泰山顶PM2.5及其二次组分的输送路径与潜在源

王 露, 刘保双, 毕晓辉*, 梅如波, 吴建会, 隋本会, 冯银厂

1.南开大学环境科学与工程学院， 国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室， 天津 300350

泰山顶PM2.5及其二次组分的输送路径与潜在源

王 露1, 刘保双1, 毕晓辉1*, 梅如波2, 吴建会1, 隋本会2, 冯银厂1

1.南开大学环境科学与工程学院， 国家环境保护城市空气颗粒物污染防治重点实验室， 天津 300350

2.泰安市环境监测站， 山东 泰安 271000

为了明确泰山顶PM2.5及其二次组分的输送路径与潜在来源，基于后向轨迹聚类方法对2015年冬季和春季抵达泰山顶的气团传输轨迹进行聚类分析，并利用PSCF(潜在源贡献因子)和CWT(浓度权重轨迹)方法分析泰山顶冬季和春季PM2.5、SO42-、NO3-和NH4+的潜在源域. 结果表明，冬季和春季来自不同方向的气团轨迹对泰山顶PM2.5及其组分的潜在源分布的影响具有明显差异. 冬季泰山顶ρ(PM2.5)和ρ(NO3-)平均值的最高值对应的气团轨迹来自湖北、河南、山东济宁等地区，而来自西北方向的轨迹1和轨迹2分别对应的ρ(SO42-)和ρ(NH4+)平均值最高；春季影响ρ(PM2.5)和ρ(NO3-)的气团轨迹主要来自西南方向的河南、安徽北部、山东聊城等地区，而源自蒙古国途经内蒙古、山西、河南北部和山东聊城的气团轨迹对ρ(SO42-)和ρ(NH4+)的贡献最大. 泰山顶ρ(PM2.5)、ρ(SO42-)、ρ(NO3-)和ρ(NH4+)的PSCF分布特征与CWT分布特征类似，WPSCF(源区分布概率)和CWT的最高计算值主要集中山东济宁、聊城以及邻近的山西省、河北省和河南省，是泰山顶大气污染物的主要潜在源域.

PM2.5； 二次无机离子； 泰山； 聚类分析； PSCF(潜在源贡献因子)； CWT(浓度权重轨迹)

Abstract： In order to determine the transport pathways and potential sources of PM2.5as well as the secondary components over the summit of Mount Tai, backward trajectories of daily airflow at the top of the mountain during the winter and spring in 2015 were analyzed by HYSPLIT model using cluster method. Moreover, the potential source contribution function (PSCF) and concentration weighted trajectory (CWT) were used to reveal the potential source areas of PM2.5, SO42-, NO3-and NH4+. The results showed that there were significant differences in the potential source area distribution of PM2.5, SO42-, NO3-and NH4+owing to the airflow trajectories in different directions. In winter, the highest values of PM2.5and NO3-were from air masses, which were concentrated in Hubei and Henan provinces and Jining in Shandong Province, while theρ(SO42-) andρ(NH4+) were highest when airflow was dominated by the northwestern airmasses 1 and 2. However, in spring, the airflow trajectories were mainly from the southwest, which had the biggest contribution to the concentration of PM2.5and NO3-. In addition, the air mass trajectories from Mongolia, northern Inner Mongolia, Shanxi, Henan and Liaocheng in Shandong contributed most toρ(SO42-) andρ(NH4+). The PSCF ofρ(PM2.5),ρ(SO42-),ρ(NO3-) andρ(NH4+) on the top of Mount Tai had similar distribution characteristics to that of CWT, and the highest values of WPSCF (potential contribution algorithm combined with weight factors) and CWT were concentrated in surrounding cities including Liaocheng and Jining cities in Shandong Province and the adjacent provinces including Shanxi, Hebei and Henan. These were identified as the main potential source sources of the air pollutants on the top of Mount Tai.

Keywords： PM2.5; secondary inorganic ions; Mount Tai; cluster analysis; PSCF (potential source contribution function); CWT (concentration weighted trajectory)

随着经济的快速发展以及城市化进程的加速，我国大气颗粒物污染问题日益突出[1- 2]，并趋向于以PM2.5(细颗粒物)污染为主[3]. PM2.5是指环境空气中空气动力学当量直径≤2.5 μm的颗粒物，有粒径小、毒性大、组分复杂等特点[4]，不仅会降低大气能见度，影响地球辐射平衡，而且可以通过呼吸系统进入人体器官，对人体健康造成极大的危害[5- 10].

目前我国的大气污染类型已转变成以细颗粒物、硫化物和NOx等为代表的区域复合性污染为主[11]，如长三角地区、华北地区、京津冀和珠三角地区[12- 16]. 城市大气颗粒物污染具有区域性特征，大气颗粒物浓度不仅与本地污染源排放有关，区域传送对其的影响也不容忽视[17- 18]. 国外学者对颗粒物的区域传输也进行了研究，如Mechler等[19- 21]研究发现，区域传输对于英国、德国和美国西部和东部的大气细颗粒物有明显的贡献. 国内外研究区域污染传输及其贡献的方法有很多，如Hopke等[22]研究并证明了CWT(浓度权重轨迹)和 PSCF(潜在源贡献因子)两种方法可用来确定污染物的污染程度及潜在源区；文献[23- 26]利用后向轨迹模型、PSCF及CWT方法分析了上海、黄山顶、北京和珠三角地区的污染物传输路径及潜在污染源区. PSCF基于气流轨迹可识别污染物的潜在源区；CWT用于反映不同轨迹的污染程度. PSCF、CWT以及后向轨迹聚类等模型的综合使用，已经被广泛地应用于污染物区域传输和潜在源域的研究.

近年来，国内外对大气污染特征的研究通常在近地面开展，而对高山等背景点位的研究相对较少. LIU等[27]对泰安市PM2.5污染进行了源解析研究，并利用后向轨迹模型及PSCF方法分析了泰安市PM2.5污染的潜在源区，但研究点位集中在泰安市区且为近地面观测，不能很好地表征污染气团的区域传输特征;而在高山点位进行的污染物观测则更具区域代表性[28]. 国内目前对高山站点大气气溶胶的研究主要集中在我国中东部地区的华山、泰山和黄山[28- 29]，主要分析了气溶胶的潜在源区及其污染程度，而对颗粒物组分进行的相关研究鲜有报道. 泰山地处我国东部地区，山顶海拔1 545 m，与周围的山地、丘陵、平原等形成强烈对比，并且位于混合层以上，受局地污染源影响较小，其大气气溶胶浓度水平具有很好的区域代表性. 因此，泰山顶是一个理想的研究点位，不仅可以了解整个华东地区的颗粒物及其组分的区域背景水平，而且对于研究气团的区域输送具有不可替代的地理优势.

该研究结合泰山顶ρ(PM2.5)、ρ(SO42-)、ρ(NO3-)和ρ(NH4+)的监测数据及全球资料同化系统气象数据，利用后向轨迹模型分析软件TrajStat，计算泰山顶冬季和春季的气团传输轨迹，分析不同类型的输送轨迹与泰山顶ρ(PM2.5)及其化学组分的关系；同时基于PSCF和CWT法分析对泰山顶ρ(PM2.5)及其化学组分有贡献的潜在源区，以期进一步了解以泰山顶为代表的整个区域的污染来源情况，并为该区域大气PM2.5污染防治提供参考.

1 研究方法

1.1 研究区概况

泰山地处山东省中部，采样点位于泰山顶(117.1°E、36.3°N)，海拔 1 545 m，处于混合层以上，大气状况具有较好的区域代表性. 泰山植被类型丰富，森林覆盖率可达80%，属于温带季风区，气候为典型的半湿润大陆性季风气候.

图1 2015年冬季与春季泰山风景区主要大气污染物的浓度水平Fig.1 The concentration of main atmospheric pollutants in winter and summer of Mount Tai Scenic Area in 2015

图2 2015年春季和冬季泰山风景区气压、相对湿度和温度的逐日变化Fig.2 Daily variations of pressure, humidity and temperature in winter and summer of Mount Tai Scenic Area in 2015

图3 观测期间风向玫瑰Fig.3 Rose map of wind direction during the observation period

从泰山顶采样点附近的环境空气质量自动监测站获取主要大气污染物(SO2、NO2、CO和O3)的质量浓度水平及风速、风向、温度、湿度等气象参数. 由图1可见，研究期间泰山风景区有较高的ρ(PM2.5)及大气前体物ρ(SO2)、ρ(CO)、ρ(NO2)和ρ(O3)，并且ρ(O3)在春季明显高于冬季. 由图2、3可见，研究期间泰安风景区气象条件季节变化较明显，平均温度为13.7 ℃，相对湿度为44.5%，平均气压为995.4 hPa，平均风速为4.1 m/s. 根据气象条件的季节性特征，将采样周期设置在2015年冬季和春季两个典型污染季节，时间分别为2月10—16日和4月20—26日.

1.2 数据来源

用于后向轨迹模式计算的2015年2月和4月研究区气象场资料为美国国家环境预报中心(NCEP)提供的全球资料同化系统(GDAS, global data assimilation system)数据(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/reanalysis).ρ(SO2)、ρ(NO2)、ρ(O3)等数据由泰安市环境监测中心国控点自动监测网络获得.

采用武汉天虹仪表有限公司生产的TH- 150C型智能中流量采样器，并选择直径为90 mm的石英滤膜进行受体颗粒物样品的采集. 于采样期每天10：00—翌日09：00，采样器流量为100 L/min. 滤膜在采样前后在恒温恒湿环境下用灵敏度为±0.01 mg的Mettler AX025型微量天平称量，水溶性离子(SO42-、NO3-和NH4+)质量浓度使用美国戴安公司生产的DX- 120型离子色谱仪测定分析[30]. 分析时做10%样品量的平行样和空白样，以保证质控和分析结果的准确性.

2 研究方法

2.1 后轨迹聚类分析法

采用基于GIS的TrajStat软件[31]对气团轨迹进行计算和聚类分析，其中的HYSPLIT模式采用拉格朗日方法对污染物的来源和传输路径进行分析，并根据气团的方向和移动速度对轨迹进行聚类，来估计污染物的潜在源区[32]. 将泰山顶(117.1°E、36.3°N)设为后向轨迹的起始点，起始高度选取 1 000 m(以地平面为基准)，对应泰山顶海拔 1 545 m(以海平面为基准)，远高于本地混合层高度[33]，因此在确定潜在源区时局地源的影响有限. 为了提高模拟精度，在采样期间每天模拟8条后向轨迹，每条轨迹后推72 h，并将其春季和冬季两个季节的轨迹进行聚类，以得到不同的输送气流类型. 在此基础上，对不同季节的气流所对应的污染物浓度特征进行统计分析，得到造成泰山顶气团的主要输送路径.

2.2 PSCF分析法

PSCF是一种基于气团轨迹来识别污染物潜在源区的方法，通过把气团轨迹和某要素值〔该研究指ρ(PM2.5)、ρ(SO42-)、ρ(NO3-)、ρ(NH4+)〕相结合以给出潜在的排放源位置[34- 35]. PSCF函数是指经过某一区域的气团到达观测点时所对应的某要素值超过提前设定阈值的条件概率. 该研究选择包含95%以上的轨迹所覆盖的地理区域为研究区，同时把该区域划分成0.5°×0.5°的网格，并对研究要素设定阈值，当轨迹对应的要素值高于设定阈值时，就认为该轨迹是污染轨迹，将其落在某网格(i,j)(i为经度，j为纬度)内的所有的轨迹点数定义为nij，而经过网格(i,j)的污染轨迹点数定义为mij，则污染轨迹落在某网格(i,j)内的概率PSCFij可以定义为

PSCFij=mij/nij

(1)

PSCFij是一种条件概率，其误差会随着采样点与网格距离的增加而增加. 当nij较小时，不确定性会很大. 为了降低不确定性，相关学者引入了权重函数W(nij)，当某一网格内的nij小于研究区每个网格内的平均轨迹端点nave的3倍时，就要使用W(nij)来降低PSCF的不确定性[36]，相关定义如下：

(2)

(3)

式中，WPSCF为源区分布概率. WPSCF的值越大，表明该网格点对观测点的污染物浓度的贡献也越大. 高WPSCF值对应的网格组成的区域对应泰山顶粒子质量浓度的潜在源区，而经过该区域的气团轨迹就是对粒子质量浓度有贡献的输送路径.

2.3 CWT分析法

PSCF方法反映的是通过一个网格中的污染轨迹所占比例，来确定造成受点地区污染的潜在源区，而不能反映污染轨迹的污染程度，无法区分网格对受点地区的污染浓度贡献的大小. 因此该研究用CWT方法计算轨迹的权重浓度，以反映不同源区的相对贡献大小[37]. 在CWT分析法中，通过计算经过每个网格的轨迹所对应观测点粒子的平均浓度来得到该网格点的权重浓度，计算方法：

(4)

式中：Cij为网格(i,j)对应的平均权重浓度，μg/m3；Cl为轨迹l经过网格(i,j)时对应的泰山顶污染物的质量浓度；τijl为轨迹l在网格(i,j)停留的时间. 设置CWT的网格精度与PSCF相同，为0.5°×0.5°. 在PSCF分析法中所用的权重函数W(nij)也适用于CWT分析法，以减少nij值较小时引起的不确定。

当Cij值较大时，说明经过网格(i,j)的空气团会造成泰山顶较高的污染物质量浓度，该网格所对应的区域是对泰山顶高质量浓度颗粒物污染有较大贡献的外来源区，经过该网格的轨迹就是对颗粒物污染有贡献的主要输送路径.

3 结果与讨论

3.1 PM2.5及其二次粒子组分分析

观测期间，泰山顶春季和冬季的日均ρ(PM2.5)分别为46.8和37.6 μg/m3，分别是GB 3095—2012《环境空气质量标准》中ρ(PM2.5)一级标准(日均值35 μg/m3)的1.3和1.1倍，并分别是WHO(世界卫生组织)规定的ρ(PM2.5)24 h限值(25 μg/m3)的1.9和1.5倍. 在春季和冬季，PM2.5中二次粒子的平均ρ(SO42-)、ρ(NO3-)和ρ(NH4+)的分别为5.7、2.7、1.3 μg/m3和7.6、2.8、3.2 μg/m3，三者总和分别占ρ(PM2.5)的20.8%和36.0%，普遍高于重庆、上海、孟买等城市[38- 40]，反映出该地区颗粒物浓度的区域背景值. 可以看出，SO42-、NO3-和NH4+这三种二次粒子对泰山顶PM2.5污染贡献较大.

相比之下，泰山顶的ρ(PM2.5)明显低于泰安市区(63.0 μg/m3)[27]以及北京(84.5 μg/m3)[41]、南京(77.5 μg/m3)[41]、成都(114.0 μg/m3)[42]，但高于国外一些城市〔如威尼斯和马赛港的ρ(PM2.5)分别是15.0和14.0 μg/m3〕[43]以及GB 3095—2012对自然风景区PM2.5排放标准的规定，污染形势严峻. 由图1～3可见，冬季和春季泰山风景区大气中的气态前体物中平均ρ(SO2)、ρ(NO2) 以及ρ(O3)分别为48.0、43.9、22.1 μg/m3和31.8、28.5、74.4 μg/m3，从冬季到春季，ρ(SO2)、ρ(NO2)表现出显著降低的趋势(T检验，P<0.01)，而ρ(O3)表现出显著增加的趋势(T检验，P<0.01). 泰山顶位于混合层以上，因此，其大气中的SO2和NO2等气态前体物主要来自于区域输送，而受到局地源的影响较小. 泰山顶大气中的SO2、NO2基本上可以代表华东区域的背景水平，这些前体物通过化学转化会进一步增加颗粒物中二次粒子(SO42-、NO3-和NH4+)的区域背景浓度[44- 45]. 因此，研究泰山顶PM2.5及其二次粒子组分SO42-、NO3-和NH4+的浓度水平及区域来源对泰山风景区PM2.5污染治理具有重要的意义.

3.2 后向轨迹聚类分析

注：底图于2016年11月3日自国家基础地理信息系统(http://nfgis.nsdi.gov.cn)下载. 审图号：GS (2014) 6032. 余同.图4 2015年泰山顶冬季和春季气流聚类分析Fig.4 Cluster analysis of the airflow in the winter and spring of Mount Tai in 2015

为了研究泰山顶冬季和春季受区域传输的影响程度以及污染物的传输方向，该研究运用TrajStat软件对泰山顶2015年冬季和春季的气流浓度数据结合气象资料进行轨迹分析，并基于轨迹空间分布特征将其聚类，得到4条主要传输路径(见图4)，每条路径出现概率见表1. 为研究各类气流轨迹对PM2.5及其组分SO42-、NO3-和NH4+的影响，将不同类型的气流轨迹特征和其对应的ρ(PM2.5)、ρ(SO42-)、ρ(NO3-)、ρ(NH4+)的算术平均值相结合进行分析. 由图4和表1可知，在研究期间，冬季来自西北方向的气流轨迹(轨迹1、2和3)在冬季气流总轨迹数中所占比例最大，其中，来自蒙古国、内蒙古、河北和山东聊城方向的气流轨迹占59.0%；而源自西伯利亚，途径蒙古国、内蒙古、山西、河北和山东方向的气流轨迹占19.6%. 春季来自河南、安徽北部、山东济宁方向的轨迹最多，在当季气流轨迹总数中占46.5%.

基于泰山顶冬季和春季气流后向轨迹聚类结果，对各类型轨迹对应的ρ(PM2.5)、ρ(SO42-)、ρ(NO3-)和ρ(NH4+)进行统计分析，以表征大气污染物的浓度水平特征. 由表1可见，冬季来自湖北、河南、山东济宁的气流轨迹4对应的ρ(PM2.5)和ρ(NO3-)平均值最高，分别为40.5和3.2 μg/m3，这可能是因为冬季河南、山东等地区处于采暖期，燃煤电厂排放的大量NO2，在西南方向的气流影响下到达泰山顶，发生二次反应使得该气流对应的PM2.5和 NO3-平均浓度值偏高. 轨迹1对应的ρ(SO42-)平均值最高，为7.6 μg/m3; 其次为轨迹4，ρ(SO42-)达到7.5 μg/m3，这是由于这些地区大量燃煤产生的SO2在泰山风景区较高的ρ(O3)背景值下参与非均相化学反应生成二次粒子SO42-. 来自西北方向的轨迹2对应的ρ(NH4+)最高，为4.3 μg/m3; 而来自轨迹3的最小，

表1 2015年冬季和春季各类轨迹的区域特征

为3.1 μg/m3，各类气流轨迹的ρ(NH4+)差异较小. 春季来自河南、安徽北部、山东济宁等地区的气流轨迹对应的ρ(PM2.5)和ρ(NO3-)平均值最高，分别为63.2和3.3 μg/m3，这可能是由于来自西南方向的气流轨迹经过河南、安徽、山东济宁等工业发达的地区，把当地排放的大气污染物携带到泰山顶；轨迹3对应的ρ(SO42-)和ρ(NH4+)平均值最高，分别为6.7和1.6 μg/m3，该轨迹源自蒙古国，途径内蒙古、山西、河南北部和山东聊城. 总体来看，泰山顶冬季和春季较易受到西北和西南地区的大陆性气流的影响，受人为排放或沙尘因素的影响大，冬季ρ(NH4+)的平均值相对较高，ρ(SO42-)和ρ(NO3-)的平均值在冬春两季变化不大，ρ(PM2.5)的平均值在春季明显高于冬季.

3.3 潜在源区分析

为了进一步研究泰山顶的潜在污染源分布及相对贡献，利用PSCF法对研究期间泰山顶PM2.5及其组分SO42-、NO3-和NH4+的源概率分布进行模拟. WPSCF值越大，表示该区域网格对泰山顶污染物质量浓度的贡献越大. 如图5所示，对于PM2.5，冬季WPSCF的较大值主要集中在山西、河北和山东西部等地，是泰山顶PM2.5的主要潜在源区，此外，重庆、湖南、湖北、河南和内蒙古等区域对泰山顶污染源也有一定影响；春季WPSCF的较大值主要集中在山东西部和河南等区域，这与后轨迹聚类中质量浓度的分析结果一致，而其他网格区域WPSCF值在0.08以下，对泰山顶PM2.5贡献较小.

ρ(SO42-)、ρ(NO3-)和ρ(NH4+)的分布特征与ρ(PM2.5)较为类似，但春季有较大的区别. 在春季，WPSCF的较大值集中在河南和山东西部的狭长地带，并成线状分布，这是由于春季西南季风北上过程中将沿途的人为污染物携带所致. 总体看来，泰山顶ρ(PM2.5)及其组分ρ(SO42-)、ρ(NO3-)和ρ(NH4+)的WPSCF潜在分布范围较小，泰山顶冬季和春季的污染物受距离山东较近的山西、河南、河北等地的区域输送影响较大，重庆、湖北等地也有一定贡献.

3.4 浓度权重轨迹分析

由于WPSCF只能反映潜在源区的贡献概率大小，而不能反映各潜在源区不同轨迹的污染程度. 因此，该研究采用CWT分析法对影响泰山顶的PM2.5及SO42-、NO3-和NH4+的潜在源区进行模拟，结果如图6所示.

图5 2015年泰山顶冬季和春季PM2.5、SO42-、NO3-、NH4+的潜在源贡献分布Fig.5 Distribution of potential source function (PSCF) of PM2.5, SO42-, NO3-, NH4+ in winter and spring of Mount Tai in 2015

图6 2015年泰山顶冬季和春季PM2.5、SO42-、NO3-、NH4+的浓度权重分布Fig.6 Distribution of concentration-weighted trajectory(CWT) of PM2.5,SO42-, NO3-, NH4+ in winter and spring of Mount Tai in 2015

由图6可见，CWT方法分析得到的污染源区的分布结构与PSCF方法的结果大体相似，但在细节方面略有不同. 冬季PM2.5的最主要潜在源区集中在山西、河北和山东西部，这些地区对泰山顶日均ρ(PM2.5)贡献在12.0 μg/m3以上，这是由于冬季采暖期燃煤锅炉排放的大量污染物所致；春季CWT的较大值集中在河南和山东本地局部地区，日均ρ(PM2.5)贡献在15.0 μg/m3以上，这是由于春季这些区域人为排放的污染物随西南方向的气流扩散到泰山顶，此外，邻近的山西、河北和内蒙古对泰山顶也有一定的影响，这些地区对泰山顶日均ρ(PM2.5)贡献在3.0 μg/m3以上.

ρ(SO42-)、ρ(NO3-)和ρ(NH4+)的CWT分布特征与ρ(PM2.5)相似. 冬季的最主要潜在源区集中在山西、河北和山东聊城，对应日均ρ(SO42-)、ρ(NO3-)、ρ(NH4+)的CWT计算值分别在2.5、0.9和1.0 μg/m3以上. 春季CWT的较大值集中在河南和山东济宁，对应的日均ρ(SO42-)、ρ(NO3-)、ρ(NH4+)的CWT计算值分别在2.0、0.5和0.3 μg/m3以上. 总体来看，虽然PSCF与CWT分析法在分析过程中都具有一定的不确定性，但CWT法、PSCF法的模拟结果与表1中各气流轨迹所经过的潜在源区以及浓度贡献值基本一致，因此模拟可信度较高. 模拟结果显示，泰山顶大气污染物主要受周边山西、河北、河南、山东济宁和聊城等地区域输送的影响，另外，湖北省和重庆市也是其潜在源区.

PSCF和CWT分析法在都有一定的变化和不确定性[46- 47]，该研究使用这两种方法得到了相似的模拟结果，并且模拟结果与表1中各气流所经过的潜在地区以及这些地区的浓度贡献值基本一致. 两种模型模拟的结果相互验证，降低了单独模拟时的不确定性，使得结果更加合理.

4 结论

a) 泰山顶气流输送在冬季和春季季节性变化特征明显. 冬季，来自西北方向的气流所占比例较高，为78.6%；春季，来自西南方向的气流占有较大的比例，对泰山顶PM2.5及其二次组分质量浓度的影响较大.

通过对泰山顶冬季和春季的气流轨迹进行聚类，可以定量分析各类型气流轨迹对泰山顶ρ(PM2.5)及二次粒子ρ(SO42-)、ρ(NO3-)、ρ(NH4+)影响的程度：冬季来自湖北、河南、山东济宁等地区的气流轨迹4对应的ρ(PM2.5)和ρ(NO3-)平均值最高，来自西北方向的轨迹1和轨迹2分别对应的ρ(SO42-)和ρ(NH4+)平均值最高；春季来自河南、安徽北部、山东济宁等地区的西南气流轨迹对应的ρ(PM2.5)和ρ(NO3-)平均值最高，源自蒙古国，途经内蒙古、山西、河南北部和山东聊城的轨迹3对应的ρ(SO42-)和ρ(NH4+)平均值最高.

b) 泰山顶ρ(PM2.5)及二次粒子ρ(SO42-)、ρ(NO3-)和ρ(NH4+)的PSCF和CWT季节分布特征类似. 冬季污染物的高WPSCF值和高CWT值主要分布在山东聊城和邻近的山西省和河北省等人口密集、工业污染严重的地区，春季WPSCF和CWT的高值主要集中在山东济宁和河南省等地区. 山东济宁、聊城以及周边城市山西省、河北省和河南省是泰山顶PM2.5及其二次组分的主要潜在源区.

[1] YANG F,TAN J,ZHAO Q,etal.Characteristics of PM2.5speciation in representative megacities and across China[J].Atmospheric Chemistry and Physics,2011,11(11):5207- 5219.

[2] CHE Huizheng,ZHANG Xiaoye,LI Yang,etal.Haze trends over the capital cities of 31 provinces in China,1981- 2005[J].Theoretical and Applied Climatology,2009,97(34):235- 242.

[3] 李莉,安静宇,严茹莎.基于细颗粒物来源追踪技术的2013年12月上海市严重污染过程的PM2.5的源贡献分析[J].环境科学,2015(10):3543- 3553. LI Li,AN Jingyu,YAN Rusha.Source contribution analysis of the fine particles in Shanghai during a heavy haze episode in December,2013 based on the particulate matter source apportionment technology[J].Environmental Science,2015,36(10):3543- 3553.

[4] 张少红,于少华.PM2.5的来源,危害及防治措施研究[J].环境科学与管理,2014,39(7):92- 94. ZHANG Shaohong,YU Shaohua.Sources,harm and prevention control measures of PM2.5pollution[J].Environmental Science and Management,2015,36(10):3543- 3553.

[5] 宋娜,徐虹,毕晓辉,等.海口市PM2.5和PM10来源解析[J].环境科学研究,2015,28(10):1501- 1509. SONG Na,XU Hong,BI Xiaohui,etal.Source apportionment of PM2.5and PM10in Haikou[J].Research of Environmental Sciences,2015,28(10):1501- 1509.

[6] 王琰.环境社会学视野中的空气质量问题:大气细颗粒物污染(PM2.5)影响因素的跨国数据分析[J].社会学评论,2015(3):53- 67. WANG Yan.Sociological perspectives on air pollution:a cross-national analysis of social determinants of fine particulate matter(PM2.5)[J].Sociological Review of China,2015(3):53- 67.

[7] TIE Xuexi,CAO Junji.Aerosol pollution in China:present and future impact on environment[J].Particuology,2009,7(6):426- 431.

[8] MENON S,HANSEN J,NAZARENKO L,etal.Climate effects of black carbon aerosols in China and India[J].Science,2002,297(5590):2250- 2253.

[9] YORK R,ROSA E A.Choking on modernity:a human ecology of air pollution[J].Social Problems,2012,59(2):282- 300.

[10] POPW C A,DOCKERY D W.Health effects of fine particulate air pollution:lines that connect[J].Journal of the Air and Waste Management Association,2006,56(6):709- 742.

[11] 柴发合,陈义珍,文毅,等.区域大气污染物总量控制技术与示范研究[J].环境科学研究,2006,19(4):163- 171. CHAI Fahe,CHEN Yizhen,WEN Yi,etal.Study for regional air pollutants total amount control technologies and demonstration[J].Research of Environmental Sciences,2006,19(4):163- 171.

[12] 梁丹,王彬,王云琦,等.重庆市冬季 PM2.5及气态污染物的分布特征与来源[J].环境科学研究,2015,28(7):1039- 1046. LIANG Dan,WANG Bin,WANG Yunqi,etal.Distribution characteristics and sources of PM2.5and gaseous pollutants in winter in Chongqing[J].Research of Environmental Sciences,2015,28(7):1039- 1046.

[13] 李莉,陈长虹,黄成,等.长江三角洲地区大气O3和PM10的区域污染特征模拟[J].环境科学,2008,29(1):237- 245. LI Li,CHEN Changhong,HUANG Cheng,etal.Regional air pollution characteristics simulation of O3and PM10over Yangtze River Delta Region[J].Environmental Science,2008,29(1):237- 245.

[14] TANG Guiqian,ZHAO Pusheng,WANG Yingyong,etal.Mortality and air pollution in Beijing:the long-term relationship[J].Atmospheric Environment,2017,150:238- 243.

[15] SHAO Min,TANG Xiaoyan,ZHANG Yuanhang,etal.City clusters in China:air and surface water pollution[J].Frontiers in Ecology and the Environment,2006,4:353- 361.

[16] 赵晴,贺克斌,马永亮,等.北京及周边地区夏季大气颗粒物区域污染特征[J].环境科学,2009,30(7):1873- 1880. ZHAO Qing,HE Kebin,MA Yongliang,etal.Regional PM pollution in Beijing and surrounding area during summertime[J].Environmental Science,2009,30(7):1873- 1880.

[17] 张志刚,高庆先,韩雪琴,等.中国华北区域城市间污染物输送研究[J].环境科学研究,2004,17(1):14- 20. ZHANG Zhigang,GAO Qingxian,HAN Xueqin,etal.The study of pollutant transport between the cities in North China[J].Research of Environmental Sciences,2004,17(1):14- 20.

[18] 王芳,陈东升,程水源,等.基于气流轨迹聚类的大气污染输送影响[J].环境科学研究,2009,22(6):637- 642. WANG Fang,CHEN Dongsheng,CHENG Shuiyuan,etal.Impacts of air pollutant transport based on air trajectory clustering[J].Research of Environmental Sciences,2009,22(6):637- 642.

[19] MECHLER R,AMANN M,SCHOPP W.A methodology to estimate changes in statistical life expectancy due to the control of particulate matter air pollution[J].Transboundary Air Pollution Project,2002,7:4- 89.

[20] BURKART K,CANARIO P,BREITNER S,etal.Interactive short-term effects of equivalent temperature and air pollution on human mortality in Berlin and Lisbon[J].Environmental Pollution,2013,183:54- 63.

[21] DEY S,TRIPATHI S N.Source apportionment of submicron organic aerosols at an urban site by factor analytical modelling of aerosol mass spectra[J].Atmospheric Chemistry & Physics,2006,6(6):11681- 11725.

[22] HOPKE P K,GAO N,CHENG M D.Combining chemical and meteorological data to infer source areas of airborne pollutants[J].Chemometrics and Intelligent Laboratory Systems,1993,19(2):187- 199.

[23] 王茜.利用轨迹模式研究上海大气污染的输送来源[J].环境科学研究,2013,26(4):357- 363. WANG Qian.Study of air pollution transportation source in Shanghai using trajectory model[J].Research of Environmental Sciences,2013,26(4):357- 363.

[24] 王爱平,朱彬,银燕,等.黄山顶夏季气溶胶数浓度特征及其输送潜在源区[J].中国环境科学,2014(4):852- 861. WANG Aiping,ZHU Bin,YIN Yan,etal.Aerosol number concentration properties and potential sources areas transporting to the top of mountain Huangshan in summer[J].China Environmental Science,2014(4):852- 861.

[25] ZHU Lei,HUANG Xin,SHI Hui,etal.Transport pathways and potential sources of PM10in Beijing[J].Atmospheric Environment,2011,45(3):594- 604.

[26] 李志成,郑君瑜,钟流举.珠江三角洲地区2006年颗粒物污染过程识别与分析[J].环境科学研究,2011,24(9):975- 981. LI Zhicheng,ZHENG Junyu,ZHONG Liuju.Identification and analysis of PM pollution processes in the Pearl River Delta Region in 2006[J].Research of Environmental Sciences,2011,24(9):975- 981.

[27] LIU Baoshuang,SONG Na,DAI Qili,etal.Chemical composition and source apportionment of ambient PM2.5during the non-heating period in Taian,China[J].Atmospheric Research,2016,170:23- 33.

[28] GAO Jian,WANG Tao,DING Aijun,etal.Observational study of ozone and carbon monoxide at the summit of mount Tai(1534 m a.s.l) in central-eastern China[J].Atmospheric Environment,2005,39(26):4779- 4791.

[29] PRATT K A,PRATHER K A.Aircraft measurements of vertical profiles of aerosol mixing states[J].Journal of Geophysical Research：Atmospheres,2010,115:D11.

[30] ZHAO Pusheng,FENG Yinchang,ZHU Tan,etal.Characterizations of resuspended dust in six cities of North China[J].Atmospheric Environment,2006,40(30):5807- 5814.

[31] ROLAND D,BARBARA S,GLENN R,etal.Hysplit4 user’s guide[EB/OL].Maryland:National Oceanic and Atmosphoric Administration Air Resources Laboratory,2009[2017- 01- 06].http://ready.arl.noaa.gov/HYSPLIT.php.

[32] 李金堡,骆永军,柴艺淳.青岛地区混合层高度的季节性变化[J].舰船电子工程,2014(11):69- 72. LI Jinbao,LUO Yongjun,CHAI Yichun.Analysis of seasonal change of mixing height in Qingdao[J].Ship Electronic Engineering,2014(11):69- 72.

[33] WANG Y Q,ZHANG X Y,DRAXLER R R.TrajStat:GIS-based software that uses various trajectory statistical analysis methods to identify potential sources from long-term air pollution measurement data[J].Environmental Modeling and Software,2009,24(8):938- 939.

[34] HAFNER W D,HITES R A.Potential sources pesticides,PCBs,and PAHs to the atmosphere of the Great Lakes[J].Environmental Science & Technology,2003,37(17):3764- 3773.

[35] HOH E,HITES R A.Sources of toxaphene and other organochlorine pesticides in North America as determined by air measurements and potential source contribution function analyses[J].Environmental Science & Technology,2004,38(15):4187- 4194.

[36] POLISSAR A V,HOPKE P K,HARRIS J M.Source regions for atmospheric aerosol measured at Barrow,Alaska[J].Environmental Science & Technology,2001,35(21):4214- 4226.

[37] HSU Y K,HOLSEN T M,HOPKE P K.Comparison of hybrid receptor models to locate PCB sources in Chicago[J].Atmospheric Environment,2003,37(4):545- 562.

[38] 梁丹,王彬,王云琦,等.重庆市冬季PM2.5及气态污染物的分布特征与来源[J].环境科学研究,2015,28(7):1039- 1046. LIANG Dan,WANG Bin,WANG Yunqi1,etal.Distribution characteristics and sources of PM2.5and gaseous pollutants in winter in Chongqing[J].Research of Environmental Sciences,2015,28(7):1039- 1046.

[39] GUPTA L,SALUNKHE A,KUMAR R.Source apportionment of PM10by positive matrix factorization in urban area of Mumbai,India[J].The Scientific World Journal,2012,2012:585791.

[40] 王同桂.重庆市大气PM2.5污染特征及来源解析[D].重庆:重庆大学,2007.

[41] GU Jinxia,DU Shiyong,HAN Daowen,etal.Major chemical compositions,possible sources,and mass closure analysis of PM2.5in Jinan,China[J].Air Quality Atmosphere and Health,2014,7(3):251- 262.

[42] TAO Jun,CHENG Tiantao,ZHANG Renjian,etal.Chemical composition of PM2.5at an urban site of Chengdu in southwestern China[J].Advances in Atmospheric Sciences,2013,30(4):1070- 1084.

[43] SALAMEH D,DETOURNAY A,PEY J,etal.PM2.5chemical composition in five European Mediterranean cities:a 1-year study[J].Atmospheric Research,2015,155:102- 117.

[44] SHARMA M,KISHORE S,TRIPATHI S N,etal.Role of atmospheric ammonia in the formation of inorganic secondary particulate matter:a study at Kanpur,India[J].Journal of Atmospheric Chemistry,2007,58(1):1- 17.

[45] ZHANG Qian,SHEN Zhenxing,CAO Junji,etal.Variations in PM2.5,TSP,BC,and trace gases(NO2,SO2,and O3) between haze and non-haze episodes in winter over Xi’an,China[J].Atmospheric Environment,2015,112:64- 71.

[46] SQUIZZATO S,MASIOL M.Application of meteorology-based methods to determine local and external contributions to particulate matter pollution:a case study in Venice(Italy)[J].Atmospheric Environment,2015,119:69- 81.

[47] NICOLAS J,CHIARI M,CRESPO J,etal.Assessment of potential source regions of PM2.5,components at a southwestern Mediterranean site[J].Tellus Series B:Chemical & Physical Meteorology,2010,63(1):96- 106.

Transport Pathway and Potential Sources of PM2.5and Secondary Components at the Top of Mountain Tai

WANG Lu1, LIU Baoshuang1, BI Xiaohui1*, MEI Rubo2, WU Jianhui1, SUI Benhui2, FENG Yinchang1

1.State Environmental Protection Key Laboratory of Urban Ambient Air Particulate Matter Pollution Prevention and Control, College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China 2.Tai’an Environmental Monitoring Station, Tai′an 271000, China

X823

1001- 6929(2017)10- 1505- 10

A

10.13198/j.issn.1001- 6929.2017.02.73

2017-01-06

2017-05-30

国家重点研发计划大气污染成因与控制技术研究专项(2016YFC0208500，2016YFC0208501)；国家自然科学基金项目(21407081)

王露(1994-)，女，山西长治人，846153336@qq.com.

*责任作者，毕晓辉(1980- )，男，山东商河人，副教授，博士，主要从事颗粒物来源解析及空气污染防治研究，bixh@nankai.edu.cn

王露,刘保双,毕晓辉,等.泰山顶PM2.5及其二次组分的输送路径与潜在源[J].环境科学研究,2017,30(10):1505- 1514.

WANG Lu,LIU Baoshuang,BI Xiaohui,etal.Transport pathway and potential sources of PM2.5and secondary components at the top of Mountain Tai[J].Research of Environmental Sciences,2017,30(10):1505- 1514.