东北典型湖泊沉积物氮磷和重金属分布特征及其污染评价研究

刘丽娜 ，马春子 ，张靖天 ，何卓识 ，霍守亮 ，席北斗 *

（1.黑龙江工程学院土木与建筑工程学院，哈尔滨 150050；2.东北农业大学水利与土木工程学院，哈尔滨 150030；3.中国环境科学研究院，北京 100012）

湖泊沉积物是湖泊生态系统的重要组成部分，是流域营养物质主要归宿[1-2]，其性质可以间接反映水体污染状况，作为湖泊主要的内负荷来源，对湖泊水体产生重要影响[3-7]。沉积物中氮磷营养盐含量在一定程度上代表了湖泊生物生产力水平，影响着整个水体的营养盐循环[8-10]。重金属进入水体后，不易自然降解，可在沉积物中积累而成为持久性污染物，通过一系列物理、化学和生物过程，沉积物会释放这些重金属，对水体造成“二次污染”[11-13]。研究湖泊沉积物中氮磷及重金属的含量及其分布特征，对把握湖泊沉积物的生态风险具有重要意义[14]。

山口湖位于黑龙江省五大连池市境内，是我国东北地区典型的内陆湿地和水域生态系统。华飞等[15]对山口湖沉积物中溶解性有机氮（Dissolved Organic Nitrogen，DON）的浓度及其分布特征进行了探讨，为沉积物中DON循环转化的研究提供了有效依据。苏明舟等[16]对山口湖沉积物溶解性有机氮藻类的可利用性进行了研究，揭示了不同来源沉积物DON组分对藻类的生物可利用性。上述研究均是关于山口湖沉积物中氮污染程度的研究，而关于沉积物中重金属的研究较少。山口湖作为国家良好湖泊、生态环境保护湖泊和五大连池市及下游地区备用饮用水源，目前水质相对较好，但其地处纬度较高，生育期短，各种生物生长缓慢，流域水域生物活动受到制约，山体土层脊薄，黑土层积累缓慢，生物生长力弱，一旦遭到破坏，生态环境极难恢复，属于生物更新脆弱地区，具有独特的生物地理特征，周围环境污染和生态破坏对山口湖生态安全的威胁日趋严重。另外，山口湖四季温差较大，每年11月至次年4月处于冰封期，5月温度升高后冻土中保存的营养物大量溶解到水体中，此后入湖径流量逐渐增大，在7月和8月达到最大，随着降雨量的减少，入库径流量逐渐减少，因而具有典型的东北山地湖泊特征。本文通过研究山口湖沉积物氮磷、重金属分布特征以及对重金属污染进行生态风险评估，以期为山口湖的综合治理及保护提供理论依据。

1 材料与方法

1.1 样品采集和处理

山口湖（126°50′46.86″E～126°50′48.34″E，48°31′40.75″N～48°31′15.30″N）属寒温带大陆季风气候，水域面积84 km2，平均水深16 m，最大水深40 m。山口湖由南北河、土鲁木河、长水河3条支流汇集而成，3条河自东向西流经山口湖，在坝口拦截后汇入讷谟尔河。以南北河长度和径流量最大，土鲁木河次之，长水河最小。

根据《区域地球化学勘察规范（DZ/T 0167—2006）》，同时参考山口湖的地形及周围污染源分布情况，及山口湖不同时期水位和库容的差异，在2014年6月和10月，选取14个点位，开展表层沉积物采样工作。采样点的分布如图1所示。根据山口水利枢纽管理处提供的数据：2014年6月山口湖入湖径流量较少，平均水位为312.10 m，库容量为66 772万m3，记为丰水期；10月山口湖入湖径流量较大，平均水位为310.40 m，库容量为54 631万m3，记为枯水期。

采用彼得森采泥器采集湖底表层10 cm左右的沉积物样品，除去表面的碎石、贝壳等大块异物后，装入自封袋于保温箱中低温密闭保存，带回实验室后冷冻保存，将冻实的表层沉积物样品放在FD-1A-50型真空冷冻干燥机中冷冻干燥12 h，研磨过100目筛，分别测定总氮（TN/%）、总磷（TP/%）、有机质（有机碳，Org-C/%）及 Cd、Pb、Cu、Zn、Cr、Ni、As等重金属指标。TP采用硫酸-高氯酸消解法或钼锑抗分光光度法，TN采用碱性过硫酸钾消解-紫外分光光度法，有机质采用高温燃烧法。重金属采用微波消解及电感耦合等离子体质谱仪检测。

1.2 沉积物中氮磷污染评价方法

考虑到TN是山口湖及其入湖河流中主要的超标污染物，本文采用有机指数（Org-Index）和有机氮（Org-N/%）评价研究区域沉积物污染状况。有机指数通常用来表示水域沉积物的环境状况，有机氮通常用来衡量湖泊表层沉积物是否遭受氮污染[17-18]，其计算方法及评价标准如下：

图1 山口湖采样点分布图Figure 1 Sampling sites in Shankou Lake

Org-Index=Org-C（%）×Org-N（%）

Org-N（%）=TN（%）-[NH+4-N（%）]-[NO-3-N（%）]

沉积物中有机指数及有机氮评价标准见表1。

表1 沉积物中有机指数及有机氮评价标准[17-18]Table 1 The evaluation standards of organic index and organic nitrogen index in sediments[17-18]

1.3 沉积物中重金属污染评价方法

1.3.1 潜在生态风险指数法

采用沉积物潜在生态风险指数法[19]对山口湖沉积物中重金属的污染状况进行评价。潜在生态风险指数法利用沉积学的原理来评价重金属污染及其对生物的影响[20]。沉积物中重金属潜在生态风险指数表示为：

式中：RI为累积重金属潜在生态风险指数；Eir为单一重金属潜在风险指数；为重金属的生物毒性响应因子（参考《黑龙江省农业环境质量报告（1984—1989）》），反映重金属在水相、固相和生物相之间的响应关系；为单一重金属污染指数为重金属实测值；为计算所需要的参照值（表2）[21-22]。不同的值对应的潜在生态风险：＜40，低潜在生态风险；40≤＜80，中潜在生态风险；80≤＜160，较高潜在生态风险；160≤＜320，高潜在生态风险；≥320，很高潜在生态风险。不同的RI值范围所对应的潜在生态风险：RI＜150，低潜在生态风险；150≤RI＜300，中潜在生态风险；300≤RI＜600，较高潜在生态风险；600≤RI＜1200，高潜在生态风险；RI≥1200，很高潜在生态风险[19-20]。

1.3.2 地累积指数法

近年来国内外学者专家广泛采用地累积指数法[19-20]评价人为活动产生的重金属对土壤的污染，其计算公式如下：

表2 沉积物中重金属的参照值（）和毒性系数（）[21-22]Table 2 Reference value（）and toxic coefficien（t）for heavy metals in sediments[21-22]

表2 沉积物中重金属的参照值（）和毒性系数（）[21-22]Table 2 Reference value（）and toxic coefficien（t）for heavy metals in sediments[21-22]

项目 Cd Pb Cu Zn Cr Ni As Ci n /mg·kg-1 0.04 10.52 14.36 67.28 58.60 21.24 7.30 Ti r 30 5 5 1 2 5 2

式中：Igeo为地累积指数；Cn为元素n在沉积岩中的实测浓度；Cb为黏质沉积岩（普通页岩）中该元素的地球化学背景值[23]；常量K是为消除各地岩石差异可能引起背景值的变动转换系数，通常为1.5。不同Igeo值对应的沉积物污染程度：Igeo＜0，无污染；0≤Igeo＜1，无污染～中污染；1≤Igeo＜2，中污染；2≤Igeo＜3，中污染～重污染；3≤Igeo＜4，重污染；4≤Igeo＜5，重污染～极重污染；Igeo≥5，极重污染。

2 结果与讨论

2.1 沉积物中氮磷污染评价

2.1.1 沉积物中氮磷含量及其分布特征

如表3所示，2014年6月丰水期沉积物中TN含量在 2210～5190 mg·kg-1之间，均值为 3968 mg·kg-1；IN（无机氮）占TN比例在4.46%～13.78%，均值为8.60%；TP含量在 677～4261mg·kg-1之间，均值为1557 mg·kg-1；IP（无机磷）占 TP 比例在 29.23%～89.19%之间，均值为55.78%。2014年10月枯水期沉积物中TN含量在 3048～7692 mg·kg-1，均值为 5780 mg·kg-1；IN占TN比例在2.51%～10.66%，均值为6.11%；TP含量在 818～3928 mg·kg-1之间，均值为 1787 mg·kg-1；IP占TP比例在38.84%～88.27%之间，均值为65.48%。

枯水期水体流速减缓，流入湖体的污染物易于沉降，因而沉积物中TN、TP含量很高，枯水期沉积物中TN、TP含量均值比丰水期沉积物中均值分别高出45.67%和14.77%。枯水期和丰水期沉积物中IN/TN均值都在10%以下，这说明沉积物中的氮都以有机态为主要存在形式，沉积物中磷以IP为主，但IP/TP低于IN/TN，这与大多数湖泊的污染状况相一致。

两次调查的结果均显示：山口湖下游（点位1、2、6和7）沉积物TN含量高于上游3个湖叉TN含量，尤其是在下游靠近坝口和饮用水源地取水口（点位1和2）附近，这是因为下游的污染物主要来自3个湖叉污染物的不断堆积。其中，长水河湖叉（点位3、4、5）的TN含量较高，在平均值以上：枯水期TN含量在5284～6564 mg·kg-1之间，均值为 6005 mg·kg-1；丰水期TN含量在4595～4756 mg·kg-1之间，均值为4686 mg·kg-1。而南北河湖叉（点位 11、12、13、14）和土鲁木河湖叉（点位8、9、10）的沉积物TN含量相对较低，枯水期和丰水期均值分别为 4823、3698 mg·kg-1和5260、3471 mg·kg-1。这是因为长水河湖叉中沉积物的TN污染主要来自湖叉南岸农田的面源径流及长水河农场排放的生活污水，TN的输入量较高，同时，由于长水河湖叉的径流量较小，污染物易沉积，导致沉积物中TN含量较高。南北河湖叉沉积物的TN来自湖叉南岸的农田及流经通北林业局林地、草地的地表径流，土鲁木河湖叉沉积物的TN主要来自沾河林业局林地的径流，因而污染相对较轻。在山口湖下游，来自3个湖叉的污染物不断堆积，导致沉积物TN含量较高，高于全湖平均值。TP和IP的分布状况与TN类似，即南北河湖叉和土鲁木河湖叉沉积物TP、IP较低，低于平均值，长水河湖叉和下游沉积物TP、IP较高，尤其是长水河湖叉，IP/TP高达74.36%。

表3 山口湖沉积物氮磷含量及其分布特征Table 3 The contents and distribution of nitrogen and phosphorus in sediments of Shankou Lake

2.1.2 沉积物中有机质含量及其分布特征

全湖沉积物中有机质采用TOC来表示，沉积物中有机质是重金属、有机物等污染物发生吸附、分配、络合作用的活性物质，也是反映沉积物有机营养程度的重要标志[14]。枯水期和丰水期的山口湖沉积物中有机质含量及其分布见图2。

图2 山口湖沉积物不同水期有机质（TOC）含量及其分布特征Figure 2 The contents and distribution of organic matter（TOC）in Shankou Lake sediments at different seasons

如图2所示，枯水期沉积物TOC含量在36.20～65.07 g·kg-1之间，均值为 49.86 g·kg-1。丰水期沉积物TOC 含量比枯水期高，在 39.23～98.00 g·kg-1之间，均值为 75.95 g·kg-1。以长水河湖叉（点位 6、7、8）和南北河湖叉（点位9、10、11）样点沉积物TOC含量较高，均值分别为 85.16 g·kg-1和 87.96 g·kg-1。丰水期沉积物中TOC含量明显高于枯水期，这是因为丰水期3个湖叉入湖河流夹带了大量土壤颗粒、林木和草地碎屑等颗粒状有机污染物，水位上涨导致湖滨带大量有机污染物进入水体，并沉降到底泥中。同时，6月处于春耕期，降雨径流导致长水河湖叉两岸和南北河湖叉南岸大量旱坡耕作的农田中的污染物进入湖体，进一步增加了沉积物中的有机物含量。

2.1.3 沉积物中营养盐比值（C/N）

湖泊沉积物的C/N在一定程度上可以体现沉积物中有机质来源的差异性[24]。C/N越低，表示有机质主要来自内源，包括水体中营养盐沉积、浮游生物排泄物和尸体的沉积等；C/N越高，则表示有机物主要来自外源性输入，包括自然和人类活动产生的污染物。藻类、低等水生植物含有较多的蛋白质，其C/N值一般小于7，而维管束陆生植物的C/N值通常大于20。枯水期山口湖表层沉积物中C/N变化范围为5.84～12.78之间，平均值为8.91，各点位之间差异较小。这说明山口湖沉积物中有机质大多来自内源性污染物的输入。丰水期山口湖表层沉积物中C/N变化范围为8.56～44.35之间，平均值为20.76，说明山口湖沉积物中有机质大多来自外源性污染物的输入。这与山口湖独特的地理环境密不可分，山口湖周围遍布森林和草地，且在南北河、长水河南岸及部分湖叉有少量旱地耕地，林地和高覆盖草地分别占山口湖流域总面积的68.13%和8.29%。在枯水期时，由于入湖河流来水量的减少，入湖径流带来的污染物总量减少，同时，秋收结束使得周围耕地处于闲置状态，农田径流带来的污染物量也较少，沉积物中有机质大多来源于湖内浮游动植物、水生生物尸体的腐烂、分解后沉降及水体中溶解性有机物在湖底的累积。而在丰水期，由于入湖径流量的增大及耕作期间农田面源径流污染物增加，陆源性有机物的输入量开始增加，导致沉积物中有机质主要来源于外源性污染物的输入。从所采集的沉积物样本表观性质来看，枯水期沉积物粘性较大、质地均匀，冷冻干燥研磨后样品呈灰色，丰水期沉积物中含有大量枯枝、落叶、草屑等有机物，冷冻干燥研磨后样品呈现很重的黑色，说明其有机质含量较高。

采用Person指数对山口湖沉积物中TN、TP、IP和TOC进行分析，结果发现：TN与TOC极显著相关，相关系数为0.931，说明山口湖中氮的含量与有机质的含量具有很强的相关性；TP与IP极显著相关，相关系数为0.962，说明IP是沉积物中磷的主要来源。

2.1.4 氮磷污染评价

根据有机指数和有机氮评价方法和标准，枯水期和丰水期山口湖各采样点的表层沉积物有机指数等级及有机氮等级评价结果见表4。

由表4可知，丰水期山口湖各点位有机指数范围介于1.66～3.71之间，均值为2.69，各点位有机氮质量分数介于0.19%～0.48%，均值为0.36%；枯水期山口湖各点位有机指数范围介于1.16～4.27之间，均值为2.76，各点位有机氮质量分数介于0.30%～0.71%，均值为0.54%。无论是枯水期还是丰水期，这两种方法的评价结果均显示山口湖各采样点位沉积物受到有机污染，属于Ⅳ级范畴。

采用插值法对山口湖沉积物TN、TP进行空间分析，分析结果见图3。

通过对山口湖沉积物营养盐的空间分析发现，丰水期沉积物TN和TP含量分别在平均值3539 mg·kg-1和1557 mg·kg-1以上的分布区域分别占研究区域的60.20%和38.20%，主要集中在南北河湖叉、土鲁木河湖叉入湖口、长水河湖叉入口处及下游坝口处。丰水期沉积物TN、TP含量分别在平均值以下的分布区域分别占研究区域的39.80%和61.80%。枯水期沉积物TN、TP含量分别在平均值5780 mg·kg-1和1787 mg·kg-1以上的分布区域分别占研究区域的60.07%和36.91%，主要集中在主河道及下游。枯水期沉积物TN、TP含量分别在平均值以下的分布区域分别占研究区域的39.93%和63.09%。

表4 不同水期山口湖沉积物有机指数及有机氮含量Table 4 The organic indexes and organic nitrogen concentrations in Shankou Lake sediments at different seasons

图3 山口湖沉积物TN和TP不同水期空间分布Figure 3 The spatial distribution of TN and TP in Shankou Lake sediments at different seasons

2.2 沉积物中重金属污染评价

2.2.1 潜在生态风险指数法评价结果

根据2014年6月和10月实验实测得到的山口湖表层沉积物中重金属 Cd、Pb、Cu、Zn、Cr、Ni、As 的总量数据，计算得到重金属的潜在生态风险指数结果如表5所示。

无论是在枯水期还是丰水期，山口湖表层沉积物中 Pb、Cu、Zn、Cr、Ni、As的 Eir值均在 40 以下，具有低的潜在生态风险。重金属Cd的Eir值远高于其他重金属，枯水期Cd的Eir值在 978.57～1 185.71 之间，均值为 1 067.86，丰水期在 797.38～1 439.78之间，均值为1 166.98，具有很高的潜在生态风险。这7种重金属的潜在生态风险指数顺序为 Cd＞Pb＞Cu＞Ni＞As＞Cr＞Zn。除Zn、As外，各点位沉积物重金属的潜在生态风险差异不大。与枯水期相比，丰水期沉积物各重金属的Eir值和RI值略高，具有相对较高的潜在生态风险。

从表5中可以得知，枯水期山口湖沉积物中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb 等 7 种重金属的潜在生态风险指数 RI均值为 1 101.57，处于 600≤RI＜1200，具有高的潜在生态风险，丰水期的RI均值为1 229.24，处于RI≥1200，具有很高的潜在生态风险，会对周边环境带来威胁。Cd对潜在生态风险的贡献率在90%以上，这主要是因为Cd的背景值较低，该值主要参考黑龙江地区土壤Cd的背景值。其他金属的Eir值较低，对周边环境的威胁较小。采用淡水沉积物质量基准法进一步评价沉积物中Cd的污染程度，加拿大淡水沉积物中Cd的确定产生效应的临界浓度值（TEL）和必然产生效应的浓度值（PEL）分别为0.6 mg·kg-1和3.5 mg·kg-1[25]，枯水期和丰水期沉积物中Cd含量均值分别为 1.50 mg·kg-1和 1.63 mg·kg-1，是 Cd 的 TEL 值的2.5倍和2.7倍，但低于Cd的PEL值，说明山口湖沉积物中Cd的污染程度较轻，这与潜在风险指数法的评价结果不一致，可能是所选定的沉积物中Cd的背景值偏低的原因。

2.2.2 地累积指数法评价结果

根据枯水期和丰水期实验实测出的山口湖表层沉积物中7种重金属的总量计算得到的沉积物重金属的地累积指数如图4所示。

从图4中可以看出，枯水期山口湖14个采样点沉积物中 Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb 元素的地累积指数分别在-1.43～-0.48、-0.80～-0.01、-0.59～0.21、-1.34～-0.13、-0.58～1.65、4.44～4.72、0.58～1.13 之间。山口湖沉积物中，各种重金属的富集程度为Cd＞Pb＞As＞Cu＞Ni＞Zn＞Cr。丰水期山口湖沉积物中 Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb元素的地累积指数的分布与枯水期类似。分析结果表明，沉积物中 Cr、Ni、Cu、Zn的平均地累积指数小于 0，说明基本上未受到 Cr、Ni、Cu、Zn 的污染，这与潜在生态风险指数的评价结果相一致。沉积物中As、Pb的平均地累积指数在0～1之间，表现出无污染到中污染水平，其中部分点位的As地累积指数在 0 以下，污染较小。与 Cr、Ni、Cu、Zn、As、Pb 相比，Cd的污染最重，其平均地累积指数在4以上，这与潜在生态风险指数的评价结果相一致。整个山口湖沉积物中重金属地累积指数分布相对均匀，As和Zn的地累积指数空间分布差异性较大。

表5 2014年山口湖沉积物重金属的潜在风险指数Table 5 The potential ecological risk indexes of Shankou Lake sediments in 2014

2.2.3 评价方法比较

从结果对比中可以看出，两种方法划分的重金属污染等级及重金属污染区域基本一致，显示整个山口湖沉积物中Cd的污染水平相对较高，而基本未受到Cu、Ni、As、Zn 污染或其污染水平相对较低。

图4 山口湖沉积物地累积指数箱图Figure 4 The box plot of geo-accumulation index in Shankou Lake sediments

潜在生态风险指数法和地累积指数法均是以背景值为参比值的方法，所以在没有淡水沉积物质量标准的时候，将黑龙江地区土壤背景值引入，使得这两种方法在应用上更显得科学合理。而且潜在生态风险指数法不仅考虑了沉积物的背景值，同时还考虑到了不同重金属对生态系统和人体具有不同毒性作用，因此更加具有科学性。结合山口湖沉积物中重金属污染情况，建议采取潜在生态风险指数法对山口湖沉积物中重金属污染进行评价。潜在生态风险指数的评价结果表明：枯水期和丰水期山口湖沉积物重金属具有较高的潜在生态风险，其中，Cd的贡献率最大。

2.2.4 山口湖沉积物重金属污染等级划分

采用潜在生态风险指数法对山口湖沉积物重金属污染进行划分，评价结果如图5所示。通过山口湖沉积物重金属RI的空间分析发现，枯水期沉积物重金属具有高潜在生态风险（600≤RI＜1200）的分布区域占研究区域的97.87%，枯水期沉积物重金属具有很高潜在生态风险（RI≥1200）的分布区域占研究区域的2.13%。丰水期沉积物重金属具有高潜在生态风险（600≤RI＜1200）的分布区域占研究区域的24.73%，丰水期沉积物重金属具有很高潜在生态风险（RI≥1200）的分布区域占研究区域的75.27%。

3 结论

图5 山口湖沉积物RI指数不同水期空间分布Figure 5 The spatial distribution of RI index in Shankou Lake sediments at different seasons

（1）山口湖沉积物中TN含量在2210～7692 mg·kg-1之间，均值为 4874 mg·kg-1；TP 含量在 677～4261 mg·kg-1之间，均值为 1672 mg·kg-1。IN/TN、IP/TP 在50%以上，其中长水河湖叉和下游沉积物TN、TP污染较严重。枯水期沉积物TOC含量较低，在36.20～65.07 mg·kg-1之间，丰水期沉积物TOC含量较高，在39.23～98.00 mg·kg-1之间。

（2）无论是枯水期还是丰水期，山口湖沉积物氮污染处于Ⅳ级水平，受到一定的有机污染。山口湖沉积物中Cd的污染水平相对较高，而基本未受到Cu、Ni、As、Zn污染或其污染水平相对较低。

（3）枯水期沉积物TN、TP含量较高的区域位于山口湖主河道及下游，丰水期沉积物TN、TP含量较高的区域位于上游3个湖叉入湖口处。从全湖区域上看，枯水期沉积物中重金属具有高的生态风险，丰水期沉积物中重金属具有很高的生态风险。

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