强对流天气对O3和CO的垂直输送作用

李东宸 林慈哲 银 燕

(南京信息工程大学大气物理学院， 南京 210044)

引 言

云对于对流层内大气质量、各类化学气体组分的再分布以及气候变化有较大影响。一般来说，大气污染物的环境和气候效应不仅取决于其浓度的多少，很大程度上还取决于其在大气中的垂直分布。深对流云作为大气质量垂直输送的主要载体，可在极短时间内将边界层内空气抬升至对流层顶部，使各种化学气体组分在相对较短的时间内由低层输送到对流层上层甚至平流层底部[1-3]，增加了其在大气中的滞留时间。Waddicor等[4]比较全面地介绍了ACTIVE试验,并使用其试验资料分析指出:对流层顶层相较于行星边界层有更高的气溶胶浓度,表明在对流层顶层气溶胶成核现象是对流发生所产生的直接结果。Hamilton等[5]同样使用ACTIVE试验资料分析表明：由于位于西太平洋的热带暖池的对流过程产生上升气流，使对流层顶层的CO和其他污染物浓度明显上升。Allen等[6]利用ACTIVE资料分析表明：在非季风时段气溶胶的微观组成主要是由有机物质和大量黑碳混合而成，而在季风期，海上气溶胶组成则会在干期与湿期之间有较大差异。Cotton等[7]指出，由对流造成的边界层大气垂直输送每年大约有90次，其中很大一部分能够到达对流层上层。在低纬度热带地区，对流以大约每日8%的速率向对流层上层输送，这与由光化学过程控制的HOx和NOx的产生率相当，深对流云甚至可将边界层大气直接输送到对流层顶或平流层低层[8],通常情况下，这些被垂直输送到高层的化学气体具有比在大气低层更长的滞留时间。因此，研究大气中的化学气体成分在深对流云中的传输过程对于理解热带深对流云对全球能量平衡、大气成分的垂直再分布、与云和辐射的相互作用具有重要意义。

国外对于深对流云化学传输试验研究项目有大西洋赤道大气化学传输试验(Transport and Atmo-spheric Chemistry Near the Equator-Atlantic,TRACE-A，1992)、生物质燃烧和闪电试验(Biomass Burning and Lightning Experiment Phase, BIBLE-A, 1998; BIBLE-B, 1999)、太平洋大气化学传输试验(Transport and Chemical Evolution Over the Pacific, TRACE-P, 2001), 以及在非洲进行的沙尘和生物质气溶胶试验(Dust and Biomass-burning Aerosol Experiment, DABEX)等。Browell等[9]通过分析1993年的TRACE-A试验和美国航天局全球传输试验(NASA Global Tropospheric Experiment, GTE)资料得出相对于强对流影响较小时期，巴西地区产生的大范围烟流可以突破6 km的局限高度，被对流风暴输送到对流层顶，在光化学反应作用下生成O3并通过平流输送到达南大西洋上空。李冰等[10]利用冰雹云模式和云化学输送模块耦合而成的三维对流云化学输送模式试验，发现云内强烈的垂直输送能在30 min内将边界层低层低体积分数的O3快速有效地向上输送到对流层上部，且云顶附近由于对流穿透了对流层顶部，其夹卷作用使高层高体积分数的O3的下侵促使平流层与对流层进行物质交换，从而造成了化学气体物质在对流层内的重新分布。不仅如此，李冰等[11]在该试验基础上进行的化学箱模式试验证明，深对流云输送作用不仅能改变污染物的垂直分布，而且由于输送过程造成的化学组分变化会打破原有的大气化学系统的平衡，在新平衡建立过程中，化学组分体积分数的改变体现了云输送对污染物分布的间接作用。银燕等[12]利用ACTIVE试验资料结合HYSPLIT后向轨迹模式分析发现，在孤立对流云卷云砧中，深对流云的垂直动力输送作用使云内的CO，NO，O3以及NOx均高于云外，但对于NO，NOx和O3来说，对流云内其他物理机制(如闪电)可能会产生其前始气体，随着风暴内部强烈的上升气流输送进入云砧，造成其浓度的进一步增加。刘宁微等[13]分析2010—2012年对流层O3及其多种前体物的卫星遥感资料，指出O3与CO的相关性在轻污染情况下最大，在重污染和背景情况下较小，重污染气团向下风方向的输送更有利于O3的光化学生成。洪盛茂等[14]还指出O3浓度有明显的季节变化，夏季高、冬季低，并受温度、相对湿度、日照等因素影响；黄健等[15]也指出珠江三角洲大气输送和扩散有明显的季节变化特征。李莹等[16]利用卫星资料计算得到的对流层O3柱总量资料分析了近20年来全球对流层O3柱总量的全球分布特征，指出对流层O3高浓度值的分布及变化与人类活动密切相关。

目前，由于观测资料所限，国内对于深对流云垂直输送的研究还相对较少。本文将利用ACTIVE外场试验资料，并结合同期卫星资料和欧洲中期数值天气预报中心ERA Interim再分析资料，对2006年1月20日澳大利亚北部达尔文地区一次飑线强对流天气过程和2006年1月27日无对流发生的天气过程进行对比分析,揭示强对流对O3和CO在对流层内的浓度垂直分布以及浓度变化特征的不同影响,认识强对流对大气中的化学气体成分传输过程以及大气成分垂直再分布的影响。

1 ACTIVE试验及资料

ACTIVE试验是英国、加拿大、澳大利亚等多国资助的国际合作项目，目的在于研究大气痕量气体和气溶胶在热带对流云中的输送。该试验在澳大利亚北部城市达尔文(12.41°S，131.9°E)及其以北的Tiwi岛附近地区进行，试验时间为2005年11月—2006年2月。由于达尔文地区受季风环流影响明显，全年分为干季和湿季，其中湿季包含11月—次年4月的季风盛行期。本文选取2006年1月20日和27日飞机探测资料进行分析。

ACTIVE试验使用了高空及低空两架飞机进行飞行探测，其中Egrett高空飞机主要用于探测对流层中高层以及卷云。在本文所涉及的试验中，Egrett装载相关设备从达尔文机场起飞，在达尔文地区以及Tiwi岛上空进行探测。该飞机飞行高度可达15 km，飞行速度约为80～100 m·s-1，一般在10 km以上的高空平飞以对卷云进行穿云探测。对云粒子的取样间隔为5 s和10 s，气体的取样间隔为1 s，相对较慢的飞行速度辅以较短的取样时间间隔提高了探测资料的时空精度。图1为2006年1月20日进行的AE17飞行轨迹路线，图中A,B两个区域表示O3浓度产生峰值时，即15:20和17:20(地方时，下同)所对应的飞行区域。可以看出，飞机出发后，15:20(即位置A处)飞行高度约为3 km左右，向西北方向到达约(11°40′S，129°30′E)附近后转向东南方向飞行，后沿正东方向始终保持相同高度飞行，并沿原路径返回，17:20(即位置B处)飞机飞行方向由南向北且高度同样约为8 km以上；随后保持一定飞行高度，且逐步升高至12 km高度后再次下降；18:36飞机降落，观测任务结束。2006年1月27日的AE21飞机探测区域、飞行路径、飞行高度大体和AE17航次相似(图略)。表1为两次飞行任务、飞行时长、起降时间及各时段对应飞行高度等，由表1可以看到, AE17和AE21航次起飞、降落和持续观测时间相似，15：00开始持续观测时间大约为3.5～4 h。选取AE17飞机经过图1中A,B时间段(15:00—18:00)，同时选取AE21飞机表1中第3时段(18:20—19:00)飞机探测资料作为有无强对流的对比。

表1 Egrett飞机起降时间、飞行高度及飞行任务Table 1 Departure and landing time, flight height and flight mission of Egrett aircraft

图1 2006年1月20日AE17 Egrett飞机飞行轨迹Fig.1 AE17 flight path of Egrett aircraft on 20 Jan 2006

飞机上搭载了云粒子成像仪CPI(cloud particle imager)、O3无线电探测仪、Vaisala RS92-KE无线电探空仪等仪器探测试验所需的O3浓度、气压、气温、相对湿度和水平风速等气象要素。

Egrett飞机上搭载的云中粒子成像仪CPI是利用纳秒激光脉冲拍摄粒子群的数字式全息图像技术，由所得图像推断粒子的尺度谱和形状，可以提供三维粒子图像资料。Whiteway等[17]和Gallagher等[18]均分析及验证了其观测结果的可靠性。CPI探头包括3个激光粒子探测系统，每个探测子系统利用2束连续激光形成一个约2.4×0.5 mm2的带状横截面，这些激光束各自带有单独的探测器，激光束共面排列覆盖了整个探头的取样面积，当粒子被探测到时，各个探测器同时接收到脉冲并触发成像系统。该仪器的粒子收集率理论上可以超过每秒1000个，无论是人工方法还是计算机图像自动识别技术，都易对所产生的图像进行识别，推断出粒子尺度谱和形状，CPI尤其适合用于冰晶云或混合相云的探测, 测量粒径范围为5～2500 μm，各通道间距均为10 μm。

本研究对对流层内的O3探空资料进行了标准气压订正等，同时也与另一试验的高空飞机Geophysica所探测相应日期的O3资料进行对比，数值差异小于5×10-9。本文使用FY-2静止气象卫星观测2006年1月20日和27日黑体辐射亮温(TBB)的资料，时间间隔为1 h，用于判断高空对流云的发展和卷云砧的位置和发展演变情况。

同时，本文使用了欧洲中期数值天气预报中心ERA Interim再分析资料，水平分辨率为0.75°×0.75°,包括850 hPa风场、涡度场和500 hPa垂直速度场等资料。

2 强对流发生区域O3 和CO浓度变化规律

2006年1月20日AE17航次对澳大利亚北部达尔文地区飑线强对流天气过程进行了飞行探测，观测飞行路径中云粒子浓度、CO浓度以及O3浓度的分布特征。

图2给出了AE17航次的飞行探测中CPI探测到的云粒子浓度、O3浓度以及CO浓度的变化曲线。由图2可以看到， O3浓度分别探测到两个明显峰值，分别在15:20以及17:20。而CO浓度在15:20附近时间段内同样产生了浓度的峰值，17:20浓度显著增加。总体上看，CPI探测到的云粒子浓度、O3浓度以及CO浓度具有大体一致的变化特征，当飞机进入对流云中时，云粒子浓度升高，同时O3浓度和CO浓度也升高出现峰值；当飞机飞出对流云时，云粒子浓度降低，同时O3浓度和CO浓度也降低。

图1中A,B区域表示O3浓度产生峰值时(即15:20和17:20)所对应的飞行区域。可以看到，飞机出发后，15:20位于A处时，飞行高度约为3 km，处于边界层以上的对流层低层。此时O3浓度出现峰值，最大浓度达到3.832×10-8；同时，CO浓度也达到峰值，最大浓度达到9.177×10-8。由于此时云粒子浓度为零，意味着飞机尚未进入云体，即所测的O3与CO的浓度均为云外资料，故峰值的出现可排除强对流垂直输送的影响，推测此时O3浓度的剧增可能与近地面人类活动等污染源的影响有较大关系。飞机于15:25首次进入对流云，探测到的云粒子浓度具有较高浓度，同时O3与CO的浓度均有所升高；随后飞机于15:45间歇性短暂地出云后又在15:51进入云体，探测到较高浓度的云粒子浓度，随后向西北方向到达11°40′S，129°30′E 附近后转向东南方向飞行，后沿正东方向始终保持相同高度飞行，并沿原路径返回，当飞行时间于17:20(即位置B处)时，飞机飞行方向由南向北且高度同样约为8 km以上，位于对流层中上层。此时，云粒子浓度出现峰值，约为2.5 cm3，故该时刻对流云有较强发展，即对应强对流天气系统的发生，相应此时O3浓度出现一个更大的峰值，最大浓度达到4.732×10-8。与此同时，CO浓度有明显增高，虽未出现峰值，但在此时间段内CO浓度增加至8.547×10-8，远远高于平均场浓度。深对流云内O3，CO浓度远大于云外，但垂直输送作用对于CO的影响比O3稍弱。这与CO本身的浓度以及化学性质有关。由于观测期属于澳大利亚达尔文地区的季风盛行期，对流层低层盛行来自海面的西风，使得近地面CO本身浓度较低，加之CO作为O3重要的前体物，本身具有较强还原性，在光照下容易被氧化为O3，故当其本身浓度较低时难以被输送到高层大气。

随后飞机保持一定飞行高度，在对流云附近穿行，逐步升高到达12 km 后高度再次下降，17:40后再次进出入云中，云粒子浓度变率较大(图2)。由此可见，当飞机在同一高度平飞多次进出深对流云区时，云粒子浓度变化明显，O3，CO浓度也随之变化，同时其他气象要素也有显著变化。

图2 2006年1月20日AE17航次飞行探测对流个例云粒子、CO以及O3浓度分布Fig.2 The concentration of cloud particles, ozone and carbon monoxide of a convective case detected by AE17 aircraft on 20 Jan 2006

为了比较有无对流云对CO及O3浓度垂直输送的影响，选取同为季风盛行期的2006年1月27日AE21航次的探测个例(图3)，作为无对流天气发生的卷云消散阶段进行对比分析。选取飞机在一定高度上平稳飞行时的数据，剔除起飞、降落阶段的探测资料，因为在这两个阶段飞行高度较低，所获取的数据受地表影响强烈，代表性有限。由于飞机探测中期阶段出现故障缺测的探测资料，故选取AE21航次17:10—18:20在大约11～13 km高度平稳飞行路径探测资料进行分析。

图3 2006年1月27日AE21航次飞行探测非对流个例云粒子浓度、CO浓度以及O3浓度的分布Fig.3 The concentration of cloud particles,ozone and carbon monoxide of a non-convective case detected by AE21 aircraft on 27 Jan 2006

在无强对流发生的天气条件下，AE21航次飞机探测云粒子浓度、CO与O3浓度变化如图3所示，与有对流发生时的情况(图2)相比，CPI探测云粒子总浓度始终较低，即在1月27日探测阶段达尔文地区上空云量较少，处于卷云后期的消散阶段。通过观察，当无强对流发生时，不仅云粒子浓度很低，而且CO与O3浓度始终保持相对稳定的较低浓度，其中,CO浓度平均值为5.34×10-8左右，而强对流天气发生时(AE17架次)CO平均浓度为7.282×10-8，最高浓度可超过9.0×10-8，可见在无对流条件下的CO浓度整体低于有对流条件下的CO浓度；O3浓度平均值为2.0×10-8，而强对流天气发生时(AE17架次)最大浓度可达3.8×10-8以上，即O3在无对流背景场下浓度相对较低。在无对流发生的条件下O3浓度变化不大，变率始终保持平稳，无峰值产生，而在有强对流发生时，O3浓度变率大，当在对流云中有峰值产生，在对流云外则出现谷值。故通过对比可知，在无强对流天气发生时，CO与O3的浓度相对较低，从而可以证明在强对流天气条件下，深对流云对CO,O3有明显的垂直输送作用。

3 强对流天气过程对CO与O3垂直输送作用

飑线是一种带(线)状的中尺度深厚对流系统，是非锋面的或狭窄的活跃雷暴带，其水平尺度通常为几百千米，典型生命史约为6～12 h，常带来灾害性的雷雨大风或局地强降水，有时伴有冰雹和龙卷风等强对流天气[19]。姚建群等[20]在分析一次强飑线成因时指出，强飑线过程伴随的强对流天气发生与地面锋生作用和低层辐合、高层辐散造成的强抬升作用是主要的触发机制。陈淑琴等[21]分别探讨3条飑线发展演变情况和对应的各种环境场条件，侧重对比下垫面温度、湿度、水平辐合等条件与对流发展演变的关系,发现在天气背景相似的小范围区域内，气温高、湿度大之处、锋面、辐合线、海岸线附近易新生单体和加强对流。王彦等[22]认为两条以上边界层辐合线之间碰撞，一般在碰撞交叉处能够形成强对流天气。若已存在强对流天气，则强对流天气将加强。2006年1月20日15：00后在澳大利亚北部达尔文地区发生了一次飑线强对流天气过程，气压和风发生突变的强对流天气带，产生了中尺度强对流复合体(MCC)，伴随出现了雷暴、大风、闪电和龙卷等强对流天气。图4a为2006年1月20日15:00的850 hPa流场，可以看到飞机目标观测区(紫色框区)达尔文地区正处于典型的鞍型流场的辐合区，明显的辐合上升运动产生，达尔文地区500 hPa 垂直速度场为负值区(图4b)，有显著的上升运动，在观测目标区有利于强对流天气过程的形成，并有利于将对流层低层CO与O3垂直输送到高层。2006年1月27日澳大利亚达尔文地区只有消散的一些卷云，没有对流云出现。图4c为2006年1月27日15:00 850 hPa流场，可以看到达尔文地区正处于平直西风控制下的车散区，具有明显的辐散下沉运动的产生，大气呈稳定层结，达尔文地区500 hPa 垂直速度场为正值区或接近于0(图4d)，有下沉运动或无垂直运动的产生，不利于在该区域深对流云的形成，也不利于将对流层低层CO与O3垂直输送到高层。

图4 2006年1月20日15:00 850 hPa风场(a)、500 hPa垂直速度场(b)与2006年1月27日15:00 850 hPa风场(c)和500 hPa垂直速度场(d)Fig.4 Wind field at 850 hPa(a)，the vertical velocity field at 500 hPa(b) at 1500 LT 20 Jan 2006 and wind field at 850 hPa(c),the vertical velocity field at 500 hPa(d) at 1500 LT 27 Jan 2006

图5a为FY-2静止气象卫星观测Tiwi岛附近对流发生时段云顶亮温(TBB)。参照Maddox[23]给出的红外卫星云图上判别中尺度对流复合体(MCC)的两个TBB阈值分别为-32℃和-52℃，作为判别该地区有无对流以及对流发展强度的阈值。Maddox认为，当TBB大于-32℃时，为非对流云或者很弱的对流，当TBB达到-32℃时，积云降水开始产生，故可将-32℃视为对流发生的阈值。当TBB达到-52℃时，云顶高度一般将到达10～14 km，故将-52℃视为强对流存在及发展的阈值。由图5a 可见，2006年1月20日16:30达尔文岛附近大部分地区TBB都小于-40℃，特别是在Tiwi岛及其北部附近核心区TBB都小于-52℃，说明此时该地区具有大范围对流云产生，在核心区有强对流发展。图5b中当日17:30达尔文地区以及飞机所处位置TBB值已达到-60℃以下，部分地区甚至达到了-80℃，远远低于强对流发生的TBB阈值，完全满足强对流的发生条件，说明2006年1月20日16:30—17:30时间段内对流层中上层云系内有强的深对流天气过程发生。由图2可以看到，大约在17:20 前后时段内飞机观测到云粒子浓度、O3和CO浓度都有峰值出现，表明O3和CO浓度迅速增加是与强对流系统有直接关系，由于强对流系统的垂直输送作用使O3和CO在8 km附近发生堆积，并使其浓度迅速增加出现峰值。

图5 FY-2静止气象卫星观测的澳大利亚Tiwi岛云顶亮温分布(紫色框为Tiwi岛飞机探测目标区)(a)2006年1月20日16:30，(b)2006年1月20日17:30Fig.5 Black body temperature observed by FY-2 satellite over Tiwi Island,Australia(inside the purple frame)(a)1630 LT 20 Jan 2006,(b)1730 LT 20 Jan 2006

图6为2006年1月27日12：00该区域TBB分布，大部分地区TBB大于-32℃，有些地区TBB甚至约为-10℃，远高于对流发展的阈值，无对流云形成，而只是有消散的卷云。因此，在图3飞机的探测过程中，由于没有深对流云形成，云粒子浓度很小，同时，也没有明显的上升气流向上垂直输送O3和CO，所以O3和CO浓度较低且变化相对较小，没有峰值出现。

由2006年1月20日澳大利亚北部Tiwi岛发生的深对流云发展与2006年1月27日在同一地区没有对流云形成和发展的对比分析可见，深对流云上升气流的垂直输送作用与对流层中上层CO和O3浓度的分布有密切关系，当强对流天气过程发生时，低层气流辐合，高层辐散，显著的上升气流将CO和O3垂直输送到对流层高层，在强对流天气影响下，高层云粒子浓度、CO和O3浓度变化更为显著，并产生明显的峰值。而没有强对流天气过程发生时，低层气流辐散，高层辐合，伴随着下沉气流不利于CO和O3垂直输送到对流层高层，整层云粒子浓度、CO和O3浓度较小，变率也较小，无明显的峰值出现。

图6 2006年1月27日17:30澳大利亚北部Tiwi岛云顶亮温分布(紫色框为Tiwi岛飞机探测范围)Fig.6 Black body temperature observed by FY-2 satellite on Tiwi Island(inside the purple frame),Australia at 1730 LT 27 Jan 2006

4 结论与讨论

本文通过对2006年1月澳大利亚北部达尔文地区有无强对流天气对O3和CO浓度分布影响对比分析得到以下主要结论：

1) 有无强对流天气过程其环流场和垂直运动差别显著。强对流发生在850 hPa典型的鞍型流场辐合区，有明显的辐合上升运动，500 hPa垂直速度场为负值区，有显著的上升运动，有利于强对流天气过程的形成，云顶亮温异常偏小。而在850 hPa平直西风控制下的辐散区，具有明显的辐散下沉运动的产生， 500 hPa垂直速度场为正值区，有下沉运动产生，则不利于对流云的形成，云顶亮温异常偏大。

2) 对流层高层O3和CO浓度峰值的出现与该区域强对流天气垂直输送有密切关系。有强对流发生时，CPI探测到的云粒子浓度、O3及CO浓度具有大体一致的变化特征，当飞机进入对流云中时，云粒子浓度升高，O3浓度和CO浓度也升高；当飞机飞出对流云时，云粒子浓度降低，O3和CO浓度也相对较低。无对流发生的条件下O3浓度变化不大，始终保持平稳，无峰值产生；有强对流发生时，O3和CO浓度变率大，在对流云中出现峰值，而在对流云外大气环境中则出现谷值。因此，深对流云对CO和O3有明显的垂直输送作用。

3) O3和CO浓度的分布与观测区域气象要素垂直和水平分布有直接关系。对流层低层辐合上升运动形成深对流云，一方面改变气象要素的垂直分布，另一方面也改变了O3和CO浓度的垂直分布。当飞机在同一高度水平飞行多次进出深对流云区时，不仅云粒子浓度变化明显，O3和CO浓度也会随之变化。O3和CO浓度分布不仅与强对流的垂直输送有密切关系，与气象要素垂直和水平分布以及天气动力输送过程也存在对应关系。

4) 有对流发生时，CO浓度平均约为7.5×10-8且会产生一定起伏，无对流发生条件下，CO浓度保持较平稳，约为5.5×10-8。有对流发生时O3浓度会产生较大峰值，最大浓度达4.732×10-8，而无对流发生时，O3浓度始终保持约为2.0×10-8，无峰值产生。

致谢：本文完成过程中得到南京信息工程大学李栋梁教授和姚慧茹博士、国家气候中心刘景鹏博士的热情帮助和指导，在此表示感谢。