心资料，采用岩石薄片观察、X射线衍射分析、扫描电镜观察、能谱分析和元素分析等方法对东营凹陷沙四段上亚段—沙三段下亚段泥页岩的成岩作用进行研究，以期为研究区泥页岩油气勘探提供地质依据。

1 区域地质概况

东营凹陷位于济阳坳陷南部，面积约为5 850 km2，属于渤海湾盆地三级负向构造单元。其北靠陈家庄凸起和滨县凸起，东北接青坨子凸起，南为鲁西隆起和广饶凸起，西为青城凸起，为在古、中生界基岩古地形背景上经构造运动发育形成的、四周被凸起环绕的晚白垩世—新近纪断-拗复合盆地［10］。受北部边界陈南断裂控制，东营凹陷沙四段上亚段—沙三段下亚段发育一套富有机质泥页岩，岩性以碳酸盐岩、黏土岩和细粒混合沉积岩为主（图1）。

图1 东营凹陷沙四段上亚段—沙三段下亚段岩性类型Fig.1 Lithologic type of Upper Es4to Lower Es3Members in Dongying Sag

2 成岩作用类型

2.1 黄铁矿形成

黄铁矿为泥页岩中的常见矿物，其成因具有多样性，但均形成于同生阶段，为缺氧环境下的产物［11］。沙四段上亚段—沙三段下亚段沉积时期，东营凹陷处于强烈断陷阶段，在湖盆中广泛发育深水环境［12］。沙四段上亚段沉积时期，古盐度为35‰～50‰，处于咸水环境［7］；沙三段下亚段沉积时期，古盐度较沙四段上亚段降低，平均为12‰，处于半咸水环境［7］。在半咸水-咸水环境下，湖盆水体形成永久分层，形成底部水体的缺氧环境，为黄铁矿形成提供了有利条件。岩心和扫描电镜观察发现，研究区黄铁矿普遍发育，岩心观察黄铁矿呈透镜状（图2a），扫描电镜下可见黄铁矿呈草莓状的球粒集合体，少部分被压扁呈透镜状，集合体粒径为1～12.5 μm（图2b）。对樊页1井235块岩心样品进行X射线衍射分析，发现黄铁矿在区内泥页岩中的含量一般为1%～5%，最高可达14%。

2.2 白云石化作用

X射线衍射分析发现，研究区岩石中含有白云石，含量为2%～18%，最高可达48%。白云石的赋存方式主要有2种：一种呈夹层状分布于富有机质纹层中，其白云石化作用较为彻底（图2c），扫描电镜下可见白云石与有机质伴生的现象（图2d）；另一种呈星散状分布在富碳酸盐矿物纹层和富黏土矿物纹层中，且分布较为均匀（图2e）。2种赋存方式白云石的形成机理各不相同。GEBELEIN等研究发现藻类能够从环境水体中浓集镁元素，最高可使藻类中的Mg/Ca值达 15～30［13］。黄成刚等通过电子探针能谱面扫描分析发现藻云岩中Mg元素富集区与藻纹层分布高度吻合［14］，说明藻类可以为白云石化作用提供Mg。

沙四段上亚段—沙三段下亚段沉积时期，研究区湖盆中的生物具有分异度低且丰度高的特点，存在大量蓝藻、嗜盐细菌等生物［7］；扫描电镜观察发现，自形白云石与藻类生物残体紧密共生（图2d），故认为藻类死亡沉积后分解形成富Mg的微环境，夹持在其中的方解石纹层发生白云石化形成白云石纹层。星散状分布的白云石主要发育在沙四段上亚段纯下次亚段，发育纹层结构，说明其沉积背景为湖水分层结构下的半深湖-深湖环境。岩石中白云岩化作用不彻底，白云石呈粉晶结构，有序度中等，一般在0.5左右［15］，具有回流渗透成因白云石的特征。沙四段上亚段纯下次亚段沉积时期气候较为干旱，滨浅湖蒸发、浓缩作用形成的富Mg重盐水在重力作用下下沉，并沿湖底向凹陷内部流动，重盐水在流动过程中渗入下伏灰质沉积层中，导致灰质层中白云石化作用的发生。

图2 东营凹陷沙四段上亚段—沙三段下亚段黄铁矿形成、白云石化作用、压实作用和胶结作用的岩心、薄片和扫描电镜观察特征Fig.2 Core，thin section and SEM observation characteristics of pyrite formation，dolomitization，compaction and cementation in Upper Es4to Lower Es3Members，Dongying Sag

2.3 压实作用

在湖盆水体中经生物作用、化学作用和生物化学作用可形成泥级碳酸盐矿物颗粒［16］，且颗粒之间具有一定的内聚力［17］，在搬运过程中泥级碳酸盐矿物颗粒絮凝形成碳酸盐矿物团块，并以该形式沉积，该现象已得到沉积模拟实验的证实［18］。镜下观察发现碳酸盐矿物团块在上覆地层压力作用下压实为透镜状（图2f）。黏土矿物沉积时会通过端-面组合而形成具有片架结构的沉积物，压实作用破坏了黏土矿物沉积时的片架结构，造成黏土矿物呈半定向-定向排列（图2g）。

2.4 胶结作用

泥页岩颗粒的粒径较小，颗粒之间的表面作用在胶结过程中起到重要作用［19］。黏土矿物具有硅氧四面体的氧面为基面［20］，同时具有基面羟基和边缘断键羟基2种表面羟基［21］，石英、蛋白石和碳酸盐矿物表面也具有大量羟基［22］，石英、蛋白石和碳酸盐矿物的表面羟基可以与黏土矿物基面氧和表面羟基结合形成氢键，从而起到胶结作用。蒙皂石向伊利石转化的过程中会析出大量的硅质，且泥页岩中含有较多的碳酸盐矿物组分，为胶结作用奠定了物质基础。扫描电镜下可见石英晶粒和碳酸盐矿物颗粒与黏土矿物紧密胶结（图2h，2i）。

2.5 溶蚀作用

根据模拟实验发现，干酪根热降解过程中可以生成大量的有机酸，总有机碳含量为8%的烃源岩，其中3%的有机碳生成了有机酸，平均每克有机碳可以生成1.3 mmol的有机酸［23］。干酪根演化生成的有机酸首先会溶蚀泥页岩中的酸不稳定矿物，如长石和碳酸盐矿物。扫描电镜观察可见研究区泥页岩中的碳酸盐矿物被溶蚀（图3a），长石表面被溶蚀呈尖峰状（图3b）。

2.6 重结晶作用

图3 东营凹陷沙四段上亚段—沙三段下亚段溶蚀作用、重结晶作用、黏土矿物转化和破裂作用的岩心、薄片和扫描电镜观察特征Fig.3 Core，thin section and SEM observation characteristics of dissolution，recrystallization，transformation of clay minerals and rupturing in Upper Es4to Lower Es3Members，Dongying Sag

重结晶作用主要发育在富有机质泥页岩中，其成因与干酪根生烃和油气初次运移有着密切关系。生油过程中生成的有机酸溶蚀泥页岩中的碳酸盐矿物形成饱和碳酸盐流体，随着生烃作用的进行，泥页岩层系中地层压力不断积聚，当达到岩层的破裂强度时，流体压力封存箱边缘发生破裂泄压，导致幕式排烃作用的发生。在幕式排烃过程中，部分碳酸盐矿物溶蚀产物被带出流体压力封存箱。随着封存箱内流体压力释放，碳酸盐矿物重新沉淀、结晶生长（图3c—3f）。在这个过程中，由于MgCO3和 MnCO3的溶解度比 CaCO3大［24］，故与 Ca2+相比，Mg2+和Mn2+更容易随超压流体迁移到封存箱外，通过对利页1井重结晶作用不发育和相对发育的岩心样品进行元素分析，发现重结晶作用不发育样品的Mg/Ca和Mn/Ca值分别是重结晶作用相对发育样品的3～6和5～20倍（表1）。碳酸盐矿物晶体颗粒的生长可分为4个阶段：第1阶段矿物颗粒呈近似等轴粒状，碳酸盐层呈断续纹层状，且单层厚度较小，为35～100 μm，呈夹层状分布在富有机质层中（图3c）；第2阶段矿物颗粒呈纤维柱状，且连接成层，单层厚度为285～400 μm（图3d）；第3阶段多个碳酸盐层叠置发育，其间夹薄层富有机质黏土层，且在碳酸盐矿物结晶力作用下发生弯曲变形，但仍能保持整体连续性，仅部分发生微错断（图3e）；第4阶段碳酸盐矿物表现出粗大的纤维状结晶结构，富有机质层在碳酸盐矿物结晶力作用下普遍发生错断，呈碎片状分散在碳酸盐层中（图3f）。

表1 利页1井不同重结晶作用发育程度岩心样品的常量元素含量对比Table1 Comparison of constant elements and trace elements in samples with different development degree of recrystallization in Well LY1

2.7 黏土矿物转化

黏土矿物的絮凝作用具有差异性，伊利石和高岭石在盐度为9‰～13‰时絮凝物最多，而蒙皂石在盐度为20‰～24‰时才大量形成絮凝物［25］。滨浅湖环境受外来水体影响大，盐度较小，半深湖-深湖环境受外来水体影响小，盐度较大，造成滨浅湖环境下主要沉积伊利石和高岭石，半深湖-深湖环境下蒙皂石沉积占优势，这种现象已在现代沉积中得到证实［26］。而对研究区樊页1井岩心样品进行黏土矿物成分分析发现，其黏土矿物中基本不含蒙皂石，而是以伊利石和伊/蒙混层为主（图4），扫描电镜下观察可见呈丝缕状的自生伊利石（图3g），而且随着埋深的增大，伊/蒙混层的含量逐渐减少，伊利石的含量逐渐增高，说明蒙皂石向伊利石转化。在转化过程中会析出硅质并消耗大量的K+，扫描电镜下可见研究区含有较多的微晶石英和蛋白石，X射线衍射分析发现泥页岩中的斜长石含量一般为1%～6%，但基本不含钾长石，硅质的出现和含钾矿物的消耗也从侧面反映出黏土矿物的转化作用。随着溶蚀作用的进行，Fe+和Mg2+等金属离子进入孔隙流体中，促进了成岩阶段后期绿泥石的形成（图4）。

2.8 破裂作用

泥页岩在埋藏过程中，由于受构造作用、差异压实作用和异常高压等作用的影响，常会发生破裂形成裂缝。研究区泥页岩裂缝可以分为非构造裂缝和构造裂缝。非构造裂缝包括早期泄水缝、顺层脉状裂缝、生烃压力缝。早期泄水缝为早成岩阶段欠压实流体向上排出泥页岩层系而产生，裂缝呈蛇曲状向上延伸，其中常被沥青、方解石充填（图3h，3i）。中成岩阶段，泥页岩中的水平渗透率远高于垂向渗透率，二者之间可相差1～4个数量级［27］，造成平行层面方向上的突破压力远低于垂直层面方向上的突破压力，干酪根生烃作用形成的超压流体沿水平方向突破后形成顺层脉状裂缝，且常被碳酸盐矿物结晶充填（图3j），对裂缝起到支撑和保护作用。构造裂缝包括张性裂缝和层理缝。张性裂缝倾角变化较大，分布范围为20°～80°，裂缝长度可达几十厘米，开度可达几毫米，缝面凹凸不平（图3k），常呈锯齿状，裂缝中有时被亮晶方解石和沥青充填。在相对静水条件下沉积的黏土矿物颗粒呈平行排列，形成力学上的薄弱面，常沿此面发生破裂形成层理缝，其角度为0°～3°，开度为0.1 mm左右，层理缝发育密集段的岩心常被分割成薄片状（图3l）。

图4 东营凹陷沙四段上亚段—沙三段下亚段黏土矿物质量分数垂向演化特征Fig.4 Vertical evolution of clay mineral in Upper Es4 to Lower Es3Members，Dongying Sag

3 成岩阶段与成岩序列

东营凹陷沙四段上亚段—沙三段下亚段泥页岩厚度在150～500 m，沙四上亚段泥页岩主要形成于咸水湖泊环境，沙三下亚段泥页岩主要形成于微咸水湖泊环境，湖水盐度均较高，湖盆具有常年闭流湖的性质，水体中永久性分层发育。经后期埋藏作用后，沙四段上亚段—沙三段下亚段泥页岩现今埋深一般较大，常在2 500 m以下，经历的成岩作用过程相对复杂。

成岩阶段划分的依据有自生矿物的类型、分布及形成温度、伊/蒙混层黏土矿物的演变、有机质成熟度相关指标和储层物性及孔隙结构与类型等［28］。根据研究区实际资料，结合泥页岩特征，参照2003年修订的关于中国陆相盆地碎屑岩成岩阶段作用划分标准（SY/T 5477—2003）［29］，利用伊/蒙混层黏土矿物和有机质成熟度指标来划分成岩阶段。研究结果表明，研究区沙四段上亚段—沙三段下亚段黏土矿物组合以伊利石+伊/蒙混层组合为主，次为伊利石+伊/蒙混层+高岭石组合，伊/蒙混层黏土矿物中蒙皂石层所占比例为15%～30%；研究区镜质组反射率为0.51%～0.89%，最高热解峰温为431～450℃。综合以上参数，认为研究区沙四段上亚段—沙三段下亚段泥页岩总体处于中成岩阶段A期（图5）。

3.1 同生-准同生阶段

该阶段研究区湖盆底部为缺氧环境，草莓状黄铁矿开始形成；藻纹层中的藻类残体分解释放出Mg2+，夹持在藻纹层中的碳酸盐矿物纹层发生白云石化作用，来自滨浅湖的富Mg2+重盐水下渗造成下伏的泥微晶碳酸盐矿物颗粒发生白云石化作用。

3.2 早成岩阶段A期

在早成岩阶段A期随着埋深的增加，地层温度增高，但未超过65℃，有机质处于未成熟状态。夹持在藻纹层中的碳酸盐矿物的白云石化作用持续进行，压实作用明显，黏土矿物絮凝体沉积时的片架结构被破坏，大量孔隙水和层间水被排出，在泄水过程中形成早期泄水缝，孔隙度快速降低，碳酸盐矿物团块变形明显，原生孔隙迅速减少；黏土矿物以蒙皂石为主，开始出现伊/蒙混层黏土矿物，其中蒙皂石所占比例大于70%，；胶结作用不明显，沉积物处于粘性状态。

图5 东营凹陷沙四段上亚段—沙三段下亚段成岩演化Fig.5 Diagenetic evolution of Upper Es4to Lower Es3Members in Dongying Sag

3.3 早成岩阶段B期

在早成岩阶段B期埋深继续增加，地层温度不超过85℃，有机质处于半成熟状态。压实作用继续进行，颗粒之间接触更加紧密，原生孔隙持续减少，在上覆地层压力作用下，泥页岩层系排出一部分黏土矿物吸附水和黏土矿物转化脱出的层间水。蒙皂石明显向伊/蒙混层转化，蒙皂石所占比例为50%～70%，为无序混层阶段，黏土矿物转化产生的硅质在原地或近距离迁移后形成蛋白石或微晶石英；受压实作用的影响，硅质和原始沉积的碳酸盐矿物与黏土矿物颗粒表面充分接触形成氢键胶结，沉积物进入固结状态；在构造应力作用下可以形成张性裂缝和层理缝。

3.4 中成岩阶段A期

在中成岩阶段A期地层埋深继续增加，地层温度为85～140℃，有机质处于成熟状态，进入热催化生油气阶段，开始生成大量的烃类，伴随生烃过程产生的有机酸对酸不稳定矿物进行溶蚀，生烃过程造成泥页岩层系内产生超压，压力超过泥页岩平行层面突破压力后形成顺层裂缝，随着超压封存箱的泄压作用，泥页岩层系内碳酸盐矿物发生沉淀，顺层裂缝被碳酸盐矿物充填。蒙皂石继续向伊/蒙混层转化，蒙皂石所占比例为15%～50%，混层黏土矿物由无序混层转变为有序混层，黏土矿物转化生成的硅质原地沉淀，后期受Fe2+和Mg2+等金属离子的影响，形成少量的绿泥石；在上覆地层压力作用下，硅质和碳酸盐矿物与黏土矿物间接触关系更为紧密，造成胶结作用更加强烈，岩石完全固结；在构造应力作用下泥页岩中产生张性裂缝和层理缝。

4 成岩作用对储层发育的影响

根据成因类型可将东营凹陷沙四段上亚段—沙三段下亚段泥页岩的储集空间分为无机成因型、有机-无机协同成因型和有机成因型（表2）。从储集空间发育的丰度和形成机制等方面来看，成岩作用对于储层发育起着重要作用。

黄铁矿形成过程中伴随着生成黄铁矿晶间孔，且大部分草莓状黄铁矿在深埋条件下仍能保持球粒状外形，使得大部分黄铁矿晶间孔得以完整保存（图6a）。白云石化作用过程中矿物体积缩小［30］，故白云石晶间孔由原生方解石晶间孔和矿物体积收缩新生孔复合而成，其孔径和连通性均好于原生方解石晶间孔，且具有较强的抗压实能力［31］，在深埋条件下仍保存较好（图6b）。有机酸沿矿物颗粒边缘或解理缝进行溶蚀，溶蚀作用可以将早期形成的孔隙扩大，从而改善储集空间及其连通性，且可以形成新生孔隙。由于泥页岩的渗透率低，流体难以大范围流动，造成溶蚀作用不能持续进行，通过扫描电镜观察，发现研究区发生溶蚀作用的矿物颗粒多为部分溶蚀（图6c，6d），仅有小部分被完全溶蚀形成铸模孔（图6e），故矿物颗粒发生溶蚀作用后大部分仍能基本保持原来的颗粒外形，仍具有一定的抗压实能力，最大限度地保存了溶蚀新生孔隙。重结晶作用可以形成方解石晶间孔，受重结晶颗粒的影响，方解石重结晶晶间孔具有较好的孔径和连通性（图6f），荧光下观察方解石脉体发蓝色荧光（图6g），说明其为良好的油气储集空间。发育重结晶作用岩相的低温氮气吸附曲线在早期上升缓慢，主要为单分子层向多分子层吸附过渡，当相对压力达到0.9后，吸附曲线急剧上升，表明较大孔隙中发生毛细凝聚，脱附曲线拐点不明显，说明孔隙结构相对简单，孔隙类型以大孔隙为主且连通性较好（图7）。黏土矿物转化对于储层发育的影响主要表现为黏土矿物转化过程中释放的硅质可以增加岩石的抗压实能力，有利于孔隙的保存；在蒙皂石向伊利石转化过程中随着层间距收缩会产生收缩缝（图6h，6i）；黏土矿物转化过程中会从水介质中吸收大量的K+，从而促进泥页岩层系中钾长石的溶蚀消耗。破裂作用形成的裂缝不仅可以作为油气运移的通道（图6j），而且可以作为油气的储集空间（图6k），岩心上可见裂缝中原油和原油轻烃组分逸散后残留的沥青（图6l）。

表2 东营凹陷泥页岩储集空间类型划分Table2 Classification of major pore spaces of shale in Dongying Sag

图6 东营凹陷成岩作用对储层发育的影响Fig.6 Effects of diagenesis on reservoir development in Dongying Sag

图7 东营凹陷发育重结晶作用岩相的低温氮气吸附-脱附曲线Fig.7 Low-temperature nitrogen adsorption-desorption curves of recrystallized lithofacies in Dongying Sag

5 结论

东营凹陷沙四段上亚段—沙三段下亚段泥页岩经历了复杂的成岩改造过程，主要的成岩作用类型包括黄铁矿形成、白云石化作用、压实作用、胶结作用、溶蚀作用、重结晶作用、黏土矿物转化和破裂作用，其现今总体处于中成岩阶段A期。不同成岩阶段泥页岩发育的主要成岩作用类型具有一定的差异性。同生-准同生阶段主要发育黄铁矿的形成和白云石化作用；早成岩阶段A期白云石化作用继续发育，同时压实作用、泄水破裂和黏土矿物的转化开始发育；早成岩阶段B期，压实作用和黏土矿物的转化继续进行，同时胶结作用和脆性破裂开始发育；中成岩阶段A期，黏土矿物继续转化并生成少量绿泥石，胶结作用愈发强烈，脆性破裂继续发育，同时岩石中发生不稳定组分的溶蚀作用和碳酸盐矿物的重结晶作用。黄铁矿形成、白云石化作用、重结晶作用和黏土矿物转化有利于晶间孔的形成，溶蚀作用有利于形成粒内孔，而破裂作用可以形成裂缝。