半导体γ谱仪的期间核查和质量控制方法探讨

庞荣华

(四川省辐射环境管理监测中心站,成都 611139)

1 引 言

仪器设备是实验室开展检验检测工作的重要资源，也是保证检验检测工作质量、获取可靠测量数据的基础。实际工作中，多年来仪器设备的质量控制存在着局限于仪器设备的检定，而忽视仪器设备日常质量控制的情况。部分检验检测人员对仪器设备日常的质量控制与期间核查概念不分，检查时对相关参数选择不正确或不完整、评价不正确等问题。

质量控制是实验室检验仪器设备可靠性和有效性的重要手段，包括仪器设备的检定(校准)、期间核查、长期稳定性检验、操作人员的培训以及正常使用与维护等方面的内容。对仪器设备采取合理有效的质量控制方法，查验仪器设备量值溯源与相关性能的稳定性和可靠性，是实验室内部必须进行的质量控制工作之一，其目的在于确保检验检测所用的仪器设备满足检验检测工作要求，取得准确可靠的分析数据和结果。

期间核查是实验室确保检测结果准确和可靠的内部质量控制活动之一，是指为保持测量仪器校准/检定状态的可信度，而对仪器示值(或其修正因子或修正值)在规定时间间隔内是否保持其在规定最大允许误差或扩展不确定度或准确度等级内的核查，其目的就是为了防止在一个检定(校准)周期内，使用不符合技术规范要求的仪器设备[1]。

随着全国辐射环境质量监测工作的开展，大量低水平辐射测量仪器设备在实验室中得到广泛应用。崔建平[2]和秦永春[3]等分别对低本底α、β测量仪与热释光个人剂量监测系统的期间核查和质量控制方法进行了讨论。本文以实验室中常用的低本底高纯锗γ谱仪为例，对半导体γ谱仪的期间核查方法和日常质量控制内容进行了探讨。

2 使用仪器、材料

使用仪器：低本底高纯锗γ谱仪，型号GR8023，经中国计量科学院检定合格并在有效期内。60Co、241Am、152Euγ标准点源各1个。其中，60Co源活度3.97E+04Bq，源活性区直径3mm；241Am源活度6.99 E+04Bq，规格Φ32×3.6mm；152Eu源活度6.07E+04Bq，规格Φ32×3.6mm，上述3个γ标准点源扩展不确定度均为3%(k=2)，经中国科学计量院检定并在有效期内。

实验室也可根据实际情况，选用137Cs和57Co点源，也可选用其它类型标准物质。

3 半导体γ谱仪的期间核查

《中华人民共和国国家计量检定规程 γ谱仪》(JJG417-2006)中规定，对半导体γ谱仪的计量检定主要参数有：γ谱仪的分辨力、短期稳定性、效率和活度4项[2]，检定周期为2年。为验证(证明)γ谱仪在一个检定周期内，能否保持其检定状态的可信度，实验室应对这4项参数在两个检定周期内至少进行一次核查，当γ谱仪维护保养后也应进行一次核查。

3.1 分辨力期间核查

实验室温度控制在26℃±1℃，相对湿度45%～50%，打开仪器电源，在正常工作状态下预热30min以上，将60Co点源放置于支架上，源与探测器中心相距25cm。对60Co点源1 332keV γ射线进行测量，每次测量时间500s，测量10次，使全谱计数率小于2 000s-1，根据1 332keV的数据计算半高宽(FWHM)，计算示意图见图1，计算结果见表1。计算步骤如下：

(1)估计峰高CT；

(2)扣除峰的本底Co；

(3)计算得半峰高CH=(CT-Co)/2；

(4)利用内插法计算低能段半峰高对应的道数HL=A+(CH- CA)/(CB- CA)；

(5)利用内插法计算高能段半峰高对应的道数HR=C+(CC- CH)/(CC- CD)；

(6)FWHM=HR- HL(道数表示，如果要表示成能量，则把能量刻度的结果代入即可)。

图1 FWHM计算示意图Fig.1 FWHM schematic diagram

计算得平均能量分辨力为2.02keV，满足JJG417-2006中半导体γ谱仪对60Co点源1 332keV γ射线能量分辨力不大于2.5keV的要求[4]。

表1 低本底高纯锗γ谱仪能量分辨力期间核查结果Tab.1 Period verification results of energy resolution of low background high purity germanium γ spectrometer

3.2 短期稳定性期间核查

在同3.1所述的环境条件下，选用60Co点源，在4218道测量1 332keV全能峰的峰位，使全谱计数率小于2 000s-1，8 h内重复测量，在相同位置不同时刻重复测量60Co点源4次以上，每次测量时间500s，时间间隔1h以上，计算每次测得的1 332keV全能峰峰位Xi(i=2,3,4,5)，计算峰位漂移绝对值〡Xi-X1〡，找出最大值〡Xi-X1〡max，按照下式计算峰位相对漂移(S)：

(1)

计算结果见表2，由表2可知，测量时间内GR8023峰位相对漂移为零，满足JJG417-2006中半导体γ谱仪 8h内峰位漂移不应大于0.05%的要求[4]。

表2 低本底高纯锗γ谱仪短期稳定性期间核查结果Tab.2 Short term stability verification results of low background high purity germanium γray spectrometer

表征γ谱仪短期稳定性的可测量参数是计数率和峰位漂移，间隔一定时间测量同一标准源，γ谱仪对同一能量的γ射线保持相同道址，不发生峰位漂移且计数相对稳定，则可以认为其短期工作稳定。核查时，宜选用γ射线能量单一，全能峰与康普顿连续平台能量范围不重叠，γ射线发射几率高的标准点源，如60Co和137Cs标准点源；不宜选用可发射多能量γ射线且射线能量相近，容易使全能峰重叠或不能完全分开，彼此干扰，或全能峰与康普顿峰重叠的标准点源，如152Eu类的标准点源。

3.3 探测效率的期间核查

在同3.1所述的环境条件下，将241Am、152Euγ标准点源分别放置于支架上，距离探头25cm处，测量时间500s，分别测量241Amγ标准点源59.537keVγ射线净峰面积计数，152Euγ标准点源121.782keV、244.699keV、344.281keV、443.965keV、778.903keV、1112.078keV和1408.013keVγ射线净峰面积计数，用下式计算探测效率：

(2)

式中:

ηE:能量为E的被测量γ射线全能峰效率；

nE：能量为E的被测量γ射线全能峰净面积计数率，s-1；

C:符合相加修正因子；

A：放射源的活度，Bq；

PE：能量为E的被测量γ射线的发射几率。

计算出对于给定能量γ射线的探测效率，再计算本次核查所得的探测效率与检定时检定证书给出的探测效率的相对偏差。结算结果见表3。

表3 低本底高纯锗γ谱仪对给定能量的γ射线探测效率期间核查结果Tab.3 Verification results of γ ray detection efficiency for given energy by low background high purity germanium γ ray spectrometer

从表3中可以得知，对于给定能量的γ射线，所用低本底高纯锗γ谱仪探测效率与检定时所得探测效率的相对偏差最大为-5.0%，最小为+0.4%，满足JJG417-2006中半导体γ谱仪效率值相对偏差不大于±(1.5～6)%的要求[4]。

3.4 活度的期间核查

在同3.1所述的环境条件下，将241Am点源和60Co点源分别放置于日常样品测量位置，分别测量241Am 59keV γ射线全能峰面积计数，60Co 1 332keVγ射线全能峰面积计数，将时间修正至标准源的参考时间，由此分别计算出241Am和60Co的活度，并计算测量结果的不确定度。计算结果见表4。

表4 低本底高纯锗γ谱仪对标准物质活度的期间核查结果Tab.4 Verification results of the standard substance activity by low background high purity germanium γ spectrometer

从表4中，可以得知，本次期间核查结果满足JJG417-2006中半导体γ谱仪在能量范围为(59～1 500)keV，活度范围为(3.7×103～3.7×105)时，谱仪测量活度的扩展不确定度为(1.6%～7.5%)(k=3)的要求[4]。

在实际工作中，γ谱仪的测量结果扩展不确定度一般选择k=2，为了便于与JJG417-2006规范给出的限值进行对比，本次核查计算结果的扩展不确定度取k=3。测量结果的扩展不确定度与核查所用标准点源的活度没有关系，与γ谱仪效率刻度时所用标准物质的活度有关系。

4 半导体γ谱仪的质量控制措施

半导体γ谱仪属于弱放射性测量仪器，影响仪器性能的因素较多，如探测器真空度的变化会影响能量分辨力；探测器保存和使用不当会造成表面死层(不灵敏)变厚，降低探测器的效率；操作不当而造成的铅室沾染会增加本底计数；

电子学参数的调整也会对其性能产生影响等。因此，使用半导体γ谱仪时，首先应对操作人员进行培训，每个操作人员均应熟练掌握正确的操作方法，在工作中严格按照谱仪操作规程进行操作，防止操作不当而造成半导体γ谱仪相关性能指标的降低或设备损坏。

在确保仪器得到正确使用的条件下，半导体γ谱仪日常的质量控制主要是通过检定和对测量系统性能的检查，如本底、探测效率、能量分辨力、峰康比等参数的检查来实现的。须按照半导体γ谱仪的使用要求，定期对以上参数进行检查，检查所得结果应满足该仪器正常的性能指标要求。如发现参数异常，应及时查明原因。

半导体γ谱仪在首次使用前、维修后均应进行检定。半导体γ谱仪的检定周期为2年，须制定检定计划，按照计划所列时间送检。检定完成后，设备管理员应对检定证书内容仔细核实，只有检定合格的γ谱仪，才能投入正常使用，否则，应按照设备管理的要求，进行检验、维护、维修，确认工作正常后，再次进行检定。

对于放射性测量装置，在正常工作条件下，确认其计数是否近似满足泊松分布，是检验该装置是否正常的必要条件[5]。《辐射环境监测技术规范中》(HI/T61-2001)中明确要求，对低水平测量装置要定期进行本底计数是否满足泊松分布检验和长期稳定性检验，绘制本底或效率质控图[6]。因此，对半导体γ谱仪短期稳定性、本底的长期稳定性、探测效率的稳定性检查是其日常质量控制主要内容。

4.1 短期稳定性检验

半导体γ谱仪每年或检修后均至少要进行1次泊松分布检验。可选一个工作日或完成一个(一组样品)所需测量时间为检验时间的区间，在此时间区间内，测量10～20次相同时间间隔的本底计数。测量时计数应尽可能高，以免因统计涨落、仪器不稳定等因素导致无法通过检验。按照下式计算统计量X2：

(3)

式中：

X2：泊松分布检验统计量；

n:本底的测量次数；

S：按高斯分布计算的本底计数的标准差；

N：本底计数的平均值

在同3.1所述环境条件下，测量铅室本底20次，每次测量时间500s，反复测量20次，计算出平均值、标准差和X2；查X2分布的上侧分位数[7]表，确认其是否满足泊松分布。2017年，本实验室高纯锗γ谱仪GR8023短期稳定性泊松分布检验结果见表5和表6。

表5 低本底高纯锗γ谱仪短期稳定性检验测量结果Tab.5 Short term stability test results of low background high purity germanium γ ray spectrometer

表6 低本底高纯锗γ谱仪本底短期稳定性泊松分布检查结果Tab.6 The possion distribution test results of short term stability of low background high purity germanium γ ray spectrometer

4.2 长期稳定性检验

长期稳定性检验包括对半导体γ谱仪的本底和探测效率的检验。每月进行1～2次本底测量和探测效率测量，以确定半导体γ谱仪的长期稳定性。测量探测效率应使用同一标准点源。可用60Co标准点源也可用137Cs点源。如使用60Co标准点源进行探测效率测量时，应测量其1 332keV净峰面积，如使用137Cs点源，应测量其661.66 keV净峰面积，按照公式(2)计算探测效率。

测量本底和效率，可在一批样品测量前、后各进行一次，选用经常测量样品所用的测量时间测量空白本底，如一次测量86 400s，这样可包含全天氡浓度变化对本底影响，测量50keV～3MeV铅室本底计数。也可专门安排时间进行本底和效率的测量，一年内测量次数不应少于20次。收集测量时间相同的本底计数和对同一标准点源探测效率的测量数据， 绘制本底质控图和探测效率质控图。

质量控制图是用于检验仪器工作是否正常，是一种经常用于质量评价的有效而经济的方法。本文收集了本实验室GR8023低本底高纯锗γ谱仪2016年12月～2017年11月铅室本底计数和对60Co标准点源探测效率的测量数据，分别绘制出本底质控和效率质控图，如图2和图3。

图2 低本底半导体γ谱仪本底长期稳定性质控图Fig.2 Long term stability quality control chart of low background semiconductor γ spectrometer

从图2和图3中可以看出，2016年12月～2017年11月的检验时间区间内，GR8023低本底高纯锗γ谱仪全部本底值和对同一标准源的探测效率均落在上下警戒线范围内2δ)，说明该仪器在考查的时间内工作处于稳定和可靠状态。

图3 低本底半导体γ谱仪对钴-60标准源探测效率长期稳定性质控图Fig.3 Long term stability quality control chart of detection efficiency of cobalt-60 standard source by low background semiconductor γ spectrometer

5 结 语

用于弱放射性测量的半导体γ谱仪性能直接影响测量结果的准确度，通过检定、期间核查和日常的质量控制，验证其短期与长期稳定性等质量控制措施，以保证检测结果的准确和可靠。一方面，通过对半导体γ谱仪的期间核查与日常的质量控制措施，可增强对仪器检定结果的可信度，另一方面，可及早发现仪器异常工作的发生，缩短追溯期，最大限度地减少损失。因此，掌握正确、有效和快速便捷的期间核查与质量控制方法，是每个实验室分析人员都须具备的能力和技能。实验室应针对仪器设备制定期间核查规程或作业指导书，在其中规定核查内容、范围、方法，核查记录和核查指标的判定方法。制定期间核查和仪器设备的质量控制计划，相关人员根据计划实施核查和质量检查，以此保证检验检测设备的量值准确性, 促进检验检测工作质量的不断提高。

本文提出的半导体γ谱仪期间核查与质量控制方法可用于高纯锗半导体作为探测器的一类γ谱仪，闪烁体探测器(如NaI、LaBr晶体)类γ谱仪可参照，但期间核查与日常质量控制中相关参数须按照检定规程与此类谱仪的通用要求进行选择。

参考文献：

[1] 国家认证认可监督管理委员会.实验室资质认定工作指南(2版)[M].北京：中国计量出版社，2012

[2] 崔建平,等.BH1227 型低本底α、β 测量仪性能期间核查[J].中国辐射卫生,2017,26(1):94.

[3] 秦永春,等.热释光个人剂量监测系统及其质量控制[J].中国医学装备,2016,13(5):24.

[4] JJG417-2006,计量检定规程γ谱仪[S].

[5] 潘自强主编.电离辐射环境监测与评价[M].北京:原子能出版社,2007.

[6] HJ/T61-2001,辐射监测技术规范[S].

[7] GB/T4889-2008,数据的统计处理和解释正态分布均值和方差的估计与检验[S].