湖南新田富锶地下水水化学特征与成因分析

苏春田，聂发运，邹胜章，赵光帅，罗 飞，黄奇波，巴俊杰，李小盼，梁嘉鹏，杨 杨

(1.中国地质大学(武汉) 环境学院，湖北 武汉 430074；2.中国地质科学院岩溶地质研究所 国土资源部/广西壮族自治区岩溶动力学重点实验室，广西 桂林 541004；3.中国地质大学(北京) 水资源与环境学院，北京 100083)

0 引 言

地下水在径流过程中与周围介质不断发生水岩相互作用，水中的化学成分随着地下水的运动不断发生变化[1]，其组分来源主要受控于地下水所流经的地层岩性[2]。栾风娇等[3]采用离子比例系数、饱和指数法对新疆巴里坤—伊吾盆地地下水研究表明，潜水和承压水中离子主要来自岩盐、硫酸盐、硅酸盐的风化溶解；洪涛等[2]采用Gibbs图法、离子比例系数法等对乌蒙山重点地区地下水水化学研究表明，碳酸盐岩的溶解作用和硫化物的氧化作用是地下水中两种重要的水文地球化学过程；龚星等[4]采用PHREEQC软件反向模拟了罗河铁矿区承压水的水岩相互作用，并解释了其成因。

岩石中的锶是地下水中锶的主要来源[5]。湖南新田富锶地下水赋存于泥盆系佘田桥组泥灰岩、泥页岩夹灰岩中[6]；深圳市东湖区[7]地下水微量元素锶主要来源于钾长石、钙长石；青岛西北地区[8]主要赋存于橄榄安粗岩系，岩性为安山玄武岩、粗安岩各种凝灰质火山碎屑岩等。能否形成富锶地下水，水的侵蚀性、温度、pH值、造岩矿物的风化破碎程度、水交替强度、溶滤时间、岩石锶元素含量等是重要的影响因素[5]。此外，地层产状、降水入渗系数、补给方式等也是影响富锶地下水的水文地质要素[6]。

2016年湖南新田县发现大型富锶地下水田，面积约176.7 km2[9]。受岩溶区富锶地下水分布的局限性，目前，研究西南岩溶区富锶地下水的地球化学特征、赋存条件以及成因较少。本文利用富锶地下水水化学数据，采用数理统计、离子比例系数、相关性分析等方法研究了新田县富锶地下水水化学特征及成因，以期为富锶地下水的开发、利用和保护与可持续发展提供技术支撑。

1 研究区概况

湖南省南部新田县岩溶区面积占全区总面积超70%，地势具有北西部高、南东低的特点，最高山峰主峰海拔1 080 m，最低点新田河出口处，海拔147 m，地貌以峰林谷地、峰林平原为主，次为峰丛洼地和岩溶丘陵—垄岗，北部为非岩溶区。

新田县属亚热带湿润季风气候，年平均气温18.1 ℃，多年年平均降水量分别为1 444.5 mm，其中4—6月份最集中，占全年总降水量43%，多年平均蒸发量为1 442.3 mm，相对湿度52%～89%，平均78%；年日照1 712 h，太阳辐射值111.93 Kcal/cm2。

新田县地层除缺失下泥盆统、二叠系、三叠系、第三系外，从下古生界寒武系到新生界第四系均有分布。下古生界中上寒武统—志留系主要为一套浅变质的海相碎屑及泥质沉积，厚度为3 564～5 600 m；上古生界泥盆系、石炭系以浅海相碳酸盐类沉积为主，次为陆相及滨海相碎屑沉积，其中泥盆系相变较大；中生界侏罗系—白垩系均为陆相红色碎屑沉积，与下伏地层呈不整合接触；新生界第四系以残坡积物为主，冲积物次之，残坡积物分布广且薄，冲积物主要分布于河谷两岸。新田县位于南岭巨型纬向构造带的北部、祁阳弧形构造带的南缘，经历了多次构造运动，形成了以加里东—印支期的东西向构造、南北向构造与印支—燕山期的新华夏系构造、北东向、北北西向构造等多期构造的复合，对水文地质条件和岩溶发育与分布起着严格的控制作用。

2 工作方法

2016年8月份，对研究区出露的下降泉、机井进行集中采样(图1)，机井深度为60～80 m，共采集样品数量为51组，其中下降泉21组、机井30组。由中国地质科学院岩溶地质研究所实验室完成样品测试分析。采用pH电位法测定pH值、TDS(溶解性总固体)采用180 ℃烘干测定法、硬度采用乙二胺四乙酸二钠滴定法、用原子吸收光谱法测定阳离子K+、Na+、Ca2+、Mg2+含量，用高效液相色谱仪测定阴离子Cl-、SO42-、HCO3-、NO3-含量，Sr采用火焰发射光谱法。阴阳离子的平衡检查采用NICB=(TZ+-TZ-)×100/(TZ++TZ-),它是检验样品可靠性的一种重要方法，误差允许范围为±5%以内。Sr2+采用全谱直读等离子体光谱仪测定，采用国家标准GB/T8538—2008进行质量监控。

3 结果与讨论

3.1 地下水水化学特征

3.1.1 下降泉水化学特征

研究区21个下降泉Sr元素含量平均值为0.38 mg/L(表1)[10]，是国家饮用天然矿泉水Sr含量限值的1.90倍。pH值范围为6.76～7.81，平均值为7.07，呈弱碱性；TDS范围为201.48～395.92 mg/L，平均值为291.57 mg/L，属于淡水(<1 000 mg/L)。下降泉硬度范围为181.71～351.57 mg/L，平均值为262.61 mg/L，属于微硬水-硬水。

下降泉阳离子当量浓度变化范围为3.66～7.12 meq/L(毫克当量，meq/L=1 mg/L×原子价/化学结构式量)，平均值为5.50 meq/L，阴离子当量浓度变化范围为3.84～7.05 meq/L，平均值为5.49 meq/L；下降泉中阳离子当量浓度与阴离子的当量浓度基本相等,相对误差率介于-2.30%～1.44%之间，小于±5%。下降泉阳离子以Ca2+为主，Ca2+含量占阳离子组成的83.63%～95.64%，平均含量为91.28%，阴离子以HCO3-为主，HCO3-含量占阴离子组成的73.86%～95.76%，平均含量为90.23%，离子含量平均值的大小顺序为HCO3->Ca2+>SO42->NO3->Cl->Mg2+>Na+>K+。

由下降泉Piper三线图(图2)可知，下降泉水化学类型全部为HCO3-Ca型，体现了含水介质对Ca2+、HCO3-化学成分的制约。

变异系数(CV)能够反映数据的相对离散程度，通常认为CV≤0.1为弱变异性，0.1

3.1.2 机井水化学特征

由富锶地下水化学特征(表1)[10]可知，研究区30个机井Sr元素含量平均值为2.76 mg/L，是国家饮用天然矿泉水Sr含量限值的13.8倍。pH值范围为6.74～7.90，平均值为7.20，呈弱碱性；TDS范围为239.74～732.81 mg/L，平均值为425.66 mg/L，属于淡水；硬度范围82.02～612.20 mg/L，平均值为318.84 mg/L，属于硬水-极硬水。

机井阳离子当量浓度变化范围为4.40～13.03 meq/L，平均值为7.96 meq/L；阴离子当量浓度变化范围为4.45～13.08 meq/L，平均值为8.04 meq/L；阴离子当量浓度略大于阳离子的当量浓度，相对误差率介于-2.06%～1.40%之间，小于±5%。机井中阳离子Ca2+含量占阳离子组成的6.59%～91.99%，平均含量为58.05%，阴离子HCO3-含量占阴离子组成的57.10%～96.08%，平均含量为84.52%，离子含量平均值的大小顺序为HCO3->Ca2+>SO42->Na+>Mg2+>Cl->NO3->K+，阳离子以Ca2+为主，阴离子以HCO3-为主。

由Piper三线图(图3)可知，机井水化学类型以HCO3-Ca、HCO3-Ca·Mg型为主，其次为HCO3-Na·Ca·Mg、HCO3-Na·Ca、HCO3- Na·Mg、HCO3-Na等类型，说明除了含水介质对水化学成分的制约作用外，还受环境、溶滤时间、阳离子交换等因素的影响。

机井中pH值变异系数小于0.1，表现为弱变异性，Ca2+、Mg2+、HCO3-、TDS、硬度等指标表现中等变异性，说明这些指标在机井中分布相对稳定。K+、Na+、SO42-、NO3-等指标变异系数大于1，K+、Na+、SO42-、NO3-异常值有的集中出现在某一机井中，有的在不同机井中，说明机井地下水既有地质条件的影响，也有人为活动的影响。

图1 新田县富锶地下水分布图[9]Fig.1 Distribution map of strontium-rich groundwater in Xintian county[9]

项目 下降泉(n=21)最小值最大值平均值标准差变异系数/%机井(n=30)最小值最大值平均值标准差变异系数/%pH 6.76 7.81 7.07 0.30 4.25 6.74 7.90 7.20 0.27 3.79TDS/(mg/L)201.48395.92291.5763.2721.70239.74732.81425.66114.8726.99硬度/(mg/L)181.71351.57262.6153.0420.2082.02612.20318.84101.0331.69K+/(mg/L)0.073.821.061.17110.880.3619.172.513.42135.91Na+/(mg/L)0.5215.683.564.57128.530.87219.7235.0547.30134.96Ca2+/(mg/L)69.16131.14100.1318.1718.1514.85156.9588.0434.4939.18Mg2+/(mg/L)2.046.763.981.6040.244.0858.2224.0315.5664.73Cl-/(mg/L)1.4019.664.965.14103.591.6888.7816.6418.28109.87SO42-/(mg/L)5.2941.7816.3511.5870.835.18236.3438.8442.33108.98HCO3-/(mg/L)222.07398.43299.5250.1616.75248.20630.30407.7484.2520.66NO3-/(mg/L)1.8024.516.336.2598.741.7843.145.127.45145.47Sr/(mg/L)0.240.670.380.1130.340.308.472.762.2983.01ZT+/(meq/L)3.667.125.501.1420.724.4013.037.962.0425.60ZT-/(meq/L)3.847.055.491.0819.714.4513.088.042.0625.66NICB/%-2.301.440.040.932 376.02-2.061.40-0.530.82-152.54

图2 下降泉Piper三线图Fig.2 Piper graph of depression springs

图3 机井Piper三线图Fig.3 Piper graph of shafts

研究区下降泉、机井pH值均低于桂林岩溶区(7.57)[12]、马山岩溶区(7.70)[13]、重庆金佛山岩溶区(8.20)[14]地下水，反映了地层岩性对岩溶地下水pH值的控制作用。研究区地层为泥盆系佘田桥组，岩性为中薄层泥灰岩夹灰岩、页岩，而桂林岩溶区、马山岩溶区、重庆金佛山岩溶区为中至厚层灰岩、白云岩、白云质灰岩。下降泉、机井阴阳离子当量均值高于桂林地区(4.08 meq/L)[12]、下降泉低于贵阳地区(7.40 meq/L)[15-16]、而机井高于贵阳地区,反映了不同地理环境、含水介质、地下水径流时间、溶滤作用时间对岩溶水化学特征的控制作用[17-18]。

3.2 主要水化学组分之间的相关性分析

3.2.1 下降泉

相关性分析可揭示地下水水化学参数的相似相异性及来源的一致性和差异性[19]。由下降泉主要水化学参数相关关系矩阵(表2)可知，Cl-与K+、Na+呈极显著性相关，相关系数分别为0.920、0.953，与Ca2+呈显著相关，相关系数为0.458；SO42-与K+、Na+、Ca2+、Mg2+均表现极显著相关，相关系数分别为0.795、0.840、0.677、0.694，推断研究区有石膏等硫酸盐的风化溶解；HCO3-与Ca2+、Mg2+表现极显著相关，相关系数分别为0.963、0.828，反映了碳酸盐岩对水化学组分的影响；SO42-、NO3-两者之间相关性极显著，往往反映了两者有共同来源[20-21]，研究区为乡镇农业活动分布区，推断SO42-还有一部分为乡镇生活污水、农业活动所引起；Sr与Ca2+、Mg2+、HCO3-表现为极显著正相关，相关系数分别为0.587、0.747、0.642，表明富Sr地下水的形成受碳酸盐岩成分影响显著。

TDS与各离子之间的相关性可以较好地反映地下水的成因[22]。TDS与各离子含量之间均存在显著的相关性(表2)，其中TDS与Ca2+、HCO3-之间的相关性最为显著，相关系数分别为0.959、0.876，表明在富含碳酸盐岩的研究区，这两种离子在该区的地下水化学类型中起决定性作用。

3.2.2 机井

由机井主要水化学参数相关关系矩阵(表3)可知，Cl-与Mg2+表现显著相关，相关系数为0.414；SO42-与Ca2+、Mg2+表现显著相关和极显著相关，相关系数分别为0.378、0.521，进一步说明研究区存在石膏等硫酸盐的风化溶解；HCO3-与Na+、Mg2+表现极显著相关，相关系数分别为0.723、0.517，而与Ca2+无相关性，说明由于环境的不同，方解石、白云石的溶解差异所引起；SO42-、NO3-两者之间相关性不明显，说明SO42-、NO3-无共同来源；Sr与Ca2+表现为极显著负相关，相关系数为-0.480，与Mg2+、HCO3-表现为极显著正相关，相关系数分别为0.814、0.559，同样表明富Sr地下水的形成受碳酸盐岩成分影响显著，下降泉、机井中Sr与Ca2+相关性的区别可能去地下水赋存环境差异有关。

表2 下降泉主要水化学成分相关系数矩阵(n=21)

注：**表示在0.01 水平(双侧)上显著相关，*表示在 0.05 水平(双侧)上显著相关。

表3 机井主要水化学参数相关系数矩阵(n=30)

注：**表示在0.01 水平(双侧)上显著相关，*表示在 0.05 水平(双侧)上显著相关。

TDS与Na+、Mg2+、Cl-、SO42-、HCO3-之间的相关性极为显著，相关系数分别为0.535、0.593、0.579、0.719、0.797，TDS与各类离子之间的相关关系表现为HCO3->SO42->Mg2+>Cl-﹥Na+，表明在富含碳酸盐岩的研究区，这5种离子在该区的地下水化学类型中起决定性作用。

3.3 地下水化学成分的形成因素

3.3.1 基于Gibbs图的离子分析

Gibbs图是反映TDS与c(Na+)/c(Na++Ca2+)、TDS与c(Cl-)/c(Cl-+HCO3-)的关系，可用来追踪自然水体中(地表水、地下水)中各种离子的起源机制(大气降水、水岩作用及蒸发浓缩作用)及其变化趋势过程[23-25]。由研究区下降泉Gibbs图(图4)可知，下降泉中c(Na+)/c(Na++Ca2+)范围为0.005～0.104，平均值为0.027，c(Cl-)/c(Cl-+HCO3-)范围为0.008～0.097，平均值为0.026，TDS的范围为201.48～395.92 mg/L，均位于Gibbs图的中间地带，表明下降泉水化学组成主要受水-岩相互作用的控制。

图4 下降泉Gibbs图Fig.4 Gibbs diagrams for depression springs

图5 机井Gibbs图Fig.5 Gibbs diagrams for shafts

由研究区机井Gibbs图(图5)可知，机井中TDS范围为239.74～732.81 mg/L，c(Na+)/c(Na++Ca2+)范围为0.009～0.928，平均值为0.235，大部分位于Gibbs图的中间地带，少数处于图框外；c(Cl-)/c(Cl-+HCO3-)范围为0.007～0.234，平均值为0.061，位于Gibbs图的中间地带，表明机井水化学组成主要受水-岩相互作用的控制，同时地下水在径流过程中不断发生水解和酸作用使岩石矿物风化溶解，Na+释放出来，与水中Ca2+发生交换，导致Na+浓度升高。

3.3.2 基于离子比的化学成分来源分析

3.3.2.1c(Ca2+)/c(Mg2+)

c(Ca2+)/c(Mg2+)系数常用来判别水体中Ca2+、Mg2+的来源，可用来反映方解石和白云石的溶解情况[26]。由下降泉、机井Ca、Mg比值图(图6)可知，下降泉c(Ca2+)/c(Mg2+)系数范围为9.75～25.80，平均值为16.72，说明下降泉中Ca2+的来源以方解石溶解为主，与下降泉中有充足CO2提供、方解石溶解比白云石溶解快且未达到饱和有关。机井c(Ca2+)/c(Mg2+)系数范围为0.73～16.98，平均值为3.79，其中0.70

3.3.2.2c(HCO3-)/c(SO42-+Cl-)

c(HCO3-)/c(SO42-+Cl-)的关系可以反映水体溶解碳酸盐的情况[2]。下降泉c(HCO3-)/c(SO42-+Cl-)系数比值范围为3.61～28.65，平均值为15.74；机井c(HCO3-)/c(SO42-+Cl-)系数比值范围为1.34～30.61，平均值为9.17。散点图(图7)表明下降泉、机井所有水点位于1∶1等值线下测，进一步表明下降泉、机井中HCO3-占主导，水化学成分主要受碳酸盐岩溶解影响，与水化学类型相一致，而机井的c(HCO3-)/c(SO42-+Cl-)系数普遍小于下降泉，且下降泉、机井中Ca2+、SO42-呈极显著相关或显著相关，进一步说明水化学成分受石膏等硫酸盐的溶解影响。

3.3.2.3c(Na+)/c(Cl-)

c(Na+)/c(Cl-)是地下水的成因系数，是表征地下水中Na+离子富集程度的一个水文地球化学参数，海水中c(Na+)/c(Cl-)=0.85[19,27]。由研究区下降泉、机井Na+-Cl-关系图(图8)可知，研究区下降泉c(Na+)/c(Cl-)比值范围0.37～1.81，平均值为0.91；机井c(Na+)/c(Cl-)比值范围0.25～44.36，平均值为8.38。下降泉c(Na+)/c(Cl-)接近海水值，其下降泉中Cl-与K+、Na+呈极显著性正相关，意味着Cl-、K+、Na+来源一致，说明研究区地下水主要来源于大气降水[28-29]；而机井c(Na+)/c(Cl-)的值普遍高于下降泉，说明机井地下水中的Ca2+和土壤中的Na+发生了交换，从而使Na+浓度大于Cl-浓度。

图6 下降泉、机井c(Ca2+)/c(Mg2+)比值图Fig. 6 The ratio plots of Ca2+/Mg2+ of depression springs and shafts

图7 下降泉、机井c(HCO3-)/c(SO42-+Cl-)比值图Fig.7 The ratio plots of HCO3-/(SO42-+Cl-) of depression springs and shafts

图8 研究区下降泉、机井c(Na+)/c(Cl-)关系图Fig.8 The ratio plots of Na+/Cl- of depression springs and shafts

图9 下降泉、机井c(Cl-)/c(Ca2+)比值图Fig.9 The ratio plots of Cl-/Ca2+ of depression springs and shafts

3.3.3 基于离子比的水动力因素

c(Cl-)/c(Ca2+)系数常作为刻画水动力特点的参数，其值越大，水动力条件越差[30]。由研究区下降泉、机井Cl--Ca2+关系图(图9)可知，下降泉c(Cl-)/c(Ca2+)系数比值范围为0.008 6～0.094 4，平均值为0.026 4。机井c(Cl-)/c(Ca2+)系数比值范围为0.007 4～0.996 1，平均值为0.143 1，机井c(Cl-)/c(Ca2+)普遍高于下降泉，表明机井的水循环交替缓慢，水动力条件弱于下降泉，是机井中Sr浓度高于下降泉Sr浓度的重要因素。

4 结 论

研究区下降泉、机井均属于弱碱性水，淡水，下降泉属于微硬水-硬水，机井属于软水-极硬水。下降泉和机井阳离子以Ca2+为主，阴离子以HCO3-为主，主要受碳酸盐岩溶解影响控制，但机井Ca2+和HCO3-含量普遍低于下降泉。下降泉水化学类型全部为HCO3-Ca型，机井水化学类型多种，机井水化学类型以HCO3-Ca、HCO3-Ca·Mg型为主，也有HCO3-Na·Ca·Mg、HCO3-Na·Ca、HCO3- Na·Mg、HCO3-Na等类型。

研究区下降泉和机井水化学组成主要受水-岩相互作用控制，机井水化学成分还受Na+和Ca2+的交换作用的影响。Ca2+与SO42-相关性表明水化学成分受石膏等硫酸盐的溶解影响；下降泉和机井中HCO3-与Mg2+表现均极显著相关，而与Ca2+相关性较小，说明地层岩性对水化学特征起主要作用，由于所处环境的不同，方解石、白云石的溶解差异所引起HCO3-与Ca2+的相关性的差异；SO42-、NO3-两者之间相关性在下降泉和机井中的差异，推断下降泉中SO42-有一部分来源于生活污水、农业活动；下降泉、机井Sr与Ca2+、Mg2+、HCO3-均表现为极显著相关，表明富Sr地下水的形成受碳酸盐岩成分影响显著，但下降泉、机井中Sr与Ca2+相关性的区别可能与赋存环境差异有关。机井c(Cl-)/c(Ca2+)普遍高于下降泉，表明机井的水循环交替缓慢，水动力条件弱于下降泉，是机井中Sr浓度高于下降泉Sr浓度的重要因素。

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