川东北旺苍地区栖霞组地球化学特征及其古环境意义
2018-05-08张运周徐胜林陈洪德林良彪董翼昕
张运周，徐胜林，陈洪德,2，林良彪,2，董翼昕，余 瑜，张 瑶
(1.成都理工大学 沉积地质研究院，成都 610059； 2.油气藏地质及开发工程国家重点实验室(成都理工大学)，成都 610059； 3.中国石化 西南油气分公司 石油工程技术研究院，四川 德阳 618000)
中二叠统栖霞组沉积期四川盆地整体上表现为以碳酸盐岩沉积为特征，诸多学者对其古地理格局和沉积—构造演化等方面开展了大量研究[1-7]。刘治成等[4]对四川盆地华蓥溪口地区栖霞组沉积期微生物灰泥丘的研究，反映该时期的沉积古环境特征及微生物对环境具有影响；梁文君等[5]通过对川西北地区中二叠统微量、常量元素的分析，研究了该时期的古气候和氧化还原条件等问题；陈洪德等[3]通过对南方不同海相中二叠统进行系统的层序地层划分与对比，将栖霞组划分为3个Ⅱ型层序；冯增昭等[6]将四川盆地中二叠统栖霞组的沉积特征定义为碳酸盐岩台地沉积；胡明毅等[7]通过对四川盆地碳酸盐岩的研究，将栖霞组划分为2个Ⅱ型层序，同时将四川盆地中二叠统沉积特征定义为浅水碳酸盐岩台地。本文在充分调研前人研究成果的基础上，以川东北旺苍地区鹿渡坝剖面栖霞组为研究对象，开展碳氧同位素、主量元素和微量元素的分析，揭示研究区栖霞组沉积期的古水深、古盐度、古气候和氧化还原条件等信息，以期为后续研究提供新的地质依据。
1 地质概况
研究区位于四川盆地北缘，构造上属于上扬子准地台北部，米仓山推覆构造南缘滑脱带，北侧为米仓山推覆隆起带，南侧为四川盆地北缘坳陷[8](图1)。鹿渡坝剖面栖霞组出露完整、连续，底部为中厚层状灰黑色含硅质微晶灰岩、深灰色含生屑微晶灰岩、深灰色钙质页岩互层，整段栖霞组富含古生物化石，底部为灰色泥晶灰岩、灰色泥晶生屑灰岩；局部可见“砂糖状”白云岩、瘤状构造，成层性较好，古生物类型一般有腕足、腹足、珊瑚、有孔虫、海百合等。栖霞组与上覆茅口组和下伏下二叠统梁山组黄色泥岩均呈整合接触关系。
2 样品采集及分析方法
旺苍县鹿渡坝剖面栖霞组厚92 m，野外根据岩石学特征及古生物特征将栖霞组自下而上划分为24层，且逐一进行采样，将其中21件代表性的样品进行地球化学分析(图2)。采集岩样时，为降低成岩蚀变作用影响，选择岩性均匀的新鲜岩石部分，尽量避免在次生裂隙、风化、重结晶、方解石脉发育的部分采集样品，同时详细记录其产状，并使用放大镜及浓度5%的盐酸初步确定了岩性。
进行地球化学分析样品的加工及测试均在青岛斯巴达分析测试有限公司完成。首先将样品无污染粉碎至200目干燥，用磷酸法制成CO2气体，在Delta V Advantage同位素质谱仪进行检测，采用PDB国际标准，分析精度为±0.2‰。全岩主量元素采用电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)进行测试，仪器型号为IRIS Intrepid II XSP，偏差小于1%。微量元素与稀土元素在电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)进行测试，仪器为PE公司ELAN 9000型，偏差小于1%。
3 地球化学
3.1 数据有效性
图1 川东北旺苍地区地质简图及剖面位置据文献[2,8]修改。
图2 川东北旺苍县鹿渡坝剖面栖霞组取样位置及部分元素含量变化
后期成岩蚀变和白云岩化作用可能对本文数据分析有所影响，因此需要对鹿渡坝剖面所采集的全部碳酸盐岩样品进行有效性评价。DERRY等[9]通过大量的实验数据总结出，MgO/CaO<0.125，Mn/Sr≤0.6，Fe/Sr<3是判断碳酸盐岩未发生白云岩化的指标，文中指出这个指标带有一定的经验性。KAUFMAN等[10]提出当碳酸盐岩δ18OPDB<-10‰时，岩石已经发生了强烈的蚀变。许多学者通过对δ18O与δ13C的相关性研究，发现两者的正相关性越强，体现出岩石受到成岩作用影响越强。若δ18O与δ13C表现为离散特性，则说明岩石碳、氧同位素未受到成岩蚀变的影响，能够反映其沉积环境。本文通过结合以上2种对数据有效性判断的指标，对实验数据进行筛选。
栖霞组样品LD-1和LD-17的MgO/CaO比值均大于0.125，前者比值为0.208，后者比值为0.133。LD-1为灰黑色—深灰色中层状细晶灰岩，该层较薄，且与下伏梁山组黄色泥页岩整合接触，导致样品可能发生污染，为了真实反映原始沉积环境，故舍弃；LD-17野外观察为中厚层状豹斑状白云岩，白云岩化作用明显，也剔除；其余19件样品MgO/CaO比值均小于0.125，介于0.07～0.103之间，且均满足Fe/Sr<3，Mn/Sr≤0.6，δ18OPDB>-10‰。δ18OPDB介于-6.366‰～-3.991‰，δ13CPDB介于2.3‰～5.0‰，δ18O与δ13C表现离散特性(图3)，满足数据有效性分析，故可用于古环境分析。
3.2 碳、氧同位素组成特征
图3 川东北旺苍县鹿渡坝剖面栖霞组碳、氧同位素相关性
样号主量元素质量分数/%Al2O3CaOFe2O3K2OMgOTiO2LOI/%MgO/CaOm (CaO+MgO+LOI) (Al2O3+TiO2)LD-20．08252．300．1690．0200．9700．00442．970．019118396．240．085LD-30．10651．820．1630．0300．4440．00642．750．00941995．010．112LD-41．69044．460．2320．4520．5290．06339．430．0123184．421．752LD-50．34048．670．1600．0690．4000．01543．020．00811892．090．354LD-70．09749．610．1460．0200．3580．00543．280．00736993．250．102LD-80．04448．770．1610．0200．3980．00342．900．00890592．070．047LD-90．19953．940．1810．0500．9150．01343．300．01746098．160．212LD-100．03150．790．1460．0100．3880．00143．040．008125294．220．032LD-110．02750．350．1520．0100．4370．00242．230．009161993．020．029LD-120．03251．080．1540．0100．7630．00141．860．015238493．700．033LD-130．05451．680．1620．0100．6620．00342．650．013122694．990．057LD-140．03052．280．1650．0100．5170．00140．760．010172393．560．031LD-150．11951．470．1710．0201．1800．00842．640．02399295．280．127LD-160．03947．920．1620．0104．9600．00243．590．1031271896．470．041LD-180．06753．450．1740．0201．0200．00341．830．019152296．300．070LD-190．01049．600．1540．0011．4500．00141．360．0291450092．420．010LD-200．04154．340．1770．0010．5310．00340．390．010129595．260．044LD-220．04853．290．1660．0020．8330．00343．660．016173597．780．051LD-240．85149．520．2520．3010．7920．03242．110．0169392．430．883LD-250．16351．880．180．0300．9090．00742．900．01855895．690．170LD-260．32745．650．1790．0502．3300．01440．200．05171388．180．341
注：m=100×(MgO/Al2O3)；LOI为烧失量。
从样品碳氧同位素分析结果(图2)来看，鹿渡坝剖面栖霞组碳酸盐岩的δ13C值介于2.3‰～4.4‰之间，与VEIZER[11]给出的海相石灰岩的δ13C值域-5.0‰～5.0‰相符；δ18O值在-6.4‰～-4.0‰之间变化，近于正常海相碳酸盐岩的δ18O值域-10‰～-2‰。该剖面自下而上，整体上δ18O变化呈现正偏移，且具有一定的变化规律：2层到8层表现为正偏移，8层到13层表现为负偏移，13层到24层表现为正偏移(图2)。这些局部变化幅度的差别，对整体有一定的影响。
3.3 主量元素特征
19件样品主量元素(表1)有以下特征：(1)CaO平均值为50.81%，介于44.46%～54.34%之间，接近于纯灰岩化学成分理论值56%[12]，∑(CaO+MgO+LOI)平均值为94.03%，反映了稳定的沉积环境，白云岩化对岩石的改造作用较小，不影响数据的分析。(2)陆源元素Al2O3与TiO2含量很低，且强烈正相关(r=0．966)，前者平均值为0.128%，后者平均值为0.006%；Al2O3含量低于碳酸盐岩中的平均含量0.4%[13]。由此可见，研究区碳酸盐岩沉积环境为离陆较远、较深水的古海洋环境。垂向上，Al2O3与TiO2的含量与水深的阶段性相对应，TiO2与Fe2O3、K2O含量成正相关性(图4)，由底至顶∑(Al2O3+TiO2)的变化趋势与栖霞组海水深度变化相一致，说明栖霞组的沉积过程中，水深的变化决定着陆源物质的供给。
图4 川东北旺苍县鹿渡坝剖面栖霞组主量元素TiO2与Fe2O3、K2O相关性
3.4 稀土元素特征
表2 川东北旺苍县鹿渡坝剖面栖霞组部分稀土元素分析果结
研究区栖霞组稀土总量(REE)较低，介于(0.71～44.91)×10-6，平均值为5.45×10-6，符合碳酸盐岩稀土总量小于100×10-6的特征；LD-4稀土总量(REE)异常高，为44.91×10-6，其各项稀土元素的指标均高。元素Eu、Ho、Tm、Lu测量的质量分数值小于0.01×10-6，含量太低不予考虑。∑LREE/∑HREE平均值为7.96，轻稀土元素相对重稀土元素富集，δCe值介于0.653～0.988，呈弱负异常(表2)。∑REE与陆源元素(Al2O3+TiO2)呈强烈的正相关。所测的稀土元素与北美页岩标准化稀土配分曲线对比，表现为近似水平(图5)，但各曲线稀土元素总量和分配模式存在差异，表明栖霞组各阶段陆源物质的供给及沉积环境具有一定的差异性。所测样品的稀土含量较为稳定，显示沉积时受物源影响较小。
图5 东北旺苍县鹿渡坝剖面栖霞组碳酸盐岩稀土元素北美页岩标准化配分模式
4 古环境分析
4.1 氧化还原条件
研究发现沉积物中具有能够指示水介质的氧化—还原条件元素(如U、V和Mo等)，利用这些元素在岩石中的响应，便于推断在其古环境的氧化—还原特征[6]。TRIBOVILLARD等[14]指出，U、V和Mo可作为判断古环境氧化还原条件的有效判别指标，次为Cr和Co。U/Th作为良好的氧化—还原判别指标，一般认为大于0.5为还原环境。HATCH等[15]与THOMAS等[16]通过对泥岩古氧化还原条件分析，进一步指出水体的氧化—还原环境与V/(V+Ni)比值有关，并给出其比值代表的氧化—还原环境：高V/(V+Ni)比值(0.84～0.89)反映缺氧环境；中等V/(V+Ni)比值(0.54～0.82)指示不强烈的缺氧环境；偏中等V/(V+Ni)比值(0.46～0.60)为贫氧环境；低V/(V+Ni)比值则为富氧环境。颜佳新等[17]和施春华等[18]分别对不同地区栖霞组研究，证实该泥岩古氧化还原条件分析的方法对碳酸盐岩同样适用。
图6 川东北旺苍县鹿渡坝剖面栖霞组氧化还原环境U/Th-V/(V+Ni)判别图解据文献[1，15]。
研究区栖霞组碳酸盐岩U/Th分布范围在2～119，V/(V+Ni)分布范围在0.34～0.90之间，整体上栖霞组碳酸盐岩处于缺氧—贫氧环境。样品LD-12、LD-13和LD-14所处的层位处于栖霞组中期，为富氧环境；LD-2、LD-4和LD-24均表现为高V/(V+Ni)值(>0.6)，呈厌氧沉积环境(图6)。栖霞组生物类型多为腕足类，这些生物对水体含氧量需求不高，从而栖霞组这种复杂多变的沉积环境，符合沉积学证据；其次与海平面小范围内震荡性、周期性的变化有着密切的联系。
4.2 古气候与古环境
4.2.1 古水深
前人通过对各种元素的研究与验证，得出较为准确的方法来反映古气候与古环境；Sr和Ba溶解度的不同，决定了在堆积位置的不同。Ba化合物的溶解度比Sr化合物溶解度低，Ba更容易在近岸堆积。另外，就迁移速度而言，元素Sr迁移速度大于元素Ba，使得海水盐度增加时元素Ba首先沉淀，因此通过Sr/Ba值可对盐度进行判别。Sr/Ba>1时，代表海相沉积环境；Sr/Ba<1时，代表陆相沉积环境[19]。
栖霞组样品Sr/Ba分布于21.9～261.9之间(图2)，平均值为137.1。栖霞组沉积早期，Sr/Ba比值持续升高，推测由于早期持续的海侵造成的水体加深，岩性上表现为灰黑色泥晶灰岩为主；栖霞组沉积中期到晚期阶段，Sr/Ba比值总体较低，大体呈下降趋势，反映沉积水体再次变浅的过程，岩性上表现为灰色泥晶灰岩、灰色泥晶生屑灰岩和含白云质灰岩等，经历2个旋回，可以识别出2个Ⅱ型层序界面；而在栖霞组沉积晚期与茅口组沉积早期之间存在着又一次水体由浅到深的变化趋势，岩性上表现为突出的“眼皮眼球状灰岩”(图2)。
4.2.2 古盐度
沉积岩中镁铝含量对沉积环境对比具有重要的标志作用。实验发现，镁为亲海性元素，铝为亲陆性元素，可通过建立公式m=100×MgO/Al2O3对比海相或陆相沉积环境：m<1时为淡水环境；1
研究区m值分布的差异较大，介于90～15 000之间(表1)，整体上属海相沉积环境。通过数据在各层位表现可以看出，栖一段整体上m<500，处于海相沉积环境；栖二段整体上m>1 200，为陆表海碳酸盐岩沉积环境；中间15层m值突降为994，而9层的m<500，该2层古盐度的突降，也说明其古水深变浅，同时说明栖二段海水呈一定范围内的震荡变化。栖二段沉积晚期m=93，与茅口组沉积早期m>500有差异，但也有继承性，说明栖霞组沉积晚期水体相对较浅，茅口组沉积早期是一个水体加深的过程。
KEITH等[21]发现，自寒武纪以来δ13C值不会发生太大的变化，用δ13C的原始数据直接计算当时的古盐度是可行的，同时建立δ13C和δ18O之间的关系，确立碳酸盐岩盐度的经验公式：Z=2.048(δ13C+50)+0.498(δ18O+50)，其中δ13C值及δ18O值均为PDB标准。当古盐度标准值Z>120时，为海相碳酸盐岩；当Z<120时，为淡水碳酸盐岩。
研究区栖霞组古盐度Z值介于129.07～135.21(图2)，均大于120，所以鹿渡坝地区整个栖霞组为海相碳酸盐岩。整体上，鹿渡坝剖面各期的Z值变化曲线与其对应的碳同位素变化曲线变化相似(图2)，垂向上，由底至顶，整体表现出Z值逐渐增高，阶段性变化明显，反映出在碳酸盐岩沉积期，盐度的变化为栖二段较栖一段明显升高。栖二段沉积末期盐度有所下降，从趋势看，茅口组沉积早期盐度上升。
4.2.3 古水温
一般来说，年代越老，受成岩作用改造越强烈，δ18O值偏离也越大，这种效应被称为“年代效应”[22]。年代效应将会影响古温度测定的可靠性，在这种情况下，就要进行“年代效应”校正。本文研究的样品，用KEITH等[21]给出的δ18O值与地质年代的关系进行“年代效应”校正，然后再进行古温度的计算。
T=16.9-4.2(δ18OCaCO3校正+0.22)+
0.13(δ18OCaCO3校正+0.22)2
研究区栖霞组古水温度介于17.62～28.43 ℃(图2)，在垂向上，温度整体表现为由底至顶变低：栖一段表现为缓慢的下降，而栖二段早期为在一定变化范围内波动，栖二段晚期开始缓慢降低，茅口组早期温度相对回升。
4.2.4 古气候
MgO/CaO比值对气候变化具有较好的指示作用，通常可以反映干热或潮湿的气候[1]。鹿渡坝剖面样品整体上MgO/CaO比值低，且范围小，平均值为0.013 6，介于0.007～0.029，据此判断栖霞组沉积期为潮湿气候。根据李维波等[23]二叠纪古板块再造图表示，二叠纪扬子陆块处于赤道附近，故而栖霞组沉积期为热带季风气候。在整个垂向剖面上，MgO/CaO值变化呈先降低后再升高的变化趋势(图2)，LD-16为数据异常点，造成数据异常的原因是在数据有效性判断时，MgO/CaO值为0.103(表1)，为相对高镁，但未发生白云岩化作用。仅一个点不能说明气候条件的真实变化，且其他点均在相对稳定的范围内，所以栖霞组沉积期气候条件比较稳定。
5 结论
(1)通过对比可反映古气候、古环境的特征值，说明研究区栖霞组处于离陆较远的海相沉积环境，经历2次水体加深。古水深在小范围内呈震荡式变化，在一定程度上为层序的划分提供辅助性的参照，栖霞组沉积中期的短暂水体变浅对层序界面的识别是有益的。
(2)研究区栖霞组沉积期整体上处于贫氧—缺氧环境，栖霞组古氧相变化规律呈缺氧硫化—中等分层缺氧—富养—中等分层缺氧。栖霞组沉积中期表现为富氧环境，同时该时期也是海平面相对较低的阶段，这些地球化学分析符合沉积学特征。
(3)通过对古气候敏感性特征元素的分析，反映研究区栖霞组沉积时为潮湿、温暖的热带气候条件。整体上，鹿渡坝剖面栖霞组沉积期表现出稳定的热带季风潮湿性气候环境。
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