同位素示踪法在大气颗粒物重金属污染溯源中的应用进展*

曹人升 范明毅 黄先飞,2# 胡继伟 秦樊鑫 张泽东

(1.贵州师范大学贵州省山地环境信息系统与生态环境保护重点实验室, 贵州 贵阳 550001； 2.贵州大学林学院，贵州 贵阳 550025)

同位素示踪法在大气颗粒物重金属污染溯源中的应用进展*

曹人升1范明毅1黄先飞1,2#胡继伟1秦樊鑫1张泽东1

(1.贵州师范大学贵州省山地环境信息系统与生态环境保护重点实验室, 贵州 贵阳 550001； 2.贵州大学林学院，贵州 贵阳 550025)

近年来，大气颗粒物污染问题备受关注。大气中重金属等污染物与颗粒物结合在一起，随其进行迁移，危害生态系统和人类健康。对大气颗粒物重金属来源进行解析是治理的必要前提。概述了大气颗粒物重金属来源分析方法，重点综述了当前同位素示踪法在大气颗粒物重金属溯源中的应用现状，并对该领域的研究前景进行了展望。

同位素示踪法 大气颗粒物 重金属 污染溯源

大气颗粒物通常是指大气中除气体之外的各种固态和液态物质的总称，其粒径范围为0.01～200.00 μm[1]，研究较多的主要是悬浮颗粒物(TSP)和可吸入颗粒物(PM10、PM2.5)[2-3]。大气颗粒物由于粒径小、比表面积大，因此能够吸附大量有机物、重金属等污染物[4]。这些颗粒物可随风进行远距离传输，通过自然沉降或降雨等途径进入环境，对土壤、生物、水域造成污染，甚至危害人体健康，其中PM10可对人体呼吸系统、心脏、循环系统、生殖系统及内分泌系统等造成损伤[5]，PM2.5的危害更大[6]。大多数重金属如Cd、Pb、Hg、Cr等并非生物所必需元素，在生物体内富集会具有显著的生物毒性，从而对生物体造成伤害[7]。大气颗粒物中的重金属可通过呼吸作用、吞食作用和皮肤接触等途径进入生物体内[8-10]。因此，查明大气颗粒物重金属的污染来源并进行有效控制显得尤为重要。近年来，Pb同位素示踪法已成为判别大气颗粒物重金属污染来源的重要手段。随着检测技术的发展，一些过渡金属如Nd等的同位素示踪法在重金属污染溯源研究中也得到了应用[11]。本研究在总结大气颗粒物重金属来源分析方法的基础上，综述了同位素示踪法在大气颗粒物重金属污染溯源中的应用进展，为大气重金属污染进行正确评价和来源分析提供有效手段。

1 大气颗粒物重金属来源分析方法

对污染物来源进行分析是对其进行控制的前提[12]2。有关大气颗粒物重金属来源分析的方法主要有显微分析法、化学质量平衡(CMB)法、聚类分析(HCA)法、富集因子(EF)法、因子分析(FA)法、多元线性回归(MLR)法、主成分分析(PCA)法、同位素示踪法等[13-14]。

显微分析法根据颗粒物粒子的大小、颜色、形状等特征，结合污染源的标志性矿物组成及颗粒物形貌来判别其来源[15]，主要用到光学显微镜(OM)、扫描电子显微镜(SEM)、计算机控制SEM(CCSEM)等，比较适用于分析形态特征比较明显的大气颗粒物。钟宇红等[16]用SEM对吉林市采暖期和非采暖期的大气颗粒物样品以及污染源样品进行定性和半定量分析发现，吉林市采暖期对TSP贡献较大的是扬尘和土壤风沙尘，非采暖期对TSP 贡献较大的是土壤风沙尘和建筑尘。GOMEZ等[17]用SEM分析了大气颗粒物的组成，并鉴别了其来源。

CMB法是基于质量守恒定律假设大气中重金属等污染物质量从污染源传输到污染受体的过程中没有损失，通过构建线性方程，对污染物的不同来源贡献进行解析。孙伶俐等[18]利用CMB法对武汉市TSP中Mg、Al、Mn、Fe、Ni、Pb、Zn进行分析，发现土壤源、交通源、煤烟源为主要污染源。

HCA法是一种多变量统计方法，该法首先根据所研究的样品之间的亲疏关系，找出一些能够度量样品之间相似程度的变量，以这些变量为分类依据，然后根据它们关系的密切程度进行分类。王琬等[19]3应用电感耦合等离子体质谱仪测定Pb同位素丰度比，并结合多种元素的数据采用HCA法分析了北京市大气中Pb 的来源。

EF法用EF表示重金属元素在大气颗粒物中被富集的程度，可以判别其是人为来源还是自然来源。通常，EF大于10被判定为人为来源。杨建军等[20]对太原市大气颗粒物中元素的富集特征进行研究表明，一些对人体危害较大的元素主要富集在直径小于2.0 μm的细颗粒中，其中Pb、Cu、Zn、Se、As等主要来自人为来源，Al、Fe、Ca等主要来自自然来源。

FA法是从实测数据出发，把一些具有复杂关系的变量或样品归纳、总结为数量较少的几个综合因子的方法。常见的有主因子分析(PFA)和目标转移因子分析(TTFA)两种[21]。朱奕[22]利用FA法对长沙市大气颗粒物中重金属的来源进行分析，得出燃煤、工业排放、机动车尾气排放、扬尘及建筑尘是长沙市大气颗粒物中重金属的主要来源。

MLR法又称示踪元素法，是在污染源排放出的某些元素与其他元素含量差别很大的情况下，可将这些元素作为示踪元素，测量污染受体中颗粒物浓度, 并对各示踪元素的浓度进行MLR分析，得到颗粒物浓度与示踪元素浓度的回归式。张学敏[23]利用MLR法对厦门市大气中可吸入颗粒物的主要来源进行分析发现，该研究区可吸入颗粒物主要来源依次为工业排放、汽车尾气、土壤风沙尘、海盐粒子。

PCA法是把原来多个指标化为少数几个互不相关的综合指标的多元统计方法，也就是使用一个适当的正交分解方法进行“降维”，将原有多个变量线性变换后，转化为数目较少的新变量(主成分)，且能最大程度地反映原数据提供的信息。该法被广泛应用于大气污染物来源解析中。李剑东[24]运用PCA法对长沙市郊区PM2.5进行源解析，得出该地区PM2.5的主要来源为二次颗粒物、扬尘、工业排放、家用燃油、垃圾焚烧及交通排放。

以上方法大多需要进行广泛取样，工作量大，有的还需要对重金属全量及不同化学形态进行测定、统计分析和质量评价，因此在实际应用中受到一定限制[12]2。近年来，基于污染受体中的重金属同位素比例只与污染源相应重金属同位素天然组成有关，而与其迁移行为和轨迹无关的认识[25]，同位素示踪法在判别大气颗粒物重金属污染来源方面体现出独特的优势，得到广大学者的青睐。下面重点综述了同位素示踪法在大气颗粒物污染溯源中的应用。

2 同位素示踪法在大气颗粒物重金属污染溯源中的应用

同位素示踪法是利用放射性同位素或经富集的稀有稳定同位素作为示踪剂来示踪污染源中的元素迁移转化过程，主要是基于自然界中组成每种元素的稳定同位素和放射性同位素大体具有相同的物理性质和化学性质[26]。同位素示踪法在工业、农业、生物医学等诸多领域中都有着重要的应用价值。

同位素示踪法在判别环境污染物来源方面有着独特的作用，一些稳定同位素如C、N、O、S等由于没有放射性，不会造成二次污染，已被广泛用于有机物的来源、迁移、转化等诸多方面的研究[27]。同位素示踪法在重金属污染来源判别方面[28-30]，已有Pb、Sr、Nd的同位素被广泛用于判别土壤、水体、沉积物中重金属来源，在大气颗粒物重金属污染来源方面也有一些研究，并取得一些成果。Pb同位素示踪法是目前研究最成熟的方法。

2.1 Pb同位素示踪法原理

Pb同位素示踪法被广泛用于环境污染研究中。Pb在自然界中主要以204Pb、206Pb、207Pb、208Pb 4种同位素存在，其中204Pb的半衰期为1.4×1017a，远超过地球形成的年龄，被认为是稳定同位素，而206Pb、207Pb、208Pb分别是238U、235U、232Th衰变的最终产物，其丰度会随时间延长而不断增加，属于放射性成因同位素[31]。Pb同位素之间的比值主要受到初始源的Pb含量及U、Th衰变反应的影响，不易受到岩石风化、生物吸收等其他外界环境的影响，因此Pb的同位素组成特征能区分Pb的不同来源，进而解析环境中Pb及相关重金属的污染来源[32]。

污染源相对贡献率的计算有二元模型和三元模型两种形式，二元模型即样品中的Pb可以看作来自2个主要污染源A和B，其中某个污染源对样品中Pb的相对贡献率可根据式(1)进行计算[33]。

(1)

式中：X为某个污染源对样品中Pb的相对贡献率，%；RS为样品中206Pb/207Pb的丰度比；R为某个污染源中206Pb/207Pb的丰度比；R’为另一污染源中206Pb/207Pb的丰度比。

对于3个主要污染源的情况，需建立三元模型(见式(2))[34]。

(2)

式中：X1、X2、X3分别为3个污染源对样品中Pb的相对贡献率，%；R1、R2、R3分别为3个主要污染源中206Pb/207Pb的丰度比；NS为样品中208Pb/206Pb或208Pb/207Pb的丰度比；N1、N2、N3分别为3个主要污染源中208Pb/206Pb或208Pb/207Pb的丰度比。

2.2 Pb同位素示踪法在大气颗粒物重金属污染溯源中的应用

国内外学者在大气颗粒物重金属污染来源解析中已取得一些成果。王琬等[19]2对北京市冬季大气颗粒物中Pb同位素组成和来源进行分析表明，北京市大气颗粒物中Pb污染主要来自于燃煤飞灰、工业排放和含Pb汽油等，Pb同位素组成会受季节变化及一些气象因素如风向、风速等的影响而发生一定变化。当大气颗粒物的206Pb/207Pb的丰度比下降时，含Pb汽油的贡献率增大；206Pb/207Pb上升则可认为燃煤飞灰和扬尘的贡献率增大。ZHU等[35]利用Pb同位素比值分析厦门市大气颗粒物中的Pb来源，发现Pb浓度有显著的季节性变化，但Pb同位素比值却保持相对稳定，进一步研究表明，煤燃烧是厦门市大气颗粒物中Pb的主要来源。CONG等[36]用Pb同位素组成分析拉萨市大气颗粒物中的痕量重金属来源，发现重金属主要是自然背景来源。XU等[37]用Pb同位素对西安市PM2.5样品进行分析发现，冬季大气颗粒物中207Pb/206Pb的丰度比与煤燃烧样品类似，表明冬季煤的燃烧是最重要的Pb来源；夏季大气颗粒物中207Pb/206Pb和208Pb/206Pb的丰度比与汽车尾气样品相似，表明夏季汽车尾气排放是最重要的Pb来源。

2.3 其他重金属同位素示踪法在大气颗粒物污染溯源中的应用

自然界中存在的Sr同位素有84Sr、86Sr、87Sr、88Sr 4种，其中87Sr由87Rb经β衰变而来，因此它的含量随着时间延长而增加[38-39]。由于87Sr 是放射性成因同位素，86Sr为稳定同位素，故研究中常采用87Sr/86Sr的丰度比与Sr含量的关系进行示踪研究[40-45]。Nd有142Nd、143Nd、144Nd、145Nd、148Nd、149Nd、150Nd 7种同位素，其中143Nd由147Sm经过一次α衰变而来。

Sr、Nd同位素与Pb同位素类似，可用于环境污染来源方面的研究。XU等[46]用Sr同位素示踪法分析北京市雨水中的大气污染物，结果表明，所有样品中Sr的同位素比值在海水和土壤尘这两个污染源之间。多种同位素的联合使用能够更准确地判断大气颗粒物中的重金属污染来源，这也将成为未来研究的趋势。目前，国内外已有学者将Sr和Nd同位素与Pb同位素联用[47-49]进行重金属污染示踪研究，并取得了很好的效果。ANTONIO等[50]通过研究北美东北部大气颗粒物中206Pb/207Pb和87Sr/86Sr的丰度比，发现北美的大气污染主要来自美国和加拿大的人为排放源。GUÉGUEN等[51]为了说明工业排放和其他人为排放对法国城市大气环境的影响，利用Pb、Sr、Nd同位素比值对大气污染物进行了分析研究。GEAGEA等[52]利用Pb、Sr、Nd同位素比值对斯特拉斯堡凯尔城市中心的大气气溶胶样品进行分析，更明确地区分了不同工业排放源和交通排放源。WIDORY等[53]将Pb和Sr同位素联用对北京市大气气溶胶中Pb和Sr的来源进行分析，结果表明，金属冶炼厂是其主要的污染来源，其次是火力发电站及煤燃烧过程。KUMAR等[54]利用放射性同位素Sr、Nd、Pb对大气颗粒物的来源和迁移进行研究，对采自大西洋两岸3个不同地点(马里、多巴哥和维尔京群岛)的样品进行同位素组成分析发现，大气颗粒物的迁移途径主要是从非洲到加勒比海，其中人为Pb成分主要来源于北非南部和中部。THI等[55]为了判别煤矿周边的大气颗粒物来源，利用Pb、Sr、Nd同位素比值及微量元素分布模式对采来的样品进行分析发现，该地区大气颗粒物主要有4个来源：(1)露天采矿的煤尘和燃煤电厂的粉煤灰颗粒；(2)柴油机的烟尘排放；(3)交通方面轮胎和路面磨损产生的烟尘；(4)石灰石产生的灰尘。

3 研究展望

大气颗粒物中的重金属污染往往受到多种污染源的影响，对污染来源的有效识别是个比较困难的过程，同位素示踪法在判别多种污染源方面具有独特的优势，使得同位素示踪法在重金属污染溯源研究中得到了广泛的应用。在我国利用同位素示踪法来判别大气颗粒物重金属污染来源方面的研究起步较晚，但有很好的应用前景，针对目前在这方面研究的不足，有必要对大气颗粒物中重金属污染源解析问题展开全面、系统的研究，尤其在以下几方面应得到重视：

(1) 重金属在环境中的迁移错综复杂，如何更好地利用不同重金属同位素在环境中的特性来研究其迁移转化机制将是今后的研究方向之一；

(2) 近年来，过渡金属同位素的精确测定已成为可能，过渡金属同位素在环境科学方面将有广泛的应用前景，多种重金属同位素联用用于判别大气颗粒物中的重金属污染来源将会更加有效。

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Applicationprogressofisotopetracertechniqueforclarifyingtheoriginsofheavymetalsinatmosphericparticulatematter

CAORensheng1,FANMingyi1,HUANGXianfei1,2,HUJiwei1,QINFanxin1，ZHANGZedong1.

(1.GuizhouProvincialKeyLaboratoryofInformationSystemofMountainouAreasandProtectionofEcologicalEnvironment,GuizhouNormalUniversity,GuiyangGuizhou550001;2.CollegeofForestry,GuizhouUniversity,GuiyangGuizhou550025)

Pollution of atmospheric particulate matter has caused great attention recently. Heavy metals and other pollutants in air may be bonded with atmospheric particulate matter. These pollutants migrate with atmospheric particulate matter,causing side effects to ecosystem anf human health. Source analysis of the heavy metals in particulate matter is an effective way to deal with the pollution. This study summarized the methods of source analysis for heavy metals of atmospheric particulate matter. Emphasis of this study focused on the present application status of isotope tracer technique for clarifying the origins of heavy metals in atmospheric particulate matter. Research prospects were also proposed.

isotope tracer technique; atmospheric particulate matter; heavy metal; pollution origins

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.02.020

2016-04-09)

曹人升，男，1991年生，硕士研究生，研究方向为环境分析技术。#

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*国家自然科学基金资助项目(No.21407031)。