紫色土农业小流域径流过程与氮流失尺度效应

章熙锋, 申 东, 唐家良, 王 芮, 薛 菲

(1.中国科学院 水利部 成都山地灾害与环境研究所, 成都 610041; 2.绵阳师范学院, 四川 绵阳 621000)

农业营养盐类形成的非点源污染是水体污染控制与流域治理的重要方面，其中氮排放规律与负荷是国内外研究的热点[1-2]。研究者在淮河流域[3]、海河流域[4]、太湖流域[5]、九龙江流域[6]、长江流域[7]等地区开展了非点源氮在大流域尺度上的迁移研究及通量估算工作。而在小流域尺度(0.5～100 km2)的监测研究工作近年也逐渐增多[8-9]，不同监测尺度估算的面源污染输出有较大差异，大者可达一个数量级[10]。在小流域面源污染负荷研究中，由于流域地形产生汇流机制差异和采用不同插值方法运算累积流量导致的误差是计算结果差异较大的原因。由于影响氮素污染负荷的影响因子较多，因此，在同一区域开展不同尺度梯级小流域地表产流过程(包括洪峰流量对降雨响应)与氮素流失的协同监测与研究，对揭示氮在小流域尺度的输移过程规律和进行氮素输移通量估算具有重要意义。

紫色土区在在四川省紫色土面积约16万km2，占全省总土地面积的28%，耕地约466万hm2，占全省耕地面积的68%，是四川乃至全国重要的粮食基地之一[11]。紫色土坡地基岩埋深较浅，土层浅薄，侵蚀作用强烈[12]。近年来，由于频繁耕作以及不合理的施肥管理措施使得区域内农业面源问题日益突出，但前期研究集中在坡地尺度流失导致的营养盐流失[13-14]；在小流域尺度的研究则集中在不同土地利用源汇流后的营养盐流失特征和通量[15-16]。由于小流域不同尺度径流过程存在差异，因此针对不同雨型下不同尺度梯级小流域氮素迁移特征研究将有助于揭示紫色土丘陵区农业小流域氮流失过程中的迁移转化机制，从而为紫色土区非点源氮污染总量估算与防控提供科学依据。

1　材料与方法

1.1　研究区概况

本研究选取盐亭弥江万安梯级小流域，该小流域位于四川盆地中北部的盐亭县林山乡、大兴乡和云溪镇(105°27′E,31°16′N)，为典型亚热带季风气候，年均气温17.3℃，多年平均降水量为826 mm，区内降雨分布极不均匀，超过80%的降雨集中在雨季(5—9月)[17]。

表1　小流域基本概况

万安梯级小流域监测系统(图1)包括：苏蓉小流域(3.01 hm2)、截流小流域(35 hm2)、大兴小流域(480 hm2)、万安小流域(1 236 hm2)，各小流域出口为各级支沟汇流处，各出口均建有标准水文观测堰和观测房，通过静水井与沟道水连通测定水位，分别安装水位计和自动水沙取样器，4个小流域的土地利用方式，平均坡度，河道坡降等情况见表1。

图1　小流域土地利用及点位

1.2　样品采集与分析

小流域内安装的自动气象观测站(MAWA301，Vasaila公司，芬兰)自动获取降雨过程数据。各水文站水位数据分别由一台浮子式水位计(重庆华正水文仪器有限公司，中国)和一台Odyssey水位计(Dataflow Systems Pty LTD，新西兰)采集，并根据率定公式计算流量数据。当降雨强度超过6 mm/h时，由ISCO自动采样仪(ISCO，美国)自动采集过程样，前期12个样品每10～20 min采集1个，后期12个样品每1 h或2 h采集1个样品。

样品采集结束后及时保存于4℃冰箱内，并于48 h内分析完毕。部分水样通过0.45 μm滤膜(Whatman,英国)过滤，过滤液的铵态氮(NH4-N)、硝态氮(NO3-N)和亚硝态氮(NO2-N)由AA3连续流动分析仪(Seal公司，德国)测试分析；原液和过滤液的总氮(TN)、可溶性总氮(DN)加入过硫酸钾消煮后利用紫外分光光度法测定。颗粒态氮(PN)由TN-DN计算得出。

1.3　数据分析

数据预处理和统计分析由Excel 2007(Microsoft Corporation,美国)和SPSS 17.0(SPSS Inc.，美国)完成；制图由Origin 8.5(Origin Lab Corporation,美国)和ArcGIS 9.3(ESRI，美国)软件完成。

2　结果与分析

2.1　径流量对降雨的响应

2014年8月9日降雨该年第一场产流的暴雨，历时较长，达7.5 h，且有多个峰值；9月9日降雨为2014年份一场典型的暴雨，具有历时仅2.3 h、双峰值、降雨强度大的特点，最大雨强达14.4 mm/h；6月23日降雨为2015年第一场产流大暴雨(降雨量超过100 mm)，具有历时长(超过24 h)、多峰值特点。3场降雨10，30，60 min最大降雨量等见表2。降雨过程中产生前一半降雨量用时与总降雨历时的比值称为降雨时间偏度系数[18]，两场降雨的偏度系数分别为0.29，0.6，0.27。3场降雨前7天降雨量为2.2，6.1，9.6 mm(表2)。

表2　2014年8月9日、2014年9月9日和2015年6月23日降雨特征

小流域不同梯级监测断面流量在降雨后均产生明显的多峰现象，响应趋势大致相同，但对降雨量响应的滞后时间不同。由图2可以看出，1号小流域和2号小流域是坡面产流汇流处，降雨开始后，流量过程线几乎与降雨峰同步变化。根据霍顿产流理论，当满足降雨强度i>下渗容量fp，包气带土壤含水量I-田间持水量E<包气带缺水量D时，就会出现尖瘦、涨落迅速的洪水过程线[19]，产生单一的地面径流，均表现为超渗产流的特征。同时，由于1号小流域面积最小且硬化地表面积相对较大，使其径流响应速度更快。随着流域尺度的增大，洪水波的滞后和坦化作用越明显，洪峰到达3号小流域出口呈现一个较胖的峰形。但径流峰值对降雨量峰值的响应有一定差异，6月23日第一个降雨量峰值前降雨量仅为1.4 mm，而8月9日和9月9日第一个降雨量峰值前降雨量为2.2，2.6 mm，土壤含水量相对饱和，径流峰值对降雨峰值响应更为迅速。但3号与1号、2号小流域相比径流总量有幂次级增长，3场降雨流量峰值分别为0.93，0.52，5.13 m3/s。且径流峰值过后，经历退水历时和降雨总量具有明显相关性，3场降雨量分别为47.2，26.6，106.7 mm，且退水历时约为9，6，20 h。

4号小流域出口表现为突出的“滞后效应”和“坦化现象”。8月9日和9月9日两场降雨瞬时雨强较小，流量呈现缓慢上涨趋势，且几乎对降雨峰值无明显响应。6月23日降雨瞬时最大雨强27.2 mm/h，3个降雨峰值间隔2，13 h，导致流量出现多峰现象。3场降雨几乎结束4，7，3 h后流量才达到峰值，流量峰值为1.58，0.87，8.01 m3/s。3场降雨退水历时分别为24，14，72 h。据辛伟等[20]的人工模拟降雨试验表明紫色土坡地地表径流退水常数值为0.41～0.66，降雨结束5 min内迅速衰退，壤中流退水常数为0.91～0.99，消退过程漫长(16～24 h)。本研究中三场降雨结束后地表径流迅速消退，此后是由壤中流和地下径流补充流量，也证明地下流水消退是一个十分缓慢的过程，洪水波的移行和坦化必然导致洪峰出现时间的推迟和流量的衰减，因此二者叠加使得万安小流域径流出现明显的滞后。

图2　2014年8月9日(上)，2014年9月9日(中)，2015年6月23日(下)径流对降雨过程的响应

2.2　暴雨径流量与氮浓度变化特征

各监测断面TN，DN，AN，NOx-N浓度和径流量变化见图3(8月9日苏蓉小流域由于采样仪器出现故障，只采集了7个样品)。与径流量对降雨的响应不同，各堰口TN，DN，AN，NOx-N浓度并未表现出与径流量相同的变化趋势，而是具有明显的阶段动态特征。降雨初期，8月9日降雨偏度系数较小，受霍顿坡面流影响较大的1号、2号小流域径流量随降雨同步变化，各形态氮素浓度随径流量波动式上升，但随着流域面积的增大、不同坡面汇流增多，3，4号小流域径流量却呈现缓慢上升趋势，此阶段各形态氮浓度与径流量变化保持一致，即氮素浓度随径流量的增大而升高；9月9日急暴雨呈现明显的双峰值特征，1号、2号、3号小流域均表现出超渗产流的特征：流量随着降雨量而“暴涨暴跌”，氮浓度随径流量涨落而升降，4号小流域几乎对降雨峰值无明显响应，呈缓慢上升趋势。但氮素浓度峰值的出现时间相对于径流量峰值有一定的滞后，并且流域面积越大这种“滞后效应”越明显。6月23日降雨历时较长，强降雨主要集中在3个时段，在第一个降雨峰前1号、2号、3号、4号小流域均表现为氮素浓度随径流量缓慢增加。径流峰值过后，径流量对氮素浓度调节作用发生变化，与降雨初期氮浓度随流量同步变化不同：三场次降雨后期地表径流逐渐减少，地表冲刷泥沙携带的AN逐渐减少，并由携带大量NOx-N壤中流补充，经历漫长退水过程，其他形态氮素TN，DN，NOx-N浓度均逐渐升高并达到峰值。随流域面积的增大，与径流峰值的移行和坦化作用相似，污染物浓度的峰值强度和出峰时间也随着流域面积的增大而减弱和延滞(图3中椭圆标记处)。8月9日次降雨事件中2号、3号、4号小流域TN浓度峰值滞后径流峰值约3，3.5，10 h；9月9日次降雨事件中1号、2号、3号、4号TN浓度峰值滞后径流峰值约1.4，4.7，6，10 h；6月23日次降雨事件中1号、2号、3号、4号TN浓度峰值滞后径流峰值约1.2，3.5，6.6，11 h。

总体来说，3场次降雨中AN浓度变化较稳定且维持在较低水平。但TN变化较剧烈，与1号小流域出口相比较，2，3，4号小流域出口在8月9日次降雨事件中TN平均浓度分别削减60%，57%，65%，在9月9日次降雨事件中TN平均浓度分别削减59%，61%，79%，在6月23日次降雨事件中TN平均浓度分别削减43.2%，41.2%，43.3%。可见由居民点产生的氮素高负荷在流域迁移过程中由于水体稀释和净化作用而大大减少。如表3所示，8月9日降雨是玉米季施肥后第一场暴雨，全流域TN，DN，AN，NOx-N平均浓度为6.95，6.88，0.33，5.29 mg/L，6月23日降雨为2015年一场产流的强降雨全流域TN，DN，AN，NOx-N平均浓度为6.57，5.63，0.59，4.9 mg/L，而9月9日降雨全流域TN，DN，AN，NOx-N平均浓度为4.84，3.15，0.56，2.63 mg/L。除8月9日降雨AN平均浓度小于9月9日外，TN，DN，NOx-N均出现了明显的第一次暴雨冲刷(first flush)。此外，9月9日降雨前7天降雨量约为8月9日3倍，印证了前期降雨量可能是决定污染物初始累积的一个重要影响因素[21]。徐泰平等[22]在坡耕地的研究表明，径流中PN主要通过地表径流携带而流失，而NOx-N主要通过壤中流携带而流失。本研究中3场降雨PN/TN变化范围为0.004～0.07，0.16～0.36，0.058～0.42，表明泥沙冲刷作用不明显，氮素来源主要为表层土壤水浸润洗提过程造成的随壤中流中NOx-N流失。由图3可以看出，暴雨径流中NOx-N与TN过程线变化一致，且NOx-N/TN的变化范围为0.49～0.89，0.46～0.59，0.23～0.72,表明硝酸盐淋溶损失是小流域氮素流失的最主要方式。

表3　3场暴雨事件中小流域径流氮素浓度平均值

注：±后为标准偏差。

图3　2014年8月9日(上)、2014年9月9日(中)、2015年6月23日流量和氮素浓度变化

2.3　氮素累积负荷曲线

本研究采用标准化累积污染物总量(NCL)对标准化累积径流量(NCF)变化曲线对单次降雨事件进行分析，可以明晰径流中污染物总量对降雨响应和随径流量变化的关系[23]。计算公式如下：

(1)

(2)

式中：q(t)为t时刻径流速率(m3/s);c(t)为t时刻氮素浓度(mg/L);t0和te分别表示径流产生和结束时间。FF30为描述单次降雨事件中氮迁移负荷分布与径流量的一种定量标准，表示初期30%的径流量所携带的污染负荷的量。

3场次降雨的NCF—NCL曲线(图4—6)显示：径流产生过程与途径对养分迁移过程和途径有着至关重要的作用[24]。由于基础建设和城镇污水处理设施不足，未经处理的生活污水、屠宰场废水等分散或累积于1号小流域内。

暴雨初期AN位于1∶1线的上方且斜率不断加大，但在大约NCF为0.5出现转折，斜率逐渐减小靠近1∶1线但一直稳定其上方，9月9日降雨历时短，降雨强度大，对1号小流域“冲刷作用”尤为明显。在2号小流域AN依然位于1∶1线上方，但对水体的负荷有较为明显的减轻，直到4号小流域出口AN已经十分接近于1∶1线，本次研究中9月9日次降雨事件4个小流域中AN所对应的FF30值所分别为0.58，0.62，0.35，0.27，这意味着初期30%的径流携带了次降雨中AN58%，62%，35%，27%负荷。说明通过坑塘、过滤带、人工生态湿地等生态工程措施可以很好稀释和硝化水体中的AN浓度，减少AN负荷。

在3场次降雨NOx-N位于1∶1线的下方，并且逐渐靠近1∶1线，这是由于降雨结束后期，壤中流和地下水的补充带来的NOx-N不断加大水体负荷，具有一定的“末期冲刷效应”。8月9日和6月23日次降雨TN，DN，AN，NOx-N总体上比9月9日降雨更加接近1∶1曲线，说明历时短、降雨强度暴雨对地表扰动程度更大，更容易产生“初始冲刷效应”或“末期冲刷效应”，这与蒋锐[15]、杨小林[16]等在截流小流域的研究结果一致。从流域空间尺度来看，随着尺度的增大各形态氮素NCL线更加接近1∶1线，据Quinton等[17]研究表明，随着流域面积的增加，植被覆盖率明显增加，冠层改变降雨动能和强度更加显著，暴雨对氮素负荷的冲刷作用明显减弱。

2.4　氮流失通量与流域面积的关系

由于污染物的输出载体为径流，有研究[15,25]表明污染物排放和径流量之间呈线性或指数关系，而非点源污染负荷与土地利用类型、土壤理化性质及农业管理方式等也有关系[24-25]，因此从一些复杂的因子中提取关键因素对于估算氮流失通量有重要参考意义。对于某一特定流域面积的区域来讲，由前述结果中降雨—径流曲线、氮浓度变化—流量变化、NCF—NCL曲线分析可知氮素在小流域迁移过程中存在尺度效应，为了明确氮流失与小流域面积的定量关系，将三场降雨中的1号、2号、3号、4号4个小流域TN流失总量变量y和流域面积x进行拟合，得到较好拟合结果(表4)，氮流失通量随流域面积(大于1.45 hm2)呈幂函数增长(R2≥0.92，p<0.01)。通过小流域面积与TN流失总量的回归分析，将有助于相似类型小流域的TN流失通量估算和预测。

图4　2014年8月9日降雨事件NCF-NCL曲线

图5　2014年9月9日降雨事件NCF-NCL曲线

3　讨 论

3.1　暴雨径流过程及尺度效应分析

坡面水文过程是小流域水文过程研究的基础，而影响破面产流的因子十分复杂，其中降雨特性、坡度、土壤理化性质以及土地利用方式等是最主要的因子[26]。本研究区域紫色土主要由钙质砂页岩风化而成，容重为1.3～1.5 g/cm3，黏粒<15%,粉粒32.1%～41.8%，毛管孔隙度为38.5%～51.7%，田间持水量28.1%～38.3%[27]。

表4　TN累积流失量y与小流域面积x的线性回归关系

据学者陈一兵等[28]双环试验研究表明紫色土稳定入渗率为101 mm/h，最大入渗率可达440 mm/h。本研究中最大降雨强度为27.3 mm/h，尽管地表结皮率可能存在一定差异，会对产流产生一定影响。但据丁文峰等[29]紫色土坡面小区的野外观测试验在历时1个小时60 mm雨量的情况下仅观测到壤中流而未观测到地表径流，表明紫色土坡耕地的地表径流产流方式主要为超渗产流，这主要是由于紫色土容重较小，土壤粉粒占比较大，土壤毛管孔隙度较大，导致输水能力较强有关。

图6　2015年6月23日降雨事件NCF-NCL曲线

坡面尺度的产流汇流过程决定小流域洪峰径流响应时间，并且降雨期间的水分储存机制和降雨结束后的释放机制影响着小流域径流的可持续性，从而影响着大尺度的径流形成。1号和2号小流域林地面积分别为24.2%和31.3%，不透水下垫面所占比例较大。因此，降雨期间流量过程几乎与降雨峰同步变化，降雨结束后流量迅速衰退，呈现“暴涨暴跌”态势。3号、4号小流域林地面积分别为42.01%和56.3%，由于植被冠层有较强的截留和减小降雨势能的作用，导致流量表现出较强的滞后和坦化现象，流量对降雨峰值的已无明显响应，退水历时也相应增加，这也较好地丰富了辛伟等[20]在坡面尺度降雨退水过程的研究。这与王鸣远等[30]认为不同空间尺度具有较强的异质性的观点基本一致，再加上不同响应单元与出口距离的差异所带来的非线性，导致大尺度流域的特征并非若干小尺度的简单叠加。本研究中3场降雨结束后地表径流迅速消退，此后是由壤中流和地下径流补充流量，也证明地下水流消退是一个十分缓慢的过程，洪水波的移行和坦化必然导致洪峰出现时间的推迟和流量的衰减，因此二者叠加使得4号小流域径流出现明显的滞后和坦化现象。

3.2　暴雨径流N迁移机制分析

本研究在蒋锐[15]、杨小林[16]等的基础上，将研究尺度扩大，进一步揭示了流域尺度对径流和氮素迁移过程的影响。由本研究中3场降雨各形态氮素浓度均表现出较强的削减特征，且1号、2号、3号、4号流域集镇居民点、耕地所占比例依次减少呈一致趋势，印证了朱波等[31]研究表明单位面积非点源负荷呈现集镇>耕地>林地特点。同时，随着流域面积的增大，流量呈现幂数级增长，各形态氮素在梯级流域迁移过程中不断受到水体的稀释作用。再加上水体本身具有的净化、植物的吸收和微生物的硝化反硝化作用，多种因素耦合导致各形态氮素负荷总体呈现不断减轻趋势。但不同形态氮素表现出的特征并不同，由于城镇生活污水、屠宰场污水、机动车辆维修废水等未经过处理直接排放，造成1号小流域氨氮负荷较高。氨氮与土壤溶液中大量存在的硝氮的流失方式不同，因带负电荷的土壤胶体或泥沙对带正电荷的氨根离子产生吸附，因此氨氮通常不易淋溶，暴雨含沙径流为氨氮迁移的主要载体。在暴雨的冲刷下，苏蓉小流域AN表现出较强的初始冲刷作用，而在下游水体中则经过生态沟渠植物截留，硝化、稀释等作用，浓度明显削减。3场次降雨中，各形态氮素对降雨的响应不同，并未表现出与流量相对应的变化趋势，降雨初期1号、2号小流域各形态氮素随流量波动式上升，但是随着流域面积增大，3号、4号小流域各形态氮素却表现出相对流量滞后的上升，并且流域面积越大这种“滞后效应”越明显。在降雨结束径流量达到洪峰后，经历退水过程的流量逐渐减少，但氮素浓度均逐渐升高并达到峰值。相对于氨氮易遭受冲刷[32]，硝态氮不易被土壤吸附，是淋溶和地下排水中的主要形态,其淋溶量除受制于降雨特征因素以外,还取决于施肥量、土壤渗透性、作物覆盖等因素。由于紫色土土层浅薄，下层是透水性极弱的紫色砂页岩，降雨进入土壤以后遇到不透水层随即产生壤中流，整个雨季壤中流占流量的50%以上[33]，且壤中流中硝态氮含量高达20 mg/L。暴雨径流过程NOx-N控制TN变化，壤中流汇流控制着小流域退水过程和硝态氮损失过程。可见，硝酸盐淋溶与流失是紫色土区小流域非点源氮迁移的主要方式。

4　结 论

(1) 不同尺度小流域径流过程对暴雨降雨的响应差异较大。坡面汇流形成的洪峰对降雨有较快的响应，但是随着流域面积的增大有较为明显的洪峰滞后和坦化现象；流域面积越大，退水历时越长，4号小流域出口退水历时甚至超过72 h。

(2) 暴雨径流对氮素浓度存在明显的阶段调节作用，径流量峰值之前氮素浓度随流量同步上升，径流量峰值过后，氮素在退水过程中达到峰值。各种形态氮素浓度受前期降雨历时的影响较大，降雨历时越短氮素负荷较高。三场暴雨过程中径流初始冲刷作用不明显，NOx-N与TN浓度过程线变化趋势一致，径流中TN主要由壤中流和浅层地下水携带的NOx-N构成。梯级小流域对水体氮素污染有较好的稀释和净化作用，三场次降雨事件中与1号小流域相比较，2号、3号、4号小流域2014年8月9日、2014年9月9日和2015年6月23日降雨TN平均浓度分别削减60%，57%，65%和59%，61%，79%和43.2%，41.2%，43.3%。

(3) 由各场次降雨径流中的氮素累积负荷NCF—NCL曲线可知，历时短，降雨强度大暴雨更容易产生“初始冲刷效应”。而随着流域面积的增大，空间异质性增大，主要表现为“末期冲刷效应”作用，即壤中流和地下水控制着退水过程，携带大量的NOx-N不断加大水体负荷。

(4) 氮流失通量与降雨量明显相关，单次降雨中TN流失总量与小流域面积之间符合幂函数关系。梯级农业小流域氮素流失研究可为紫色土丘陵区氮素流失通量估算提供重要科学依据。

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