东营凹陷碎屑岩储层长石溶蚀、Al迁移富集特征

张永旺，李 峰，曲正阳

(1.中国石油大学(北京) 油气资源与探测国家重点实验室，北京 102249；2.中国石油大学(北京) 地球科学学院，北京 102249;3.长庆油田 第四采油厂，陕西 榆林 718500)

0 引 言

深层油气藏能否形成的关键问题之一是盆地碎屑岩致密储层是否发育次生孔隙。成岩作用过程中长石、岩屑以及碳酸盐类胶结物的溶蚀淋滤是碎屑岩储层形成次生孔隙的重要作用。作为砂岩骨架颗粒的长石，在成岩作用过程中其溶蚀普遍，在次生孔隙形成过程中占有重要的地位，被认为是次生孔隙产生的主要原因[1-8]。溶蚀长石以及超大孔的存在揭示出侵蚀性流体对骨架颗粒的部分或者全部溶解，是次生孔隙形成的重要标志[9]。长石溶蚀产物高岭石是砂岩储集层中最常见的自生黏土矿物之一，其发育程度是影响储层储集性能的一个重要因素，并且和油气聚集关系密切，受到了石油地质学家和矿物学家的普遍关注[10-11]。

长石的溶蚀反应中元素的活动性有很大的差异。Al的活动性最低，只有在“高流速”反应条件下才能使Al运移一定的距离；而对于Na、K、Ca和Si来说，在“低流速”和静态反应条件下较易迁移[9,12-13]。因此，长石溶蚀反应中高岭石的形成分布主要受Al的迁移富集能力控制。当成岩环境开放，地层水有利于长石类矿物发生溶蚀作用，且地层水能将溶解组分Al及时迁移出去时，将导致储层中长石持续发生溶蚀，有利于次生孔隙的形成，造成孔隙度加大。如果成岩环境封闭，地层水流动缓慢，Al的含量超过了该条件下饱和溶解度，就会发生沉淀形成高岭石等黏土矿物，从而充填原生或次生孔隙，不利于孔隙度的提高。因此研究成岩元素Al在流体中迁移富集的过程以及特征对于储层评价具有重要意义。

如果成岩环境封闭，流体动力较弱，长石溶蚀产物Al就不会发生明显的迁移作用，Al的含量就容易超过该条件下饱和溶解度，从而发生沉淀形成高岭石等黏土矿物，充填原生或次生孔隙，不利于孔隙度的提高。

东营凹陷位于渤海湾盆地、济阳坳陷的南部，是一个古新世发育起来的、具有典型“北断南超”特点的裂陷盆地，是济阳坳陷油气资源最丰富的凹陷，其中沙河街组(Es)地层是东营凹陷主要的油气富集层位。前人对东营凹陷砂岩储层自生高岭石发育特征与成因机制[11]进行了探讨，但对成岩过程中长石溶蚀以及其溶蚀产物Al的迁移富集特征研究甚少。本文通过铸体薄片、扫描电镜、黏土矿物粉晶衍射等分析测试手段，对东营凹陷砂岩储层中长石溶蚀、Al迁移富集特征进行了分析，研究成果对于储层评价以及油气成藏研究具有一定指导意义。

1 长石溶蚀、Al迁移富集特征

东营凹陷沙河街组长石溶蚀产物Al主要是以高岭石的形式保存下来[11]。东营凹陷沙河街组碎屑岩储层长石溶蚀普遍，镜下自生高岭石分布微观特征明显(图1)。在牛47井可见到长石强烈溶蚀形成的溶蚀孔和溶蚀缝，坨135井也可观察到长石颗粒的溶蚀作用，而自生高岭石基本没有原位充填长石溶蚀粒间孔隙，说明Al发生了明显的迁移(图1(A)、(B))。在牛48井长石溶蚀较强，高岭石和自生石英充填粒间和粒内孔隙，Al基本没有发生明显的迁移作用(图1(C))。而在盐22-22、官104和官107井，自生高岭石充填粒间和粒内孔隙，而周围长石溶蚀特征不明显，说明Al元素是从其他长石溶蚀位置迁移而来，发生了明显的富集作用(图1(D)、(E)、(F))。高岭石没有同时沉淀到长石溶蚀孔隙是因为长石溶蚀释放的Al扩散迁移到了高岭石生长的位置，而高岭石的生长受聚核位置控制[8]。最好的聚核位置可能是相同类型的碎屑黏土碎片，然后自生高岭石从这些起聚核作用的碎屑高岭石向外生长，结果导致这些高岭石倾向于以斑状形式充填孔隙(图1(D))。

对河140井2 921.3～2 925.8 m深度段的砂岩进行了理论计算高岭石和实际形成高岭石含量比较。假设在封闭的成岩体系，斜长石溶解形成的Al在原位以高岭石的形式沉淀下来。我们对该井埋深较浅样品的斜长石含量取平均值作为研究层段成岩早期斜长石的含量。通过成岩前后斜长石含量的变化，运用以下化学反应方程式(1)计算了斜长石溶蚀形成高岭石的含量(理论计算值)。这种理论计算值和实际形成高岭石含量曲线的差异(图2)说明相对开放体系里长石溶蚀产物Al发生了迁移富集。

图2 理论计算的和观察到的高岭石含量随深度变化特征(河140井,2921.3～2925.8 m)Fig.2 The distribution of observed and theoretical kaolinite with depth

(2NaAlSi3O8·CaAl2Si2O8)(斜长石)+4H++2H2O——2Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+4SiO2(石英)+2Na++Ca2+

(1)

储层砂岩关于矿物溶解沉淀的Al质量平衡在岩相特征上一般表现为Al的净损失[14]。其他研究则认为成岩过程中矿物溶解沉淀保存了Al。地层水Al的浓度一般少于1×10-6[15]，没有揭示出Al的活动性。深埋储层的压实地层水流速一年为毫米级到厘米级，流速很低[16]。这种地层流体的低流速以及Al的低浓度不能说明硅酸盐矿物溶解可以增加孔隙度。我们在岩石里观察到的Al的活动性与地层流体里表现出来Al的不活动性的矛盾还没有很好的解释。

长石溶蚀、反应产物就近沉淀，也就是Al元素的这种薄片尺度的迁移特征，不会真正改变砂岩的孔隙度，只能引起次生孔隙的重新分布，增加砂体的非均值性[9]。

以钠长石和钾长石溶蚀形成高岭石和石英为例，我们对成岩反应前后岩石体积变化进行了理论计算。钾长石和钠长石溶蚀形成高岭石可以用以下化学反应式表达：

2NaAlSi3O8(钠长石) +2H++4H2O——2Na++Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+4SiO2(石英)

(2)

2KAlSi3O8(钾长石) +2H++4H2O——2K++Al2Si2O5(OH)4(高岭石)+4SiO2(石英)

(3)

钠长石形成高岭石的体积V体积改变=2V钠长石-V高岭石-4V石英=2×100.4-99.5-4×22.7=10.5 cm3

钾长石形成高岭石的体积V体积改变=2V钾长石-V高岭石-4V石英=2×108.2-99.5-4×22.7=26.1 cm3

其中V钠长石、V钾长石、V高岭石、V石英分别为钾长石、钠长石、高岭石和石英的摩尔体积[8]。

上述反应式给出的是2摩尔钾长石和钠长石溶蚀形成高岭石和石英的体积改变量，钠长石溶蚀提高孔隙度的体积百分数是：10.5/(2×100.4)=0.05；钾长石溶蚀提高孔隙度的体积百分数是：26.1/(2×108.2)=0.12。假如10%的钠长石溶解增加岩石的孔隙度为10%×0.05 = 0.5%，而钾长石为10%×0.12=1.2%(图3)。因此如果长石溶解产物Al没有发生较大尺度的迁移，那么长石溶蚀后几乎相等体积的次生矿物将会沉淀充填孔隙。这种长石溶蚀形成的次生孔隙几乎在砂岩中普遍存在。大多数观察到的次生孔隙尤其是来自铝硅酸盐矿物溶解产生的，对岩石总体孔隙度影响甚微。上述研究表明次生孔隙发育的岩相学特征只能说明砂岩骨架颗粒发生了溶蚀作用，不足以说明砂岩孔隙度是否会真正提高。为了说明长石溶蚀引起孔隙度提高，只能分析比较物源、岩性、沉积相及埋深等有相似特征的未淋滤砂岩和淋滤砂岩的孔隙度。

图3 钾长石和钠长石溶解体积与砂岩孔隙度增加关系Fig.3 Percentage enhancement in porosity versus volume of albite and potassium feldspar dissolved

为了研究流体岩石相互作用过程中长石溶蚀产物Al的迁移富集特征以及对储层物性的影响，我们选择了牛庄洼陷中砂岩透镜体发育的井来做研究。牛庄洼陷沙河街组Es3主要由暗色泥岩组成，其中透镜体砂岩发育。在泥岩与砂岩透镜体接触位置，是沉积盆地流体岩石相互作用最强烈的地方[17]。地层水与烃源岩相互作用生成的酸性流体，在一定的地质压力驱动下，向紧邻的砂岩储集层内运移。这些酸性流体是导致研究区砂岩储集层内长石等骨架颗粒发生溶解的主要介质，也是成岩反应过程中长石溶蚀产物Al迁移富集的载体。

图4 牛35井夹于泥岩之中的砂岩层高岭石分布特征(2 946.9～2 951.8 m)Fig.4 The kaolinite distributary characteristics of intercalated sandstone in well Niu 35

图5 牛18井夹于泥岩之中的砂岩层高岭石分布特征(3 097.8～3 112.8 m)Fig.5 The kaolinite distributary characteristics of intercalated sandstone in well Niu 18

牛庄洼陷牛35井埋深2 946.9～2 951.8 m处发育顶底被泥岩层包裹的细砂岩夹层。发现高岭石在细砂岩中呈不均一分布趋势，在2 951.4 m深度处高岭石含量较高。而这个高岭石含量高值点对应于岩性剖面上靠下面的砂-泥岩界面，基本上对应2 951.8 m深度的砂-泥界面之上(图4)。但靠近2 946.9 m处的上部砂泥岩界面，长石溶蚀产物Al没有发生明显的迁移富集。可能是由于上部的泥岩层厚度较薄，排出的压实成岩水较少，不足以使Al发生明显的迁移作用。牛庄洼陷牛18井埋深3 098.1～3 112.2 m处发育粉砂岩层，顶底被暗色泥岩层包裹，研究结果表明，粉砂岩储层中的高岭石分布也表现出和牛35井相似的特征。在埋藏深度为3 097.6～3 113 m处的粉砂岩储集层中，高岭石含量出现了两个高值点，与储层剖面中的砂泥岩界面相对应，但高岭石峰值点和砂泥岩界面都有一定的距离，没有完全对应(图5)。研究区自生高岭石的来源主要为长石的溶蚀作用，而从泥岩中排出的含有氢离子的酸性流体主要来自泥岩中的压实地层水，同时伊蒙混层黏土矿物中蒙脱石向伊利石转化过程中释放的自由水也有一定贡献，这些酸性流体提供了溶解长石的溶剂。储层剖面中砂泥岩界面处流体和长石相互作用强烈，产生了惰性较强的Al元素，在较强的流体动力条件下，成岩流体携带Al元素从泥岩向砂岩发生了一定的迁移，Al元素和Si饱和沉淀产生了高岭石，因此在砂泥岩界面的靠近砂体一侧出现高岭石的富集，表现为高岭石峰值。此外，研究区的砂岩储层中裂隙以及次生孔隙有相当数量的高岭石充填分布，说明长石溶蚀后产生的Al和Si等元素并未在原地沉淀形成高岭石，而是在地层流体的渗流作用下，发生了迁移富集，因此砂岩储层中砂泥界面与高岭石峰值并不完全对应，而是有一定偏离。

研究区砂岩储层中长石溶解以及高岭石的形成分布基本上受砂泥岩界面位置和储层物性的控制。从泥岩围岩中排出的酸性流体进入砂岩后致使长石类矿物发生溶蚀作用，形成自生高岭石和石英[18]。含有长石溶蚀产物Al的流体在砂/泥岩界面靠砂体一侧发生富集，并在孔隙地层水的渗流作用下发生进一步迁移作用，在迁移过程中部分Al沿砂岩中物性较好的通道被地层水搬运到物性较差的地方富集沉淀下来，在本区可以观察到砂岩储层中物性好的地方长石溶蚀强烈，而物性相对较差的砂岩高岭石含量较高的现象，证实了Al发生了迁移富集，从而进一步影响了长石溶蚀产物高岭石的形成与分布。

2 长石溶蚀、Al迁移富集及其和储层物性的关系

长石的溶蚀产物高岭石是砂岩储层中最常见的自生黏土矿物之一，其分布特征和发育程度直接关系到砂岩储集层物性和油气成藏，受到了石油地质学家和矿物学家的普遍关注[19]。高岭石的出现意味着长石溶蚀作用的发生，所以是有利储集层发育的标志；也有学者认为，高岭石的存在会充填岩石粒间孔隙，使得储层物性变差[19-22]。

图6 牛18井高岭石对储层孔隙度的影响(高岭石峰值处取样点) Fig.6 The effect of kaolinite on porosity of reservoir in well Niu 18

对牛18井剖面上高岭石(峰值)富集处取样点的储层孔隙度和高岭石含量之间的关系进行了研究，结果表明在Al迁移富集的区域，随高岭石含量的增加，砂岩的孔隙度有减小的趋势，两者之间呈负相关的关系(图6)，说明迁移来的Al富集沉淀堵塞了粒间孔隙，从而降低了储层的物性。通过对牛18井两个高岭石峰值之间，牛35井靠近砂层内部的各取样点的高岭石含量和孔隙度关系研究结果表明，在该段高岭石含量和储层物性之间相关性较差，相关系数为0.008(图7)，说明在流体活动能力较弱，高岭石基本没有迁移或迁移程度不大的层段，高岭石的形成对孔隙度基本没有影响。因此说明高岭石含量不能作为有效次生孔隙发育的标志，只有在Al发生迁移净输出之后，才能真正提高储集层的物性。

图7 牛18井、牛35井高岭石对储层孔隙度的影响(靠近砂层内部，高岭石峰值之间的取样点)Fig.7 The effect of kaolinite on porosity of reservoir in wells Niu 18 and Niu 35

3 结 论

(1)长石溶蚀过程中各元素的活动性有很大的差异。对于Na、K、Ca和Si来说，Al的活动性最低。长石溶蚀以及高岭石的形成分布主要受Al的迁移富集能力控制。

(2)在镜下可以看到长石溶蚀以及Al迁移富集的微观特征，本区储层中长石溶解后形成的高岭石的分布基本上受砂/泥岩界面位置和物性的控制。储层剖面中砂泥岩界面处酸性流体与长石相互作用强烈，产生了惰性较强的Al元素，在较强的流体动力条件下，成岩流体携带Al元素从泥岩向砂岩发生了一定的迁移，Al元素和Si饱和沉淀产生了高岭石，导致高岭石峰值与砂泥界面并不完全对应。在本区可以观察到砂岩储层中物性好的地方长石溶蚀强烈，而物性相对较差的砂岩高岭石含量较高的现象，证实了Al发生了迁移富集，从而进一步影响了长石溶蚀产物高岭石的形成与分布。

(3)碎屑岩储集层次生孔隙发育的岩相学特征只能说明砂岩骨架颗粒发生了溶蚀作用，引起了孔隙重新分布，增加了砂体的非均值性，不足以说明砂岩孔隙度是否会真正提高。

(4)对于碎屑岩储集层，Al的输出意味着储层物性的提高，而Al的输入会降低储层的物性。高岭石含量不能作为有效次生孔隙发育的标志。

参考文献：

[1] SURDAM R C，BOESE S W，CROSSEY L J.The chemistry of secondary porosity[J].AAPG Memoir，1984，37：127-149.

[2] SURDAM R C，CROSSEY L J，HAGEN E S，et al.Organic-inorganic and sandstone diagenesis[J].AAPG Bulletin，1989，73：1-23.

[3] STOESSELL R K，PITTMAN E D.Secondary porosity revisited: the chemistry of feldspar dissolution by carboxylic acids and anions[J].AAPG Bulletin，1990，74：1795-1805.

[4] MANSURBEGA H，MORADA S，SALEMC A，et al.Diagenesis and reservoir quality evolution of Palaeocene deep-water,marine sandstones，the Shetland-Faroes Basin,British continental shelf[J].Marine and Petroleum Geology，2008，25：514-543.

[5] ISIAM A M.Diagenesis and reservoir quality of Bhuban sandstones(Neogene)，Titas Gas Field，Bengal Basin，Bangladesh[J].Journal of Asian Earth Sciences，2009，35：89-100.

[6] 黄洁，朱如凯，侯读杰，等.深部碎屑岩储层次生孔隙发育机理研究进展 [J].地质科技情报，2007，26(6):76-82.

[7] 黄思静，杨俊杰，张文正，等.不同温度条件下乙酸对长石溶蚀过程的实验研究 [J].沉积学报，1995，13(1)：7-16.

[8] 徐梅桂，张哨楠，伏美燕，等.不同淡水成岩体系下长石溶蚀的对比实验 [J].现代地质，2013，27 (4)：925-933.

[9] GILES M R,DE BOER R B.Origin and significance of redistributional secondary porosity[J].Marine and Petroleum Geology,1990,7:377-397.

[10] 张兴良，田景春，王峰，等.致密砂岩储层成岩作用特征与孔隙演化定量评价——以鄂尔多斯盆地高桥地区二叠系下石盒子组盒8段为例 [J].石油与天然气地质，2014,35(2):212-217.

[11] 张永旺，曾溅辉，曲正阳.东营凹陷砂岩储层自生高岭石发育特征与成因机制[J].石油与天然气地质，2015，36(1)：73-79.

[12] KETZER J M,MORAD S,NYSTUEN J P,et al.The role of the Cimmerian unconformity (Early Cretaceous) in the kaolinitization and related reservoir-quality evolution in Triassic sandstones of the Snorre field，North Sea[J].Spec Publ Int Assoc Sedimentol，2003，34：319-342.

[13] 刘立，杨庆杰，于均民.大气水砂岩的相互作用 [J].世界地质，1999，18(2)：47-51.

[14] MILLKEN K L,MCBRIDE E F.Numerical assessment of dissolution versus replacement in the subsurface destruction of detrital feldspar Oligocene Frio formation,south Texas[J].Journal Sedimentary Petrology,1989， 59：740-757.

[15] KHARAKA Y K,LAW L M.Role of organic species dissolved in formation waters from sedimentary basins in mineral diagenesis[J].SEPM Special Publication,1986,38:111-122.

[16] GILES M R.Mass transfer and problems of secondary porosity creation in deeply buried hydrocarbon reservoir[J].Marine and Petroleum Geology,1987，4：188-204.

[17] 漆滨汶，林春明，邱桂强，等.东营凹陷古近系沙河街组砂岩透镜体钙质结壳形成机理及其对油气成藏的影响 [J].古地理学报，2006，8(4)：520-530.

[18] 赖兴运，于炳松，陈军元，等.碎屑岩骨架颗粒溶解的热力学条件及其在克拉2气田的应用 [J].中国科学D辑(地球科学)，2004，34 (1)：45-53.

[19] 曹剑，张义杰，胡文瑄，等.油气储层自生高岭石发育特点及其对物性的影响 [J].矿物学报，2005，25(4)：367-373.

[20] 朱国华.粘土矿物对陕甘宁盆地中生界砂岩储集层性质的影响及意义 [J].石油勘探与开发，1988，15(4)：20-26.

[21] 伏万军.粘土矿物成因及对砂岩储集性能的影响 [ J].古地理学报，2000，2(3)：59-67.

[22] 陈鑫，钟建华，袁静，等.渤南洼陷古近系高岭石发育特征及转化机理 [J].石油勘探与开发，2009，36 (4)：456-462.