铀尾矿中铀和镭的释放和迁移计算

李 哲 丁志斌 富宝锋 司高华 刘东旭

(1.解放军理工大学国防工程学院，江苏 南京 210007；2.西北核技术研究所，陕西 西安 710024)

铀尾矿中铀和镭的释放和迁移计算

李 哲1,2丁志斌1富宝锋2司高华2刘东旭2

(1.解放军理工大学国防工程学院，江苏 南京 210007；2.西北核技术研究所，陕西 西安 710024)

采用考虑弥散的数学模型计算272厂铀尾矿中238U、230Th、226Ra、210Pb和210Po的释放和迁移过程。结果表明：在300年的时间尺度上，272厂铀尾矿中的210Po、230Th、210Pb不能到达距离200 m处的水井；水井中238U和226Ra的活度浓度和累积活度均呈指数增长；238U、226Ra的活度浓度将分别经过10、50 a左右超过《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006)的总α放射性≤0.5 Bq/L的要求。

铀尾矿 核素238U226Ra 释放 迁移 弥散

由于铀矿石的品味普遍较低，致使铀矿采冶过程中产生的尾矿数量基本等同于原矿数量。我国的铀尾矿中铀的质量分数高达5%～20%[1]，铀的最主要核素238U会依次衰变产生230Th、226Ra、210Pb和210Po(238U、230Th、226Ra、210Pb、210Po依次记为第1、2、3、4、5级核素)，这些核素的半衰期都比较长，使得铀尾矿成为一种潜在的长期放射性污染源。此外，这些核素还都具有化学毒性。238U主要对人体肾脏有损伤作用，也会导致神经系统和肝脏病变。230Th进入人体后，主要蓄积于肝脏、骨髓、脾和淋巴结，导致造血功能障碍、机体抵抗力减弱、脏器病变，甚至发生基因突变。226Ra进入人体后，主要蓄积在骨骼中，急性226Ra中毒主要表现为骨髓损伤以及造血组织的破坏，慢性226Ra中毒可引起骨肿瘤和白血病。210Pb进入人体后主要贮存在骨骼内，中毒较深时会引起神经系统损害进而引发脑病。210Po属于极毒性核素，在人体中主要滞留于骨骼、肺、肾脏和肝脏中，一般易引发癌变[2]。

272厂铀尾矿位于湖南省衡阳市，主要放射性核素有238U、230Th、226Ra、210Pb和210Po[3]。272厂铀尾矿在地貌上属于湘江Ⅲ级阶地，下部非饱和带基岩为第三系茶山坳组粉砂岩及砂岩，饱和层为第四系松散沉积层及古近系砂岩及泥岩，地下水主要受大气降水补给。由于尾矿砂近乎直接暴露于大气中，在大气降水的淋溶作用下，其含有的放射性核素很容易进入地下水中[4-6]，因此有必要对这些核素的释放和迁移情况进行模拟和计算。核素迁移进入地下水的过程主要受对流和弥散两方面作用的影响，但在目前核素迁移模拟研究中，为了减小计算难度，很少考虑弥散作用的影响[7-8]。事实上，在长时间尺度情况下，弥散作用对核素迁移的影响不可忽视。本研究在考虑弥散的情况下建立了272厂铀尾矿中238U、230Th、226Ra、210Pb和210Po释放和迁移的模型，计算了尾矿库坡面边缘200 m处一水井中的核素活度浓度和累积活度，并与HYDRUS-1D软件的计算结果进行比较。

1 数学模型

1.1 模型概化

272厂铀尾矿的岩层可以概化为污染层、非饱和层和饱和层3层，且假定各层为均匀介质，降水为垂向渗透，在非饱和层只发生垂向迁移，在饱和层向地下水下游只发生水平迁移，概念模型如图1所示。

图1 概念模型Fig.1 A concept model

铀尾矿中核素迁移过程分为3个阶段：(1)核素在污染层中的释放过程；(2)核素在非饱和层垂直迁移，在饱和层水平迁移；(3)在一定时间尺度上由于核素累积导致水井中的核素活度浓度变化。

1.2 释放过程

释放过程需要考虑吸附和解吸两个过程，在平衡状态下，铀尾矿中的第i级核素的释放活度浓度用式(1)估算[9]4-12,[10]3-4，作为非饱和层垂直迁移的初始浓度。

(1)

式中：Ci,0为污染层中释放的第i级核素活度浓度，Bq/m3；Ii为污染层中第i级核素的总活度，Bq；A为污染层的面积，m2；h为污染层的厚度，m；θ为污染层土壤体积含水率(体积分数)；ρ为污染层土壤体积密度，g/cm3；Kdi为第i级核素的分配系数，mL/g。

1.3 核素迁移

1.3.1 非饱和层垂直迁移

核素在非饱和层固液相间垂直迁移过程中吸附作用采用线性平衡方程描述，假设核素在液相中通过对流和弥散作用进行质量传输，同时考虑核素的衰变反应，设Ci(x,y,t)为坐标(x,y)处时刻t时第i级核素的活度浓度，Bq/m3。其中，x为垂直距离，m；y为水平距离，m。因为非饱和层只考虑垂直迁移，所以对于垂直迁移来说y=0 m，则核素在非饱和层中垂直迁移的数学模型如式(2)所示，其边界条件见式(3)。

(2)

(3)

式中：q为达西定律补给率，m/a；α为弥散度，m；μi为第i级核素的衰变常数，a-1。

1.3.2 饱和层水平迁移

饱和层水平迁移遵循基本的对流—弥散方程(见式(4))，由于饱和层向地下水下游只考虑水平迁移，因此x=20 m。

(4)

式中：Di为第i级核素的分子扩散系数，m2/a；V为水平流速，m/a；Ri为第i级核素的阻滞系数，Ri=1+ρKdi/θ。

由于对流—弥散方程过于复杂，HUNG[11]在忽略弥散项的情况下给出了解析解，但是忽略弥散项必然会产生误差，本研究引入了校正系数(见式(5))弥补弥散的影响[9]27-29，最终得到本研究的解析解如式(6)所示。

(5)

式中：η为校正系数；pe为peclet数，pe=VL/Di；L为水井到尾矿库的水平距离，m，本研究中为200 m。

(6)

式中：Q0为迁移至饱和层的核素质量，g，可通过半衰期、摩尔质量和阿伏伽德罗常数与活度浓度进行换算获取。

1.4 水井中核素累积活度

用饱和层的体积流率(WA，m3/a)近似估算累积活度[10]5-7，如式(7)所示。

(7)

式中：Q(t)为水井中核素累积活度，Bq/a；m为水井中核素的质量，g，可通过半衰期、摩尔质量和阿伏伽德罗常数与活度浓度进行换算获取。

2 参数设置

污染层的面积为1.7 km2；饱和层的体积流率取1.2×106m3/a；达西定律补给率为0.471 mm/a。不同地层及不同核素的有关参数分别见表1和表2。

表1 不同地层参数

表2 不同核素参数

3 模型结果

假定模拟时间为300年，计算了238U、230Th、226Ra、210Pb和210Po在水井中的活度浓度和累积活度，并与HYDRUS-1D软件[12]的计算结果进行比较。210Po的半衰期相对较短，为138.4 d，在没有到达水井前就已发生衰变，230Th与水、氧气等易于发生化学反应，210Pb可能大量吸附于介质中，均没有迁移到水井，只有238U和226Ra到达水井。从图2至图5可以看出，在300年的时间尺度上，水井中238U和226Ra的活度浓度和累积活度均呈指数增长。从图3和图5可以看出，模型结果和HYDRUS-1D结果基本一致，表明本模型是可靠的，但相比HYDRUS-1D软件更加简便，并考虑了核素在迁移过程中的弥散以及与周围水混合的影响，更能客观反映实际情况。

图2 水井中238U的活度浓度Fig.2 238U activity concentration in the well

图3 水井中238U的累积活度Fig.3 Cumulative activity of 238U in the well

图4 水井中226Ra的活度浓度Fig.4 226Ra activity concentration in the well

图5 水井中226Ra的累积活度Fig.5 Cumulative activity of 226Ra in the well

根据《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006)中总α放射性≤0.5 Bq/L的要求对水井水质进行评价。

由图2可知，238U活度浓度经过10 a就达到了0.5 Bq/L。由图4可知，226Ra活度浓度经过50 a左右达到0.5 Bq/L。

4 结 论

在300年的时间尺度上，272厂铀尾矿中的210Po、230Th、210Pb不能到达200 m处的水井；水井中238U和226Ra的活度浓度和累积活度均呈指数增长；238U、226Ra的活度浓度将分别经过10、50 a左右超过GB 5749—2006的总α放射性≤0.5 Bq/L的要求。

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Thecalculationofliberationandtransportofuraniumandradiumfromauraniumtailing

LIZhe1,2,DINGZhibin1,FUBaofeng2,SIGaohua2,LIUDongxu2.

(1.CollegeofDefenseEngineering,PLAUniversityofScienceandTechnology,NanjingJiangsu210007;2.NorthwestInstituteofNuclearTechnology,Xi’anShaanxi710024)

Mathematical model considering dispersion was used to calculate the nuclides of238U,230Th,226Ra,210Pb and210Po liberated and transported by 272 uranium tailing. Results showed that:along 300 a,210Po,230Th and210Pb could not reach the well 200 m away;activity concentration and cumulative activity of238U and226Ra in the well expanded exponentially;activity concentration of238U and226Ra would exceed “Standards for drinking water quality” (GB 5749-2006) of total α radioactivity≤0.5 Bq/L after about 10,50 years.

uranium tailing; nuclide;238U;226Ra; liberation; transport; dispersion

李 哲，男，1988年生，硕士研究生，助理工程师，主要从事核素迁移数值模拟方面的研究。

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.12.019

2016-10-15)