木里冻土区天然气水合物成藏特征

张鹏辉， 方 慧， 白大为， 何梅兴， 吕琴音

( 中国地质科学院 地球物理地球化学勘查研究所,河北 廊坊 065000 )

0 引言

天然气水合物中气资源量非常丰富，被誉为21世纪重要的可替代能源。全球海域天然气水合物中储存7.4×104Gt的甲烷，是常规天然气资源量的三倍，世界范围内多分布于多年冻土区、大陆架边缘深海沉积物和深湖泊沉积物[1]。目前，全球已经累计发现超过220个天然气水合物矿点并获得大量的天然气水合物实物样品[1-2]，其中陆域冻土区4个，包括位于极地冻土区的加拿大马更些三角洲、美国阿拉斯加北坡、俄罗斯西西伯利亚和中国祁连山木里地区[3-4]；后者是世界上唯一在中低纬度钻遇天然气水合物的区域，天然气水合物发育的特征不同于其他地区的，具有埋藏浅、重烃含量高、赋存岩石固结程度高等特征[5]，表明木里冻土区天然气水合物成藏具有复杂性和特殊性。

成藏模式是以油气藏为中心，综合分析成藏要素(烃源岩、疏导体及圈闭体)及其之间有效配置关系[6]，逐渐应用于新能源领域，如页岩气、煤层气、天然气水合物等。人们开展木里冻土区天然气水合物的成藏体系或成藏模式研究，如根据动态演化情况，认为天然气水合物赋存状态有3种类型：成长型(渗透型、扩散型)、成熟型和消退型，木里地区被划分为消退型[7]。应用含油气系统研究方法，综合天然气水合物成藏的物源条件、储集条件、盖层条件和运移方式等，提出木里冻土区天然气水合物属于广义自生自储、短距运移成藏模式[8]。根据主控因素，提出冻土层和气体组分是形成天然气水合物的主控因素，并推测区域水合物主要为热解气—低温冷冻—地层型动态成藏[9]。根据烃类生成体系和流体运移体系，翟刚毅等[10]提出天然气水合物成矿富集体系和成矿系统，认为深部烃源岩生成的烃类气体运移至浅部，是直接或间接由晚期压性断裂封堵形成的浅部气体聚集，在冰期作用下形成的天然气水合物或以游离气或以吸附气存在于地层。

这些成藏特征研究对木里冻土区天然气水合物的分布和成藏规律提出一定认识，但关于天然气水合物的烃类成因来源、充注特征和主控因素等还存在争议。根据油气成藏理论，笔者应用地球化学反演方法，综合天然气地球化学、油气分布和地层埋藏史等，探索研究区天然气水合物的烃类充注和成藏特征。

1 区域地质背景及水合物分布特征

1.1 区域地质背景

木里坳陷位于中祁连陆块，向南以疏勒南山—拉鸡山早古生代缝合带与南祁连陆块相邻，北与北祁连新元古代—早古生代缝合带相邻，是一个在早古生代构造演化基础上发展起来的晚古生代—中生代坳陷[11]。木里坳陷主要构造线呈NWW向展布，多数断层以逆冲断层为主，构造线由一系列山脉体系和与之平行的不同期次的推覆构造组成，与之相应有北西向、北东向拉伸的走滑正断裂[11](见图1)。坳陷出露地层除第四系外，还有中侏罗统和上三叠统等地层。研究区发育4套烃源岩：石炭系暗色泥(灰)岩、中二叠统草地沟组暗色灰岩、上三叠统尕勒得寺组暗色泥岩和侏罗系暗色泥页岩等，具有良好的气源条件[11-12]。坳陷发育以山地型为主的多年冻土，冻土面积约为10×104km2，年平均气温为-2.4～-1.5 ℃，冻土层厚度为35～139 m[12]；具有丰富的水资源，有利于天然气水合物的形成。

图1 木里坳陷水合物钻孔分布及水合物钻井剖面Fig.1 Borehole location and drilling profile of gas hydrate in the Muli sagu

1.2 水合物分布特征

木里坳陷的天然气水合物在空间上赋存复杂且极不均质[5]。目前已有26口水合物钻井，其中11口钻遇天然气水合物。平面上主要分布在F2断裂以南；以F30断裂为界，9口井位于F30断裂以西500 m范围内，其中5口井(DK1、DK2、DK3、DK7和DK8井)分布在直径不超过30 m范围内，另有1口井——DK8-19井位于F30断裂东侧，含水合物层段在横向上无明显可对比关系[13]。位于F2断裂北部的钻井未钻遇水合物，如距DK-3井距离分别为350、2 847和2 500 m的DK-4、DK-5和DK-6井未钻遇水合物实物样品[3]，仅见一些少量气体喷溢或岩石表面微量—少量气泡等水合物异常现象。

木里冻土区天然气水合物产出方式包括裂隙型和孔隙型[5]，以裂隙型为主。纵向上，天然气水合物主要发育于F2断层下盘，按赋存层段埋深基本可以分为3层，层与层之间相隔较大，对应每一层的深度范围分别为130.00～156.00、225.00～291.30和367.00～396.00 m。如DK1井中天然气水合物主要分布范围分别为133.50～135.50、142.90～147.70和165.30～165.50 m；DK2井中天然气水合物主要分布范围分别为144.40～152.00和235.00～291.30 m；DK3井中天然气水合物主要分布范围分别为133.00～156.00、225.10～240.00和367.70～396.00 m。3口井相距最大不超过30.00 m。天然气水合物的赋存层位主要是中侏罗统江仓组上段和江仓组下段的顶部，木里组未见水合物。因此，天然气水合物在平面上和垂向上的强非均质分布，表明木里坳陷天然气水合物成藏具有复杂性和特殊性。

2 烃类气体成因

充足的烃类气源是天然气水合物形成的物质基础，也是天然气水合物资源评价和靶区选择的重要依据。海域天然气水合物的烃类气体多以生物成因为主，其次是生物—热解混合成因，热解成因成熟甲烷气较少。木里冻土区天然气水合物中烃类成因与海域水合物的不同：以热解成因气为主，微生物成因较少[4]，对热解成因中是油型气还是煤型气存在两种不同的观点，如果利用天然气水合物气体组成和同位素基本特征分析，则烃类气体主要是油型气，以原油裂解气、原油伴生气为主，含少量凝析油伴生气、煤成气和干酪根裂解气[4,14]；如果根据天然气水合物在煤系地层的赋存状态、碳同位素和气体组成，则指示天然气成因类型跨越煤型气至油型气范围，主要为煤成气[15-17]。

2.1 气体同位素特征

DK-2井水合物分解气的气体组分和同位素见表1[18]。烃类气体组分随深度变化较大， 对于141.50～274.00 m埋深段，天然气的干燥因数(C1/C2+)小于0.87，属于典型的湿气；在该深度段的上部和下部，天然气干燥因数大于0.90，属于典型的干气，天然气湿度与其成因和演化阶段密切相关，化学组分复杂性反映研究区天然气成因的多样性[19]。

甲烷碳同位素常用于烃类成因研究，但在应用过程中易受成熟度影响，高成熟油型裂解气与煤型热解气的甲烷碳同位素分布往往重叠在同一区域。甲烷成因和来源具有多样性，且易受运移等次生作用影响[20]，分析天然气成因类型时具有不确定性。重烃气碳同位素的母质类型继承性较强，能有效区别不同母质类型的天然气，通常将乙烷碳同位素作为一个重要的判别依据。对于前陆盆地天然气成因类型，认为δ13C2大于-26.0‰的为煤成气，δ13C2小于-29.0‰的为油型气，δ13C2分布在-29.0‰～-26.0‰之间的是煤成气和油型气的混合气[21]。木里地区的乙烷碳同位素为-38.4‰～-25.2‰，根据乙烷划分标准，浅部为煤成气，147.00～393.30 m埋深段的是典型油型气，141.50和450.70 m埋深的显示混合气特征[4]。

表1 DK2井天然气水合物的烃类气体组分及碳同位素

2.2 气体成因

木里坳陷水合物赋存层位相对较浅，层位内部或周围发育煤层，煤型气为水合物的形成提供气源。有机地球化学分析表明，坳陷发育的4套烃源岩层进入油气生成阶段，其中早二叠世草地沟组烃源岩和石炭系臭牛沟组烃源岩进入高成熟和过成熟阶段[22-24]；盆地模拟结果显示，晚三叠世和中侏罗世两期生油和中侏罗世一期生气，烃源岩层是天然气水合物的烃类气体来源。因此，坳陷水合物的烃类气体来源较复杂。为综合判断水合物的烃类成因，应用Stahl、戴金星、Fabe、刘文汇和沈平常规天然气中成熟度与碳同位素的经验公式，进行成熟度标定[25]。这些经验公式选择的样品地质背景不同，回归的方程也有差异，但校正结果比较接近(见表2)。由表2可以看出，若主体为煤型气，则计算结果差别较大。若主体为油型气，则采用经验公式标定的成熟度具有较好的一致性，木里冻土区天然气水合物的烃类气体应以油型气为主。

表2 DK1、DK2井水合物中烃类成熟度计算结果Table 2 Calculated maturity of gas hydrate in well DK1 and DK2 %

3 烃类气体来源

根据天然气水合物分解气、岩心解析气和顶空气气体组分及同位素特征进行气源对比，是研究烃类气体来源的常用方法。根据水合物样品的气体碳氢同位素具有深部热解气特征，推测气体来源于附近煤层气及下伏深部烃源岩层[4,16]；DK-2、DK-3井的岩心(泥岩、油页岩和煤)热模拟结果显示，天然气水合物的烃类气体与深部泥岩或油页岩具有地球化学成因联系，而与煤层的关系不大[26]，且天然气水合物稳定带内泥岩、油页岩等有机地球化学分析显示，不足以产生水合物形成所需大量烃类气体。因此，烃类气体绝大部分来源于深部烃源岩层。

3.1 烃源岩热演化特征

木里坳陷自上而下发育4套烃源岩：侏罗系暗色泥页岩及煤层、晚三叠世尕勒得寺组暗色泥岩、早二叠世草地沟组暗色灰岩、石炭系暗色泥(灰)岩[22-23]。DK-8井侏罗统泥页岩岩心样品Ro为0.78%～1.10%，最大热解峰温Tmax为440～470 ℃，处于成熟且大量生成油气的阶段[25]。晚三叠世尕勒得寺组烃源岩Ro为1.21%～1.50%，平均为1.37%，进入高成熟期凝析油—湿气阶段[22-23]。由于烃源岩成熟度与埋深呈正相关关系，早二叠世草地沟组烃源岩和石炭系臭牛沟组烃源岩进入高成熟或过成熟阶段，野外露头样品的实测成熟度表明气热演化进入高成熟阶段[22]。

为探讨天然气水合物的烃类气体来源，应用标定的成熟度反推烃类生成时经历的埋深，结合木里坳陷埋藏史和碳同位素探讨水合物的烃类来源。首先，对比侏罗系泥岩、油页岩和煤的抽提物碳同位素(-32.60‰～-23.30‰)，以及水合物烃类气体的甲烷碳同位素分布(见表1)，可以排除侏罗系烃源岩的主要贡献。其次，根据实测泥岩Ro建立研究区成熟度与深度的相关关系(见图2)。DK-8井泥岩、泥页岩样品的实测Ro与深度呈线性关系，随埋深增大，成熟度越高，代表该区烃源岩的成熟演化过程。

3.2 气源对比结果

将基于油型气标定的平均成熟度代入DK-8井实测Ro与深度关系拟合公式(见图2)，计算烃类生成时的烃源岩埋深。在区域地层未发生大规模隆升—剥蚀和热流稳定的前提下，计算的埋深是生成烃类的

图2 实测烃源岩Ro与计算水合物的烃类Ro纵向分布Fig.2 Vertical profile of measured Ro of source rock and calculated Ro of gas hydrate

烃源岩的最浅历史埋深。区域构造沉降史分析表明，受燕山运动和青藏高原隆升影响，地层快速隆升并遭受剥蚀，前者隆升大于1 000 m，后者隆升大于500 m[27]，因此讨论烃类来源时应考虑盆地埋藏史，并结合碳同位素等综合分析。由于成熟度较高的天然气来源相对简单，讨论天然气来源时应用效果较好，如450.70 m深度的烃类气体计算生烃埋深为5 068.10 m，对比埋藏史，该埋深主要有二叠系和石炭系地层；两套地层沉积环境和有机质类型具有差异，下二叠统草地沟组机质类型以Ⅲ型为主、以Ⅱ2型为辅，石炭系主要是以低等水生生物为主的腐泥型烃源岩，通常Ⅲ和Ⅱ2型干酪根的甲烷碳同位素大于-28.00‰，对比450.70 m深度的烃类气体的碳同位素(δ13C1=-34.20‰，δ13C2=-27.90‰)，推测气体来源为石炭纪地层。应用该方法分析DK-2井的水合物中烃类来源，石炭系腐泥型烃源岩和下二叠统草地沟组暗色灰岩，是木里坳陷烃类气体的主要烃源岩层。

4 成藏特征

侏罗系烃源岩生排烃史模拟表明，生烃高峰处于早白垩世末期(90～100 Ma)[27]，下伏的下二叠统烃源岩生排烃时间更早。研究区冻土形成时间不早于1.2 Ma，青藏高原此前处于隆升剥蚀、构造运动频繁时期。理论上，在1.2 Ma前，区域只存在常规油气藏，且水合物形成前经历充注—破坏—充注的复杂过程[28]。天然气水合物层段的烃类包括早期深部油气藏遭破坏后逸散的烃类，以及冻土形成后从深部运移的烃类。

4.1 烃类充注特征

根据木里坳陷烃类气体的干燥因数和甲烷同位素结果，纵向上分为3段(见图3)[2-5]，储层热解原油密度也具有相同的分布特征和一致的埋深[14]。

A段(埋深<130.00 m)：位于冻土底板下部，未见天然气水合物，储层的烃类气体的干燥因数普遍较高(>0.90)，为典型的干气；甲烷碳同位素偏负，标定Ro分布在0.57%～0.72%之间，属于烃源岩早期生成的成熟度较低的天然气。该段烃类气体主要是早期深部油气藏遭受破坏后、在浅部重新聚集形成的，混有天然气水合物分解形成的甲烷气；冻土底板发育的“裂隙型”黄铁矿指示水合物曾发生分解等次生变化[29]。

B段(埋深为130.00～290.00 m)：见两层天然气水合物层，如对于DK-2井，分别对应144.40～152.00和235.00～291.30 m；干燥因数相对较低(0.50～0.85)，随深度变化无明显的变化趋势。甲烷碳同位素分布在-50.00‰～-20.00‰之间，标定Ro分布在0.40%～2.20%之间，表明该段天然气水合物的烃类具有“多阶”充注特征。对于DK-2井，该段下部埋深为298.50～305.60 m(岩性为粉砂质泥岩夹薄层碳酸盐岩)，其储集岩热解实验显示原油密度普遍较高(0.92～0.96 g/cm3)，为重质油、超重油和沥青[14]，且高于上部和下部储集层的。推测早期发育的油气藏发生次生变化，在油气向上运移过程中沿优势运移路径形成残余重质组分，因此该段具有原油裂解气的贡献。

C段(埋深>290.00 m)：下部样品的干燥因数总体上随深度增加而变大，显示正常的变化趋势，碳同位素为-48.70‰～-35.20‰，标定Ro为0.42%～2.85%，具有“多阶”充注特征。考虑水合物的分布与构造的空间关系，该段的气体主要沿连通孔隙、深部断裂等优势运移通道自深部向上运移。

图3 木里地区天然气水合物分解气干燥因数及甲烷碳同位素分布Fig.3 Distribution of dry coefficient and methane carbon isotope of gas hydrate in the Muli area

4.2 成藏主控因素

随昆黄运动的发生(1.2 Ma)，青藏高原开始发育永久冻土，推测天然气水合物形成于1.2 Ma后。盆地热演化史分析表明，侏罗系下伏的烃源岩的生排烃时间在90～100 Ma前[28]，因此在冻土形成(1.2 Ma)前，生成的烃类运移聚集于有利的储层并形成常规油气藏。天然气水合物形成后，由于不是一种稳定的固体，在适宜的热力学或构造运动条件下，水合物自身也不断分解。现今天然气水合物的空间赋存是1.2 Ma后构造运动和热力学环境共同作用的结果。因此，天然气水合物形成前的油气藏演化和形成后的保存条件(热力学环境、构造)，是木里冻土区天然气水合物赋存的主要控制因素。

4.2.1 常规油气藏演化

水合物形成前的常规油气藏演化是基础。在侏罗统烃源岩达到生排烃高峰前，上三叠统、中二叠统和石炭统烃源岩生成的油气，或自生自储，或通过断裂、连通孔隙等运移至上覆储层而聚集，形成一系列油气藏，包括岩性油气藏、构造油气藏和构造—岩性油气藏等(见图4)。侏罗系烃源岩生排烃高峰期排出的烃类，主要聚集于侏罗系储集层和上覆的白垩系储层。在晚白垩世燕山运动尾幕，区域经历隆升剥蚀，剥蚀厚度大于1 000 m，导致白垩统地层和部分侏罗统地层缺失，侏罗系油气藏遭受破坏。剥蚀作用使地层孔隙压力降低，侏罗系及下伏储集层的油气藏烃类气体发生扩散和逸散作用，沿断裂或连通孔隙运移至浅部有利储集层或构造而重新聚集成藏，是天然气水合物稳定带未发现侏罗系烃源岩烃类的原因之一。

4.2.2 保存条件

水合物形成后的保存条件是关键。随昆黄运动(1.2 Ma)的发展，青藏高原大部分区域快速隆升而进入冰冻圈，出现第四纪以来最大的冰川，具备水合物形成的温压环境，聚集于浅部的烃类气体在充足的水源条件下形成天然气水合物。进入早更新世晚期(0.9～0.8 Ma)，青藏高原再次迅速隆升，导致研究区地层产状发生变化，形成或激活大量的断裂构造，破坏天然气水合物的稳定状态，部分水合物发生分解及甲烷气逸散；同时，深部烃类沿活动断裂向上运移，在冻土层的封盖作用下，又参与天然气水合物的形成。气候变化也影响天然气水合物保存，研究区属于中—深季节性冻土，最大季节融化深度达4.5 m，地表温度的变化向地下传导并影响天然气水合物的稳定状态。全球气温的增高导致青藏高原年均气温上升0.3～0.4 ℃，冻土区逐年退化[3]。这些现象对天然气水合物保存具有不利的影响。

图4 木里冻土区天然气水合物成藏模式Fig.4 Diagram of gas hydrate accumulation model in the Muli permafrost region

5 结论

(1)木里冻土区水合物的烃类气体主要为油型气，浅部混入较少的煤成气。水合物的烃类气体主要来源于石炭系和早二叠系烃源岩，上覆侏罗系烃源岩贡献相对较小。

(2)水合物成藏空间分布非均质性较强，纵向上不同层段的气体来源和成藏充注特征具有差异：上部层段(A段)的烃类成熟度较低，气体主要源于早期油气藏破坏后逸散的气体，且混有少量水合物分解甲烷；中部层段(B段)甲烷具有“多阶”充注特征，有原油裂解气的贡献，底部发育油气运移优势路径；下部层段(C段)烃类主要来源于深部烃源岩层(早二叠系和石炭系)，具有“多阶”充注特征。

(3)水合物形成时间始于昆黄运动(1.2 Ma)，木里冻土区天然气水合物的形成经历常规油气藏充注—破坏和形成后的形成—分解等动态演化过程。常规油气藏演化(>1.2 Ma)和水合物形成后的保存条件是控制现今天然气水合物成藏和空间分布的主要控制因素。

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