老化土壤中重金属人体可给性及其健康风险评价

许大毛，晏波，陈涛，雷畅，李亮，肖贤明



老化土壤中重金属人体可给性及其健康风险评价

许大毛1，2，晏波1，陈涛1，雷畅1，李亮1，2，肖贤明1

（1中国科学院广州地球化学研究所，有机地球化学国家重点实验室，广东省环境资源利用与保护重点实验室，广东广州 510640；2中国科学院大学，北京 100049）

目前，土壤重金属污染事件进入高发期和多发期，同时，随着土壤老化时间的延长，重金属的生物有效性不断降低，其潜在污染环境风险也相应地下降。体外胃肠模拟法（in vitro）能有效指示重金属的人体可给量，可显著降低基于总量为暴露剂量的健康风险评估结果的保守性，因而被应用于评估老化土壤中重金属的人体健康风险，且已深受关注。本文定义了重金属的人体可给性、归纳了其测试方法（PBET、SBET和UBM等），并定量阐明了其主要影响因素，主要包括in vitro参数、土壤理化性质和重金属自身的特性等；然后，论述了重金属人体可给性在健康风险评价的应用。最后，对该领域当前存在的问题和今后的研究方向进行了总结和展望，旨在为污染场地风险源识别、修复目标确定及管理对策筛选提供理论支撑。

老化土壤；重金属；体外胃肠模拟法；人体可给性；健康风险评价

退役工业场地遗存的重金属等污染物可能对人体健康及生态安全产生持久的严重威胁[1-2]，因而开展有关污染场地土壤中重金属人体暴露剂量表征及其健康风险评估方法的研究是土地可持续利用的首要前提。目前认为，儿童和成人主要通过皮肤接触、呼吸吸入、食物链传递等途径长期地暴露于老化及其蕴含的重金属等污染物产生的潜在健康风险中，而无意经口摄入在多数暴露场景下成为优势的暴露途径[3-5]。然而，随着土壤老化时间的延长，外源重金属的可浸提性、可交换性及生物有效性会缓慢降低并逐渐趋于稳定[6-9]，而使其污染环境风险相应地降低。与此同时，经口摄入的重金属进入人体后，并非全部溶解于消化液并被人体吸收进入血液循环系统[10]。重金属人体可给性（bioaccessibility of heavy metals）能有效地表达了人体暴露的实际剂量，因此，有学者建议将重金属人体可给性的概念引入评估经口摄入途径的健康风险，更具有实际的应用价值[11-13]。近年来发展起来的体外试验（in vitro）方法是通过模拟人体的生理功能及胃肠消化特性，重现重金属经口摄入后在人体中释放行为和毒理学效应，从而获得人体实际的摄入量（人体可给量）的一种试验模型[14-15]。相对于传统的直接以重金属总量或毒理学短期数据为基准核算的人体健康风险评价保守结果，in vitro方法能够更好地表征重金属对人体健康效应的影响，有利于客观地量化人体的健康风险水平[5]，并可作为污染场地风险源识别、修复目标估算及管理策略评估等的重要工具[16]，有着极其重要的意义并成为研究热点之一。

当前，国内学者基于土壤中重金属总量进行人体健康风险评价的研究较多，但关于老化土壤中重金属的人体可给性测试方法、影响因素及其健康效应特征等方面研究尚不多见。因此，文章通过文献资料调研，着重解析了重金属人体可给性的影响因素，并论述了将重金属人体可给性在健康风险评价的应用，还揭露了其应用的实际贡献价值，提出了我国该领域的后续研究方向，以期为污染场地风险评估、生态修复及管理决策提供借鉴和参考。

1 重金属人体可给性的定义及其测试方法

1.1 人体可给性的定义

重金属人体可给性是指环境介质（土壤、水、降尘等）中重金属经口无意被摄入后，依次通过由口腔、胃部和肠道3部分组成人体的消化系统，相应地，溶解于人体唾液、胃液和肠液，人体在完整的消化过程中吸收重金属剂量（可给量）与摄入土壤中重金属总量的比例[17]。重金属的人体可给性表达式为式(1)[18-20]。

式中，BA为重金属在人体消化系统中的生物可给性，%；iv为人体胃、肠模拟环境中溶解态重金属的质量浓度，mg/L；iv为反应液体积，L；s为土壤中重金属的浓度，mg/kg；s为加入反应器的土壤质量，kg。

1.2 可给性的测试方法

目前，测试重金属人体可给性的in vitro方法主要以RUBY等[13，21]、ARTURSSON等[22]和YANG等[23]研究的生理学方法为代表，主要包括生物原理提取法（physiologically based extraction test，PBET）、生物有效性简化提取法（simplified bioaccessibility extraction test，SBET）、统一生物可利用法（the unified bioaccessibility research group of Europe method，UBM）、体外胃肠法（in vitro gastrointesinal method，IVG）、质量平恒和回收土壤法（mass balance & soil recapture，MB & SR）、德国标准研究院法（German standard bioaccessibility methodology，DIN）、人体肠道微生物模拟系统法（simulator of human intestinal microbial ecosystem of infants，SHIME）、生物可利用联合法（solubility bioaccessibility research consortium assay，SBRC）和荷兰应用科学研究院胃肠法（TNO gastrointestinal model，TIM）等[3，5，24]。其中，PBET、SBET和UBM等常用方法测试的污染介质中能被模拟的人工胃肠系统溶解并被小肠壁吸收的重金属可给量均能够很好地拟合动物毒理试验实验结果[25]，因而in vitro方法的试验结果逐渐被应用于评估土壤中重金属对暴露人群造成的潜在健康风险[26-28]。如美国环境保护署（US Environmental Protection Agency，US EPA）已将in vitro方法获得的土壤中铅的人体可给性试验数据运用于健康风险评价中，并为此颁布了相关的国家标准[29]。

2 人体可给性的影响因素解析

土壤中重金属在胃肠阶段人体可给性的差异主要受多种因素的综合影响，主要包括in vitro参数、土壤理化性质和重金属自身的特性等方面。

2.1 in vitro方法及其参数

不同in vitro方法下模拟的消化液直接影响土壤中重金属的提取效果，从而导致重金属人体可给性的变化。如李仪等[19]利用PBET法、SBET法和SGET法模拟的消化液对同种供试土壤中同种重金属（Cu、Zn、Pb和Cd）的提取量有一定的差异。LI等[30]采用4种in vitro方法（SBRC、IVG、DIN和PBET）研究室内降尘中砷的人体可给性，结果显示，4种模拟的消化液获得的砷的人体可给性也明显不同，对As在胃、肠阶段的提取能力分别为SBRC＞IVG＞DIN＞PBET和DIN＞IVG＞PBET＞SBRC。OOMEN等[31]利用SBET、DIN、RIVM、TIM和SHIME这5种in vitro方法，通过这些方法对3种土壤Pb的人体可给性进行研究时发现得到的结果也有所差别。

此外，in vitro方法模拟的胃肠液中设定的控制条件如in vitro pH、固液比、停留时间及消化液物质组成等影响重金属人体可给性已有不少研究报道。一般认为，in vitro pH是控制重金属的人体可给性的关键影响因素之一。众多研究均发 现[3-4，15，32]，人体消化液中重金属从胃阶段（pH＜7）进入小肠阶段（pH=7）后发生了吸附和沉淀反应而导致其溶解性显著降低，因此，重金属在胃提取阶段的人体可给量明显高于肠提取阶段。有实验表明，当固液比从1∶100提高到1∶40时，As4+和Pb2+的人体可给量都降低[33]。但HAMEL等[34]研究发现，当固液比在一定的范围内[(1∶100)～(1∶5000)]时，Pb和As的人体可给性不会因固液比的不同而产生明显的变化，因此认为其影响除固液比外还取决于土壤性质。目前，土壤中重金属停留在模拟消化液中适宜时间范围对重金属可给性影响尚无定论，也未见相关报道[3]。李仪等[19]研究显示，PBET法含有胆汁盐和胰液素，而SGET法则没有，但两者含有胃蛋白酶；胃蛋白酶、胆汁盐和胰液素均易与重金属发生强力的络合物反应或吸附作用；能促进Cu在模拟的消化液的溶解，从而导致不同种供试土壤中Cu的提取量差异显著。有学者研究还认为，人体胃肠道微生物可能会影响重金属的代谢作用，从而影响其在模拟消化液中的溶出量。尹乃毅等[24]发现肠道微生物可以促进土壤中Cd、Cr、Ni的溶出释放，并增加了它们的人体可给性。

2.2 土壤理化性质

现阶段，土壤pH是对重金属人体可给性影响最为显著且被研究较多的因素之一，但仍无报道阐述它们之间的确定关系。YANG等[35]研究认为，人工污染的土壤中As的人体可给性与土壤pH有很好的相关性，而JUHASZ等[36]却发现，实际污染的土壤中As的人体可给性与土壤pH的相关性并不是很好。FINZGAR等[37]研究认为，出现这种矛盾现象的原因可能是供试土壤间pH相差不大，使得土壤中重金属人体可给性未能受土壤pH较小的变异的影响而表露出来。因此，重金属人体可给性随土壤pH的变化而发生变化的机理值得进一步关注。高有机质含量的酸性土壤中重金属人体可给性较高已有报道。如JACKIE等[38]发现pH较低和有机质含量较高的土壤对Ni专性吸附能力和吸附稳定性较强，并促使其在土壤胶体或矿物表面发生解吸作用，从而导致Ni的溶出量增加。但PALMER等[39]进一步发现随着土壤有机质含量的升高，其对Pb、Cr、Ni、As的固定吸附量相应地增强，从而使重金属人体可给性降低。

铁铝氧化物及土壤颗粒的表面积、土壤质地类型及总磷也是影响土壤中重金属人体可给性的重要因素。如郑顺安等[14]研究发现，土壤黏粒因其具有较高的粒矿物、铁锰氧化物含量以及较大的比表面积等特性，对重金属具有较强的固持能力，使得黏粒含量高的土壤重金属在模拟消化液中解吸量低于黏粒含量低的土壤。崔岩山等[12]和郑顺安等[14]也发现黏粒较高土壤中Cd溶解量较低。有实验表明，当供试土壤粒径大于50μm时，Pb在胃提取阶段的人体可给性与胃液中的pH相关性减弱[40]。也有研究表明，砂质土壤土粒的团聚作用与壤质和黏质土壤粒相比较弱；因此，砂质土壤重金属易通过误食土壤对敏感人群造成更高的潜在健康风险[41]。尹乃毅等[24]研究还报道了土壤中铁锰铝氧化物的吸附-解吸的平衡作用及其铁氧化物和黏粒表面的负电荷增加均影响着Cd的移动性，并认为某些土壤中Cd的人体可给性降低是这些影响机制共同作用的结果。另外，VIOLANT等[42]研究发现As在低TP土壤中的活性较强；推测其机制是因为P与As的化学性质相似，能与As竞争相同的吸附点位而使As在土壤中的活性增强。

阳离子交换量反映了土壤中负电荷量的高低，其值越高，表示土壤胶体提供的吸附点位越多，对重金属离子的固持能力越强[7]。阳离子交换量被认为也与土壤中重金属人体可给性有关。如付瑾等[32]研究表明，在相同的土壤pH条件下，与棕钙土相比，红壤的阳离子交换量较高；而在肠提取阶段中出现红壤Pb的人体可给性较低的现象。

可见，上述研究报道均证实了土壤微环境中pH、有机质、土壤质地类型、阳离子交换量、总磷、铁锰铝氧化物等是决定重金属人体可给性高低及其动态变化的关键因素，主要表现为土壤pH的影响最为敏感，但构建基于土壤理化参数的土壤中重金属定量可给性多元线性回归预测模型研究还鲜有报道。

2.3 重金属的自身特性

不同的重金属元素在同种模拟的消化液中的溶出特性也不尽相同，如李仪等[19]研究发现，同种模拟消化液对同种供试土壤中Cd、Cu、Pb和Zn的溶解效果存在明显差异；ROUSSEL等[43]研究表明，某冶炼厂土壤中Cd、Pb、Zn在模拟胃液中的溶出量也有一定程度的差异。重金属总量与其被模拟消化液的提取量不存在强烈的对应关系，而土壤中金属元素的赋存形态与其溶出有强烈的相关性。如KIM等[44]研究发现，Au-Ag矿区周边稻田土壤Cd、Cu、Pb、Zn、As人体可给性的大小顺序与其总量平均值顺序有明显差异；POGGIO等[45]研究认为，意大利Grugliasco地区土壤中Cr的最主要赋存形式为残渣态，且部分样点含量低于检测限，因而难以被消化液溶出。尹娟等[28]研究还表明，酸性土壤中Cd的主导赋存形式为弱酸提取态和还原态，Cd的弱酸提取态含量较高，因而认为其具有较高的人体可给性。此外，TANG 等[46]研究表明，随着外源Pb进入土壤后滞留时间的延长，其人体可给性逐渐降低，加之Pb的来源组成、赋存形态及其稳定化过程的不同，也会使其人体可给性不同[47]。可见，重金属种类、总量及其赋存形态、老化效应及其人为污染异源同样也是影响重金属人体可给性的重要因素。

3 重金属人体可给性在土壤健康风险评价中的应用

评价土壤中重金属经口摄入途径所引起的潜在健康效应时推荐采用其可给量替代总量为暴露剂量，已被很多学者所认可和接受。如LIU等[48]分别在湖北省农村和城市的居民住宅区和学校采集供试土壤，同时基于SBET法测试As的人体可给性分别对3～5岁和6～9岁的儿童进行健康风险评价；结果发现，农村土壤中As对3～5岁儿童的总致癌健康风险在基于重金属总量和可给量两种情况下的评价结果分别为5.98×10–5和3.04×10–5。LUO等[49]通过采集厦门岛城区公园土壤，利用PBET法测试的重金属（Cd、Co、Cr、Cu、Mn、Ni、Pb和Zn）人体可给性进行经口摄入途径的健康风险评价，结果表明，调整经口摄入途径的暴露剂量后；重金属元素所引起的非致癌危害商的大小呈HQing(Ni)(0.001)＜HQing(Zn)(0.001)＜HQing(Cd)(0.003)＜HQing(Cu)(0.004)＜HQing(Cr)(0.005)＜HQing(Mn)(0.013)＜HQing(Co)(0.04)＜HQing(Cd)(0.06)，而该暴露途径的平均Risking为1.25×10–6。GU等[50]采用广州市28个城区公园草坪土壤为供试土壤，借助人体模拟消化液法（SBET），基于供试土壤中重金属（Cr、Ni、Cd、Cu、Pb、Zn、Mn和Fe）的人体可给性评估其经口摄入途径对人体产生的健康风险；结果表明，所研究的具有致癌效应和非致癌效应的重金属均不会对暴露人群的健康风险构成明显的威胁。

表1 基于重金属总量和可给量的人体健康风险评价的结果

目前，人体健康风险评价有基于重金属总量和可给量2种计算方法（表1），但传统的方法主要依据重金属总量会过高估算人体的暴露风险；而另一种方法则将重金属人体可给性考虑在内，显然降低了足够保守的评价结果。因此，研究老化土壤重金属人体可给性并将其应用于人体健康风险评价，可为健康风险评估提供有价值的参考数据，同时也为环境监测人员提供最有效的工具和手段。欧美国家正探讨将in vitro方法获取的结果应用于评价重金属经口摄入途径所引起的健康风险的可行性，并逐步开展了相关的研究和制定了配套的国家标准。然而，我国在该领域的研究刚刚起步，重金属人体可给性及其健康风险评价的参考数据和背景资料还比较缺乏，有必要建立符合我国国情的土壤健康风险评价体系，以规范污染场地生态修复技术和风险管理制度。

4 总结和展望

基于人体可给性的健康风险评估有助于降低保守结果及避免管理决策失误，这直接决定了其在老化土壤中重金属人体健康风险评价及土地可持续利用创新途径的贡献价值。然而，基于生理学原理的方法，in vitro方法实际上并不能完全指示重金属溶出量即人体可给量，仍有可能高估基于人体可给性核算的评估结果。本文针对该领域的后续研究方向提出了如下展望。

（1）定量分析人体可给性时，整合土壤理化性质、模拟胃肠条件及重金属自身的性质等方面的因素，采用数学方法拟合构建基于关键影响参数的土壤中重金属人体可给量的多元线性回归预测模型，并阐述其对重金属可给性的影响机制。

（2）通过实际或人工配置重金属污染土壤，研究不同类型土壤中外源重金属的老化进程对其生物有效性和生物可给性的影响机理，并考虑重金属的潜在环境污染风险，模拟重金属在胃肠消化液的溶出量随土壤老化时间变化的动态规律，发现生物有效性与生物可给性关联特征，明晰稳定化后的重金属对敏感人群及生态环境共同的潜在危害。

（3）土壤重金属钝化剂或改良剂会影响重金属的老化过程，有望借助将人体可给性应用于评估老化土壤中重金属的健康风险，衡量土壤重金属污染的修复效果，推动其成为土壤环境质量评价的新方法。

（4）人体富集老化土壤中重金属具有多种暴露途径，而仅考虑经口摄入途径仍然不能准确评价人体的健康风险。为此，应根据污染场地概念模型及其暴露场景，对应构建基于重金属人体可给性的健康风险评估模型，同时评价暴露人群主要通过饮用水、呼吸和食用农作物等暴露途径摄入重金属的累积健康风险。

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Health risk assessment based on bioaccessibility of heavy metals in aged soils

XU Damao1，2，YAN Bo1，CHEN Tao1，LEI Chang1，LI Liang1，2，XIAO Xianming1

（1Guangdong Key Laboratory of Environmental Protection and Resources Utilization，State Key Laboratory of Organic Geochemistry，Guangzhou Institute of Geochemistry，Chinese Academy of Science，Guangzhou 510640，Guangdong，China；2University of Chinese Academy of Science，Beijing 100049，China）

The incidences of heavy metals in contaminated soil are emerging a high and multiple periods. Besides，the bioavailability of heavy metals is decreasing with aging time of the soil，and potential environmental risk of their contamination will correspondingly be declining. In vitro methods can effectively indicate the bioavailability of heavy metals，and significantly cut down the conservativeness of health risk assessment results based on the total exposure dose that is the total concentrations of heavy metals. The in vitro methods have been applied to assess the health risk of heavy metals in aged soils，and have been of great concern. In this paper，the bioaccessibility of heavy metals was defined. The test methods were summed up，and the main factors were also quantitatively clarified，which mainly include in vitro parameters，soil physical and chemical properties and characteristics of heavy metals and so on. In addition，the bioaccessibility of heavy metals applied in health risk assessment were discussed. Finally，the summary of current challenges and the prospectof further studies in the field have been raised. The purpose of this article is to provide the theoretical support for contaminated sites in the risk source identification，repair target determination and management countermeasures screening.

aged soils；heavy metals；in vitro methods；bioaccessibility；health risk assessment

X131

A

1000–6613（2017）07–2632–07

10.16085/j.issn.1000-6613.2016-2172

2016-11-13；

2017-02-14。

广东省省级环保专项资金项目（粤财工2014-176号）及 广州市科技计划项目（201607020003）。

许大毛（1993—），男，硕士研究生，主要研究方向为土壤重金属污染控制与风险评价。E-mail：xudamao535@sina.com。

联系人：晏波，研究员。E-mail：yanbo2007@gig.ac.cn。