基于环流分型法的地面臭氧预测模型

梁卓然 ,顾婷婷 ,杨续超 ,杜荣光 ,钟洪麟 ,齐 冰 (.杭州市气象局,浙江 杭州 005；.浙江省气象服务中心,浙江 杭州 007；.浙江大学海洋学院,浙江 舟山 60；.马里兰大学地理系,College Park MD,United States 07)

臭氧是一种典型的二次污染物,它并非由人类活动或自然源直接排放,而是在一定的气象条件下通过其前体物光化学作用产生[1].高浓度的地面臭氧不仅给林业和农业中植物和作物的生长带来损害[2-4],还给人体健康带来严重威胁[5-6].随着人类社会工业化和城市化的发展,NOx和VOCs等臭氧前体物的排放不断增加,导致了近地面层臭氧浓度迅速增长[7].20世纪 90年代,我国大城市的臭氧浓度低于欧美城市水平[8],但伴随着近 30a经济快速发展,臭氧污染已经跃居中国最主要的污染之一[9],尤其在长三角,珠三角和京津冀等大型城市群,臭氧污染威胁更加严重[10-14].

为了更好的预防和应对近地面臭氧污染的危害,建立合理和准确的预报模型非常关键.目前主流的臭氧预报模型主要分为数值方法和统计方法两类.虽然数值方法具有良好的物理和化学基础,可以更好的反应臭氧污染过程中的反应,输送和清除等机理过程,近年来也得到不断发展[15-18].但数值方法对气象资料,排放数据和计算资源都有较高要求,而排放数据的动态性和不确定性,往往对数值模式的预报效果造成较大的影响[19].统计学方法由于其构建方法简单,对数据要求较低,计算资源占用少,目前在臭氧预报中仍得到广泛的应用.

臭氧统计预报的重要基础是气象因子和臭氧浓度的相关性,已有的研究表明地面臭氧浓度和气温,总辐射,相对湿度和风速等气象因子存在显著的相关性,如高浓度的臭氧污染往往对应高温,静风,净空和低混合层高度等局地气象因子[20-24].多元线性回归[25],多元非线性回归[26],人工神经网络[27],广义线性模型[28]和模糊逻辑模型[29]等统计方法已被用于臭氧浓度和气象要素预报模型的建立,其中回归方法由于建模简单,计算小,应用最为广泛[30].除了局地的气象要素外,大尺度环流因子对臭氧浓度的影响也很重要,其不仅会影响臭氧的远程输送,还会影响臭氧前体物的相互作用.已有的研究表明,不同的环流形势控制下,污染物的生成,输送和堆积特征不同,其对应的敏感气象因子也有所不同[31-36],如高压,地面倒槽[37],均压场[38],台风外围下沉气流[39]等环流形势易造成地面臭氧浓度的升高.因此将大气环流型信息与线性回归方法结合,可以更好的体现大尺度环流因子,局地气象因子和臭氧浓度在不同天气形势下的非线性特征,也增加了回归方程的动力学机理性[40-41].国外已有研究通过引入天气环流分型改进臭氧统计预报模型,并取得了明显的改进效果[42],但国内尚鲜见类似研究.

杭州作为长江三角洲城市群重要中心城市之一,近年来随着经济的高速发展,机动车保有量持续增加,大气污染类型从煤烟型向复合型转变,作为光化学烟雾主要组分的臭氧污染几率明显增加[43].本文以杭州为例,利用臭氧浓度观测,地面气象观测和大尺度再分析资料,分析大气环流型,气象因子与臭氧浓度间的关系.将 Lamb-Jenkinson客观环流分型法[44]与传统的多元逐步回归模型结合,通过不同季节不同环流型分组回归方法建立杭州市近地面臭氧浓度预报模型,并评估模型的预报性能.

1 数据和方法

1.1 数据

本文所用臭氧监测数据来源于杭州市气象局大气成分监测中心站.该站位于杭州市区的南部(120°10′E,30°14′N,海拔高度 41.7m),西面环山紧邻西湖,南面紧邻钱塘江以及一江之隔的城市建设群,东面和北面主要是城市建设群.观测仪器采用美国热电公司生产的49i型紫外光度法O3分析仪.齐冰等[45]通过对比分析该站与 8个环保国控点 O3日平均浓度,发现两者相关系数达到0.95,证明杭州市气象局大气成分监测中心站数据能够较好的代表杭州市区O3浓度的平均状况.文中所用的O3数据为基于小时臭氧浓度统计的日最大 8hO3(m8O3),为了保证数据的有效率,8h滑动时段内至少保障6h有效数据,有效日数据至少保证日内有16个8h有效滑动时段.O3数据采用时段为2011年1月～2016年12月共5a,有效数据样本1865个.气象数据采用同一站点同期观测的日最高气温,日总辐射,日平均相对湿度,日降水量,日平均风速,日地面平均气压.

1.2 客观环流分型方法

环流分型输入数据采用2011～2016年欧洲中心的ERA-interim再分析数据中的逐日14：00(北京时间)海平面气压,水平分辨率为 0.75°×0.75°.考虑杭州站所处位置,将 120ºE,30ºN 设为环流分型区域中心,采用 Lamb-Jenkinson客观环流分型方法,计算逐日的研究区域环流类型.如图1所示,该分型方法主要通过分型区域内16个差分点海平面气压所计算的6个环流指标,确定环流分型.

式(1)～式(6)为环流分型所需计算的 6个指标.式中 F为地转风;SF为地转风的经向分量;WF为地转风的纬向分量;Z为地转涡度;ZS为地转风的经向分量;ZW 为地转风的纬向分量;p(n)(n=1, 2,…,16)为 16个差分格点上的气压值.根据地转风方向和地转风速地转涡度的关系将环流共分为 10种类型.当|Z|＞2F 时,为旋转型,包括Z＞0时为气旋型(C),Z＜0时为反气旋型(A).当|Z|≤2F时,为平直型,按照地转风方向,根据 8方位风向分别为 W(西风型),NW(西北风型),北风型(N),东北风型(NE),东风型(E),东南风型(SE),南风型(S),西南风型(SW).图2为10种环流分型在2011～2016年期间海平面气压的合成图,可见Lamb-Jenkinson法可以较准确的对研究区域的环流型进行客观划分.

图1 环流分型区域16个差分点的选取Fig.1 16 Points selected for circulation classification area

图2 环流分型海平面气压合成Fig.2 Composite maps of sea level pressure (black point is Hangzhou site)黑点为杭州位置

1.3 基于季节环流分型的逐步回归臭氧预测模型

以日8h最大臭氧浓度(m8O3)为预报量,6个地面气象要素(日总辐射,日最高气温,日平均相对湿度,日降水量,日平均风速和日平均地面气压)为预报因子,利用逐步回归方法,建立预报方程,以2011～2015年阶段数据为建模阶段,2016年数据为验证阶段,同时利用客观环流分型方法对研究时段内逐日的环流形势进行分型.为了评估引入环流分型对预报模型的改进,采用 3种回归建模样本分类：(1)全样本建模：以所有建模时段样本建立预报方程并验证(MLR);(2)季节样本建模：按照四季将样本分为 4组分别建立预报方程并验证(MLRs);(3)季节环流样本建模：根据季节和环流型,将样本分为40组(4季节×10种环流型),分别建立预报方程并验证(MLRsc),由于有些季节中较少存在某种环流型,当某组建模样本少于30,采用季节分组建立的模型验证.

2 结果与分析

2.1 地面臭氧浓度和局地气象要素的关系

由图3可见,杭州的m8O3显现较为明显的季节特征,春夏季节平均浓度最高,其中5月为一年中平均浓度最高月份,6月浓度略有下降,7～10月臭氧浓度维持较高位置,到11月为年内变化转折点,平均浓度开始明显下降,12月为年内浓度最低月份.根据《环境空气质量标准》[46]中 m8O3轻度污染标准(＞160μg/m3)定义为臭氧浓度超标事件,2011～2016年期间杭州m8O3超过轻度污染标准年均30次,其中5月份最多为5.5次/a,6月份较5月超标频次明显下降,但之后7～9月逐渐增加,10月明显下降,11月和12月在观测时段内未发生超标.

臭氧的季节变化特征主要受气象环境的影响(表1).在年尺度内逐日总辐射和最高气温与m8O3浓度呈显著的正相关,相关系数分别达到0.69和0.6.相对湿度、降水、风速和地表气压则呈负相关,且除风速外都通过信度水平0.01的显著性检验.在各个季节尺度上,臭氧的高相关气象因子则有所变化.日总辐射要素在春季秋季与臭氧相关性最高,相关系数均达 0.7以上.最高气温和相对湿度的相关性季节特征与日总辐射类似,呈现春季秋季两个过度季节高于夏季冬季.降水在 4个季节都与臭氧浓度呈反相关,对臭氧有较为明显的清除作用.风速只有在夏季和冬季与臭氧呈显著相关,且夏季呈反相关,冬季呈正相关,这可能由于夏季臭氧高浓度区域在南方,盛行南风下,较大的风速会增加南方臭氧的输送,冬季北方臭氧浓度相对较低,盛行北风有利于臭氧的扩散.地面气压和臭氧只有在秋季呈显著的负相关,其他季节相关性不显著.

图3 杭州日最大8h臭氧浓度Fig.3 Daily 8hour maximum ozone concentration a月平均浓度 b月均超标频次

统计分析了不同季节中不同环流型控制下气象因子与臭氧的相关性,得到同样在春季内,NE环流控制下臭氧与总辐射相关系数高达0.84,而 A环流控制与总辐射的相关系数则只有0.59,有着明显的差别.秋季 NE控制下,相对湿度与臭氧相关系数为-0.77,而A控制下相关系数为-0.39.夏季在E环流下风速与臭氧的相关系数为-0.38,而SW控制下,风速与臭氧浓度并无显著相关性.从以上分析可以看出,在同一季节内,由于受不同环流型的控制,臭氧浓度对相同气象因子的敏感性和相关性也体现出非常大的差异.

表1 臭氧与气象要素相关系数Table 1 Correlation coefficients of ozone concentration and meteorological factors

2.2 地面臭氧浓度与环流型的关系

从 10种环流型在四季出现的年均频次(图4)来看,控制杭州的 W 型环流只在春夏季出现,年均9.5次;NW型和N型环流相对其他型年均频次最低,分别为年均2.5次和5.8次;NE型环流年均频次较高,为年均 52.7次,且主要出现在秋冬季;E型环流是全年出现较多的一种环流型,达到年均78.7次,最主要出现在秋季;SE环流主要出现在春夏秋三个季节;S和SW型主要出现在春夏季,且夏季出现频率最高;C型环流主要出现在夏季;A型环流年均出现频次最高,高达到年均 97.8次,除夏季外其余季节均有较高的频率出现.

图5显示各环流型下的臭氧浓度(m8O3)存在差异,NE环流对应的平均臭氧浓度最低,主要由于 NE环流控制下杭州大尺度环流来源于东北方向上的洋面.S环流控制下,有利于南方臭氧浓度高值区的输送,对应杭州平均臭氧浓度最高.从各环流型臭氧超标比例来看,差异更加明显,N和NE环流型下,臭氧浓度超标比例只有3.7%和3.8%,A和 C2个旋转型环流控制下臭氧超标比例也相对较低,为5.8%和7.4%.SE,S和SW3种偏南气流控制的环流形势下,臭氧浓度超标比例较高,其中S环流对应超标比例最高为23.8%.

图4 各环流型在四季的年均频次Fig.4 Frequency for 10circulation types in every season per year

图5 各环流型臭氧平均浓度和超标比例Fig.5 Average concentration and exceeding frequency of ozone for 10circulation types

2.3 预报建模及验证

选取2016年作为预报时段,2011～2015年作为建模时段,通过MLR、MLRs和MLRsc3种方式,利用逐步回归方法建模,选择逐步回归方法是因为可以消除一部分预报气象因子共线性的问题.3种建模方式分别代表只考虑气象因子建模,加入季节信息建模,同时考虑季节和环流差异建模.建模所有回归方程 F值都通过了置信水平0.01的F检验,说明回归方程显著,具有预测意义.由表2可知,建模阶段基于季节环流分型的逐步回归模型解释方差(R2)达 66%,明显高于只考虑气象因子建模的回归方程(55%),也高于季节逐步回归模型结果.同样对于均方根误差(RMSE),绝对误差和相对误差,引入环流分型信息后较前2种方法都有所减小.图6也显示,随着季节信息和环流分型信息加入逐步回归方程,建模拟合的效果得到了改进,模拟值和观测值的线性特征明显加强,季节环流回归模型的模拟与观测拟合直线最接近 1：1的理想模拟线(图中回归方程,X代表观测浓度,Y代表模拟浓度).

表2 模型模拟效果评估指标Table 2 The indicators of model evaluation

图6 建模阶段观测和模拟臭氧浓度散点图Fig.6 Scatter plot for observed and modeled ozone concentration in calibration实线为趋势线,虚线为1：1线

在2016年的预测阶段,MLRsc模型预报值对 观测的解释方差(R2)达到 76%,即相关系数达到0.87,较前两种建模方式明显提高,RMSE为21.9较前两种建模方法有所降低,以上统计指标证明基于季节环流分型的逐步回归模型使得臭氧浓度的总体预报效果得到明显改进.图7也显示3种建模方式下,MLR在高值区间模拟值明显偏小,MLRs在高值区间模拟效果有所改进, MLRsc的模拟结果与观测比较最接近 1：1理想的模拟观测比,模拟值更加收敛在1：1理想模拟比例线周围.

图7 预报阶段观测和模拟臭氧浓度散点图Fig.7 Scatter plot for observed and modeled ozone concentration in validation实线为趋势线,虚线为1：1线

臭氧浓度预报中高浓度值的预报准确性对于污染预警更具有意义.因此评估 3种预报方程对2016年杭州m8O3超标事件预报的漏报率,空报率和TS评分,评估3种模型对臭氧高浓度事件的预报能力.MLR对浓度超标臭氧事件的模拟非常不理想,2016年杭州共出现 24次臭氧超标,MLR无一次正确模拟,TS评分 0%,漏报率100%;MLRs模拟正确9次臭氧超标事件,TS评分35%,漏报率仍然高达63%.虽然根据前文评估结果,加入季节信息可以调高臭氧预报值与观测值得相关性,减少平均误差,但该模型对高浓度臭氧区间的预报效果仍然不够理想.MLRsc模型由于根据不同环流分型分别建模,臭氧超标预报正确率明显上升,24次事件预报成功15次,TS评分52%,漏报率下降到38%.因此,基于季节环流分型回归方法的地面臭氧预测模型大大提高了原有模型对臭氧超标事件预报的准确率.

图8为杭州2016年5～9月臭氧超标高发时段m8O3观测和MLRsc预报序列的对比,可见在该时段内两条序列不论是在总体上还是高值区间都具有较高的一致性和协同变化特征,相关系数达到0.84.尤其在8月末～9月初的几次臭氧浓度高值的模拟和观测非常吻合,该时段为2016年杭州G20排放管控时段,杭州本地及临近周边臭氧前体物排放得到明显控制,气象因子和大尺度环流对臭氧浓度生产和扩散的变化起到主导作用,模型在该时段的良好表现,证明 MLRsc较好的体现了局地气象因子和大尺度环流耦合作用下对杭州臭氧浓度的影响.

表3 臭氧超标事件预报指标Table 3 Indicators for ozone concentration predict performance

图8 2016年5～9月臭氧观测与MLRsc预报序列Fig.8 Time series of observed and MLRsc model predicted ozone concentration in May to September

基于环流分型法的地面臭氧预测模型与以往研究相比,融入了大数据分类的方法,以大尺度环流分型作为数据分类器,在保证数据分类具有明确天气学意义的同时,提高了模型预报精度,尤其改进了传统统计模型对臭氧浓度极值预报的缺陷.但本研究当前是基于地面观测资料和历史再分析环流资料实现模型的构建,主要目的是评估引入季节环流信息对模型预报性能的改进作用.在未来应用到业务时需利用预报的地面要素和大尺度环流资料进行统计建模和预测.此外该套建模方法还可以应用到气候变化影响下区域臭氧浓度的降尺度预估当中.

3 结论

3.1 利用 2011～2016年地面臭氧观测数据和同期地面气象要素观测及大尺度再分析资料,在分析臭氧浓度与局地气象要素以及大尺度环流因子的关系的基础上,将 Lamb-Jenkinson客观环流分析方法与逐步回归模型结合,建立臭氧预报模型.

3.2 杭州臭氧浓度变化有着非常明显的季节特征,总体呈现春夏季高秋冬季低的特点,臭氧平均浓度峰值出现在 5月,臭氧超标事件主要集中在4～10月,11和12月在近6a观测记录中没有发生超标事件.

3.3 研究发现局地气象因子与臭氧浓度间存在显著相关性,其中总辐射和最高气温呈正相关,相对湿度和降水呈负相关,风速在夏季呈负相关在冬季呈正相关,地面气压在秋季呈显著负相关.

3.4 杭州A环流、E环流和NE环流出现的频率最高,其中A型最主要出现在冬季,E型主要出现在夏季,NE型主要控制时段在春夏两季.偏南气流输送的SE型,S型和SW型环流对应的平均臭氧浓度和超标频率较高,偏北偏东气流控制的N型,NE型和E型环流对应的平均臭氧浓度和超标频率较低.

3.5 基于季节环流分型的逐步回归模型对臭氧浓度的模拟效果改善明显.2016年预报验证阶段,预报值与观测值相关系数达到 0.87,解释方差较全样本回归模型提高14%,RMSE为21.9,较全样本回归模型减少5.9.模型对2016年24次臭氧超标事件模拟正确 15次,预报 TS评分达到 52%,对杭州高浓度臭氧日的模拟性能较季节回归模型和原始回归模型都有了十分显著的提升.

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致谢：感谢宁波市气象局胡波工程师在本文撰写当中提供的帮助.