铀金属陶瓷作为辐射防护材料的应用

郭珺然

摘要：本文针对铀金属陶瓷的在辐射防护方面的合理利用进行了研究和分析，通过相关研究，分析了铀金属陶瓷在物理、化学、力学、屏蔽等方面性能，对比了钢和金属陶瓷的中子屏蔽效果，得出不同成分和含量的材料的优劣，初步说明了铀金属陶瓷用于辐射防护材料的可行性。

Abstract： In this paper， the rational utilization of uranium cermet in radiation protection is studied and analyzed. Through the related research， the performance of uranium cermet in physics， chemistry， mechanics and shielding is analyzed， and the neutron shielding of steel and cermet is compared. The effect is obtained by comparing the advantages and disadvantages of materials with different compositions and contents， and the feasibility of using uranium cermet for radiation protection materials is preliminarily explained.

關键词：铀金属；氧化物；陶瓷；辐射防护；屏蔽性能

Key words： uranium metal；oxide；ceramic；radiation protection；shielding performance

中图分类号：TL77 文献标识码：A 文章编号：1006-4311（2018）33-0186-03

0 引言

金属铀是一种高密度金属，中子俘获截面大，辐照稳定性良好，而且其熔点高，导热性好，机械加工性能好，对γ及X射线的吸收能力很强，是一种性能优异的防护材料。核燃料铀加工后的副产品DU，过去长时间内被作为核废料处置，而核废料的管理费用相当巨大。因此，有核国家都在为合理利用DU寻找出路。现在，DU及其合金在国外军事工业及民用工业中已获得成功应用[1]，如作为乏燃料（SNF）的新防护材料以及SNF地质处置场所的其他化学防护材料。高性能的DU可以利用铀独特的电子特性，用作半导体电池中的电极和燃料电池，以及用作电解水的催化剂[2]。

1 DUO2—钢金属陶瓷材料

DUO2—钢金属陶瓷是一种性能优良的防护材料[3]。用嵌入钢的DUO2金属颗粒陶瓷制成储存桶，而陶瓷将填充在钢层之间。铀金属陶瓷有较高的氧含量，所以具有相比于钢，屏蔽性能更好。此外，铀金属陶瓷还可以做成中子吸收剂。

金属陶瓷是一种可用于储存，运输或处置乏燃料（SNF）的优质材料。嵌入钢中的陶瓷颗粒组成的金属陶瓷，是将具有理想性能的脆性陶瓷加入具有高导热性的强韧金属基体中，从而综合两种材料的最佳性能而制成。传统的金属陶瓷可以应用于坦克装甲，拱顶装甲，钻头和核试验堆燃料，而对于金属氧化物陶瓷（DUO2，Al2O3，Gd2O3等）往往用于制造SNF桶。

2 材料优点

作为高密度陶瓷，DUO2具有以下优点：相同毛重的桶容积更大，相同外部尺寸的桶容量更大，优良的力学性能和存储性能。通过改变金属陶瓷中陶瓷颗粒的在容器内的成分，体积分数和颗粒尺寸来实现不同的防护要求。在金属陶瓷中加入DUO2可以大大增加屏蔽密度，提高屏蔽效果，并增加运输桶的容量[4]。向金属陶瓷容器的外顶部和底部辐射水平较低的部位添加低密度氧化铝（Al2O3），可以在不减少屏蔽设计要求的情况下降低容器重量。在适当的位置使用Al2O3和其他氧化物也可以提高力学性能。

3 屏蔽能力

SNF桶的设计与其重量紧密相关。如果可以减少木桶重量，则可以用尽可能少的总装载木桶重量，并用来增加每个木桶SNF组件的数量。浆料重量的设定主要根据γ屏蔽设计要求确定，其中，对于第一近似所需的屏蔽要求可以根据阻止γ辐射所需的每单位面积质量（g/cm2）来定义。若仅考虑γ辐射，则不需考虑屏蔽材料的密度。

SNF桶材料分布和几何形状。由于屏蔽区域是一个变量，受末端效应影响，假设屏蔽材料厚度为0，则该区域内径πH可定义为，SNF桶高度H的3/4。但是，屏蔽材料随着厚度变化而变化。在距离屏蔽源1厘米处，该区域是桶的内径+2cm。因为SNF桶随半径增加，桶的周长也在增加，所以距离屏蔽源越近，每单位距离厚度要求的屏蔽材料越多密度越高。因此，通过尽可能少使用具有桶保护层高密度的屏蔽材料，可以使桶重量最小化。DUO2作为一种高密度陶瓷，具有以下主要优点：密度远远高于基质材料钢；与金属陶瓷的相容性良好；化学性能稳定性；DU存储量庞大；成本相对较低。SNF桶重量要在满足屏蔽要求的同时最大限度的降低，且材料的屏蔽密度应随着SNF桶高度而变化，其中辐射水平最高的屏蔽密度最大。在γ辐射剂量高的区域添加高密度陶瓷，如DUO2。为了减轻重量，钢（ρ=3.97g/cm3）和低密度陶瓷，如Al2O3（ρ=3.97g/cm3），仅仅用于辐射剂量较低的区域使用，特别是一些远离放射源内部的SNF边缘。

通过标准许可的Holtec HI-STAR 100 SNF运输桶[5]评估DUO2金属陶瓷桶的屏蔽性能[6]。假设金属陶瓷为单一成分而非可优化的可变成分。HI-STAR是一种钢桶，使用多层钢进行γ屏蔽，并使用Holtite-A（Holtite-A是由Holtec International公司开发和许可的中子调节剂和吸收剂）进行外部中子屏蔽。设计厚度为6.35厘米（厚度为2.5英寸）的SA#203E钢层组成，然后是厚度为15.24厘米（厚度为6英寸）的SA#516等级多层钢部分，其中70钢用于γ屏蔽。使用SCALE 4.4a代码[7]中的SAS1模块研究了上述材料的屏蔽性能。Holtec International公司的HI-STAR 100桶系统[6]的最终安全分析报告（FSAR）中列出的放射性SNF为源项：B&W; 15*15加压水反应堆燃料组件的富集率为3.4%，燃耗为40000MWd /吨。

将桶模型简化为有同心层的圆柱体。桶内部是一个多功能罐（MPC），装有24个网格结构的SNF组件，并用氦气回填。MPC模型由SNF和涂抹均匀的材料组成，辐射源分布均匀；MPC外层为钢壳；在MPC和屏蔽材料之间用氦气回填。圆柱体的高度为365.76厘米（HI-STAR 100的FSAR中列出的活性燃料区域的高度）。

钢和金属陶瓷中的中子和中子辐射剂量（屏蔽桶外材料中性面处的剂量）如表1所示。金属陶瓷的计算，一侧使用了SS#316厚度为1.27厘米的金属陶瓷层，有50%（体积）的铁和50%的二氧化铀（富集235U为0.30%）组成。21.59cm厚的Holtec桶的外表面γ剂量为507 mrem/h，中子剂量为119 mrem/h。要实现相同γ射线屏蔽效果，需要一个厚度为15.14cm的金属陶瓷容器，厚度仅为钢容器的70%。对应金属陶瓷容器的γ辐射水平为373 mrem/hr，中子辐射水平为130 mrem/hr。运输桶的总重量相当于钢桶重量的86%。金属陶瓷容器壁是由12.6cm组成，夹在两个1.27cm的SS#316层之间。

在金属陶瓷中添加中子吸收剂，并更换屏蔽桶外部的Holtite-A中子屏蔽层。带有Holtite中子屏蔽的Holtec桶外部的中子剂量为1.08 mrem/h，外部γ剂量为107 mrem/hr。添加1%的B4C替换屏蔽中的金属陶瓷。使用20.44cm（8.05英寸）厚的金属陶瓷桶壁，桶外的γ辐射剂量为37.38 mrem/h伽马，中子辐射剂量为73.76 mrem/h。金属陶瓷桶壁由18厘米（7.09英寸）的金属陶瓷和1.27厘米（0.50英寸）的内外钢衬组成。当在桶中添中子吸收剂时，金属陶瓷桶的重量是钢桶的93%。

4 结论

①屏蔽效果。DUO2金属陶瓷作为屏蔽材料与相同条件下的钢相比要好得多。不同能量的中子屏蔽分析（表1）表明由经辐照后的DUO2会产生的裂变中子，即235U产生了裂变。

②DUO2金属陶瓷。在防护材料中添加DUO2可以增强γ射线的屏蔽效果，并有效降低屏蔽桶质量，但是会降低金属陶瓷的强度。通过选择设计生产不同成分的金属陶瓷，设置壁厚与强度之间的函数，是整个系统的性能最大化。设计要满足SNF屏蔽桶的γ射线屏蔽要求的同时，应尽可能减少总屏蔽重量。

③Al2O3金属陶瓷。如果在相同中子屏蔽的效果下，用金属陶瓷替换外部Holtite层，在屏蔽桶外表面添加中子吸收剂Al2O3（金属氧化物具有良好的慢化作用）可进一步优化屏蔽桶重量。若将检测γ辐射剂量作为控制标准，DUO2金属陶瓷占比越大越好。在SNF桶半径向外中子剂量逐渐减小，随着半径增加，所运用的金属陶瓷材料应在选择具有良好中子吸收特性的基础上，密度更低。

参考文献：

[1]A Bleise，P.R Danesi，W Burkart. Properties， use and health effects of depleted uranium （DU）： a general overview[J]. Journal of Environmental Radioactivity，2003，64（2）.

[2]王彦，康晶，潘伟，李洋，顾志杰.贫化UF6 及其转化产品应用前景分析[C].中国辐射防护研究院，2003.

[3]Juan J. Ferrada， Catherine H. Mattus， and Leslie R. Dole； RADIATION SHIELDING USING DEPLETED URANIUM OXIDE IN NONMETALLIC MATRICES[A]； Depleted Uranium Users Conference American Society of Manufacturing Oak Ridge[C]， Tennessee April 20–22， 2004.

[4]Charles W. Forsberg； A NEW METHOD FOR MANUFACTURING DEPLETED URANIUM DIOXIDEBSTEEL CERMET CASKS FOR SPENT NUCLEAR FUEL AND RADIOACTIVE WASTES[A]； Depleted Uranium Users Conference[C]. 2004.

[5]Holtec International， 2002， Final Safety Analysis Report for the HOLTEC International Storage， Transport， and Repository Cask System （HI-STAR 100）， U. S. Nuclear Regulatory Commission Docket 72-1008 （December）.

[6]Swaney， P. M.， 2004， Size and Weight Reduction Through the Use of Depleted Uranium Dioxide （DUO2）-Steel Cermet Materials for Spent Nuclear Fuel Rail Transport and Storage Cask Systems， ORNL/TM-2004/161， Oak Ridge National Laboratory.

[7]Knight， J. R.， C. V. Parks， S. M. Bowman， L. M. Petrie， and J. A. Bucholz， 2000， SAS1： A One-Dimensional Shielding Analysis Module， NUREG/CR-0200， Rev. 6， ORNL/NUREG/CSD-2/V1/R6， Oak Ridge National Laboratory （March）.

[8]張宇，刘红娟.湖北省农村水污染现状调查与分析——以汉川市韩集乡为例[J].湖南农业科学，2018（06）：44-48.