甘肃干沙鄂博稀土矿床成矿介质演化过程：来自包裹体的信息

李葆华, 陈 晨, 董晓燕, 黄增保, 高昆丽, 傅太宇, 郑 惠

(1.成都理工大学 地球科学学院，成都 610059;2.甘肃省地质调查院，兰州 7310010)

甘肃干沙鄂博稀土矿床成矿介质演化过程：来自包裹体的信息

李葆华1, 陈 晨1, 董晓燕1, 黄增保2, 高昆丽1, 傅太宇1, 郑 惠1

(1.成都理工大学 地球科学学院，成都 610059;2.甘肃省地质调查院，兰州 7310010)

在矿床地质研究基础上，通过对石英、萤石、方解石中流体包裹体岩相学、显微测温分析，对甘肃省干沙鄂博稀土矿床成矿流体的特征、演化及成矿机理进行了讨论。结果表明：矿床中发育大量包裹体，按室温下的成分相态特征，将其分为熔体包裹体、流体-熔体包裹体、气液H2O包裹体、气液CO2包裹体、CO2-H2O包裹体和含子矿物的气液H2O包裹体、含子矿物的CO2-H2O包裹体等7种类型。在成矿过程中，包裹体组合从熔体包裹体→流体-熔体包裹体+流体包裹体→流体包裹体的变化，反映了成矿介质经历了从岩浆→岩浆+热液→热液的演化过程。在岩浆-热液成矿期，流体-熔体包裹体大量存在，以及富H2O相CO2-H2O包裹体与富CO2相CO2-H2O包裹体密切共生，表明成矿时曾经发生两次不混溶作用，早期岩浆-热液不混溶作用导致萤石和REE-氟碳酸盐的晶出，而CO2-H2O不混溶作用引起了硫化物的沉淀。

流体-熔体包裹体；不混溶作用；稀土矿床；干沙鄂博

干沙鄂博稀土矿床位于甘肃省武威市南西60 km，目前探明储量已经达到大型规模，是继白云鄂博稀土矿床、牦牛坪稀土矿床和庙丫稀土矿床之后，中国第四大稀土矿床[1]。前人已对该稀土矿床的地质特征、控矿因素、找矿标志等进行了研究，认为稀土矿床与碱性岩体有成因联系[2-5]，但对成矿介质的性质、演化过程等重要的矿床成因研究尚未见报道。本文在野外观察的基础上，通过包裹体岩相学、显微测温学和激光拉曼光谱研究，探讨成矿介质的性质、特征及演化趋势，从而为干沙鄂博稀土矿床成因研究提供依据。

1 矿床地质概况

干沙鄂博稀土矿床构造上位于北祁连造山带(图1-A)。区域出露有古生代、中生代和新生代地层。冷龙岭复背斜为区内主干构造，其轴线走向为NW-SE。与其伴生的区域性断裂构造以NWW向逆断层为主，NNW向和NNE向次之。区域岩浆活动强烈，主要为加里东期侵入岩，呈椭圆形岩基产出；由早到晚依次为莲花山英云闪长岩、毛藏寺花岗闪长岩、北大坂二长花岗岩和干沙鄂博碱性杂岩等岩体。

干沙鄂博碱性杂岩体在地表呈不规则椭圆状小岩株产出，长约 800 m，宽约460 m，面积0.29 km2。岩体走向NE55°，倾向南东，北西侧接触面内倾。岩体侵入于毛藏寺岩体花岗闪长岩[锆石U-Pb年龄为 (456.1±3.3) Ma[1]]中，岩石类型以霓辉正长斑岩为主，霓辉正长岩、石英正长斑岩和花岗斑岩次之，它们之间呈突变侵入接触关系，LA-ICP-MS锆石U-Pb测龄表明，成岩年龄为419～409 Ma(未公开发表)。

矿体产于霓辉正长岩、霓辉正长斑岩和石英正长斑岩顶部，矿体呈不规则脉状、透镜状和板状(图1-B)成群成带展布，总体走向NE-SW，倾向NW，倾角80°～ 90°(图1-C)。矿石具有浸染状、细脉状、网脉状构造(图2)，中粗粒结构和交代结构。矿石的矿物成分主要为萤石、方解石、石英，其次为碱性长石、氟碳钙铈矿、氟碳铈矿、辉钼矿、磁黄铁矿、黄铁矿、黄铜矿、斑铜矿、闪锌矿、方铅矿、重晶石、绿泥石等。次生矿物主要有蓝铜矿、孔雀石、铅矾、白铅矿、针铁矿等。围岩蚀变有硅化、萤石化、碳酸盐化、钾长石化、钠长石化和青磐岩化。

根据矿脉的穿插关系和矿物共生组合特征，将成矿过程划分为4期：I.岩浆成矿期(硅酸盐阶段)，形成的矿石矿物主要为氟碳钙铈矿，脉石矿物以钾长石和钠长石为主，其次是石英、萤石和方解石。Ⅱ.岩浆-热液成矿期(Ⅱ1.碳酸盐阶段；Ⅱ2.萤石-氟碳钙铈矿-硫化物阶段)。碳酸盐阶段主要形成方解石，含少量石英和萤石；萤石-氟碳钙铈矿-硫化物阶段主要形成萤石，其次为石英和方解石，含少量氟碳钙铈矿、黄铁矿、黄铜矿、闪锌矿和方铅矿等。Ⅲ.热液成矿期(石英-硫化物阶段)，主要形成石英、黄铁矿和黄铜矿。Ⅳ.表生成矿期(次生氧化物阶段)，主要形成铜、铅和铁的次生矿物。

2 样品采集及分析方法

包裹体样品采自干沙鄂博稀土矿床探槽和平硐内，包括岩浆期、岩浆-热液成矿期和热液成矿期不同成矿阶段的萤石、方解石和石英，共计54件。

包裹体观测在成都理工大学资源勘查工程系包裹体实验室完成，包裹体观察使用Nikon ECLIPSE 50i POL偏反光显微镜，目镜 10×，物镜 10×和50×。流体包裹体显微温度测定采用Linkam THMSG600型冷热台，测温范围-196～+600 ℃，温度显示 0.1 ℃，控制稳定温度±0.1 ℃。400 ℃时，相对于标准物质误差为±2 ℃；-22 ℃时，误差为±0.1 ℃[6-8]。熔体包裹体和流体-熔体包裹体显微温度测定使用Linkam TS1400XY型高温热台，测温范围：室温～ 1 400 ℃，温度稳定性：全程±1 ℃。

图1 北祁连造山带构造简图(A)、干沙鄂博稀土矿区地质图(B)和0线勘探线剖面图(C)Fig.1 Structural sketch of the Qilian Mountain (A); mining geological map (B) and geological section along No.4 exploration line(C) for the Ganshaebo REE deposit

图2 甘肃干沙鄂博稀土矿床矿石手标本照片Fig.2 Photographs of ore samples from the Ganshaebo REE deposit(A)浸染状矿石；(B)萤石-石英脉切割方解石；(C)石英脉切割萤石脉；(D)石英脉切割萤石-方解石脉。Fl.萤石；Cal.方解石；Q.石英

单个流体包裹体成分的激光拉曼光谱分析在核工业北京地质研究院分析测试中心完成，使用仪器为LABHR-VIS Lab RAM HR800型显微激光拉曼光谱仪，激光器为Yag晶体倍频固体激光器[9]，激光波长532 nm，激光功率20 mW，扫描范围100～4 200 cm-1，谱线分辨率 2 cm-1，空间分辨率1 μm (×100物镜)，室温及湿度分别为25 ℃和50%。

3 包裹体类型与特征

在石英、萤石和方解石等脉石矿物中发育大量包裹体，其形态多样、类型丰富。按室温(20 ℃)下的成分相态特征，将其分为3大类：熔体包裹体、流体-熔体包裹体和流体包裹体(图3)。其中流体包裹体又可分为气液H2O包裹体、气液CO2包裹体、CO2-H2O包裹体和含子矿物的气液H2O包裹体、含子矿物的CO2-H2O包裹体5种类型(图3-E～I)。

3.1 熔体包裹体

在室温下，熔体包裹体由气相和固相组成，加热到450 ℃时，固相开始发生不一致熔融，613 ℃固相最终熔化。继续加热，气泡变得越来越小，在780 ℃时达到均一，均一相态为熔体相(表1)。由均一温度冷却到室温，这种类型的包裹体并不能回到原状态。许多包裹体在还未均一前就发生爆裂和泄漏；有的包裹体加热至980 ℃尚未均一，这是因为这些包裹体发生了膨胀，体积增大，因此仅有少数均一温度是有效的。

3.2 流体-熔体包裹体

在室温下，流体-熔体包裹体由气相、液相和固相组成。加热时其相变过程为：温度在60～154 ℃时硫酸盐开始溶解，200～431 ℃消失；气泡在116～260 ℃之间消失；温度在224～450 ℃时，固相开始熔化，550～700 ℃时固相最终熔化消失；温度在250～600 ℃时，包裹体中又出现气泡。这类包裹体有2种捕获相态:一是熔体，均一温度为550～625 ℃(表1，图4-A～L)；二是熔体+气体，温度为609～700 ℃(表1，图4-M～R)。绝大多数流体-熔体包裹体常常还未达到均一就已爆裂，未能获得有效数据。

3.3 气液H2O包裹体

H2O包裹体加热时，气泡逐渐缩小，均一成液相，均一温度为91～439 ℃。其中原生H2O包裹体均一温度为129～439 ℃；次生H2O包裹体均一温度为91～321 ℃。冰点温度变化在-0.2～-19.8 ℃之间，相应盐度(NaCl的质量分数：wNaCl)为0.35%～22.24%，为中低盐度(表2)。

3.4 CO2-H2O包裹体

CO2-H2O包裹体的CO2固相最后熔化温度为-56.6～-57.9 ℃；CO2水合物的最后熔化温度为3.2～9.2 ℃，相应的盐度(wNaCl)为11.70%～1.63%；部分均一温度为21.6～31.2 ℃；33个富H2O相CO2-H2O包裹体的完全均一温度为215～365 ℃，平均307 ℃；42个富CO2相CO2-H2O包裹体的完全均一温度为201～420 ℃，平均为318 ℃(表3)。

图3 干沙鄂博稀土矿床流体包裹体显微照片Fig.3 Micrographs of fluid inclusions from the Ganshaebo REE deposit(A)萤石中的熔体包裹体； (B)萤石中的流体-熔体包裹体； (C)萤石中的流体-熔体包裹体； (D)萤石中的流体-熔体包裹体； (E)石英中的CO2-H2O包裹体； (F)石英中富H2O相CO2-H2O包裹体与富CO2相CO2-H2O包裹体； (G) 石英中气液CO2包裹体与H2O包裹体； (H)石英中含子矿物CO2-H2O包裹体； (I)萤石中含子矿物H2O包裹体。L.液相； V.气相； C.晶质

表1 干沙鄂博稀土矿床熔体包裹体和流体-熔融包裹体的显微测温结果Table 1 Microthermometry data of melt and fluid-melt inclusions from the Ganshaebo REE deposit

*表示未均一，为无效数据；**表示达到了捕获状态(熔体+气体)，为非均匀捕获包裹体。

图4 干沙鄂博稀土矿床流体-熔体包裹体的相变过程Fig.4 Microphotographs showing phase change process of melt and fluid-melt inclusions in the Ganshaebo REE deposit(A)室温下的流体-熔体包裹体； (B) 160 ℃时气泡消失； (C) 220 ℃时固相开始熔化； (D) 300 ℃时气泡出现； (E)～(I)固相熔化； (J) 600 ℃时气泡消失； (K)固相熔化； (L) 613 ℃时固相完全熔化，包裹体均一； (M)室温下的流体-熔体包裹体； (N) 260 ℃时气泡消失； (O) 300 ℃时固相开始熔化； (P) 550 ℃时固相继续熔化； (Q) 600 ℃时出现气泡； (R) 610 ℃时固相完全熔化，包裹体未均一，为熔体+气体。L.液相； V.气相； C.晶质； M.熔体

3.5 气液CO2包裹体

气液CO2包裹体冷冻时，包裹体中的气泡会有所变大；继续冷冻，CO2液相凝固；然后升温，在-56.6～-57.4 ℃时固相CO2最后熔化，此温度接近纯CO2的三相点温度-56.6 ℃，说明属于纯CO2体系；继续升温，在12.7～31.1 ℃，绝大多数CO2包裹体气泡消失，均一成CO2液相；个别CO2包裹体气泡扩大，均一成气相。均一时CO2包裹体的密度(ρ)为0.836～0.520 g/cm3。

表3 干沙鄂博稀土矿床CO2-H2O包裹体测温结果Table 3 Microthermometry data of CO2-H2O inclusions from the Ganshaebo REE deposit

3.6 含子矿物气液H2O包裹体

这类包裹体加热时，气泡逐渐缩小，均一成液相，均一温度为117～352 ℃。其中的子矿物在加热过程中一般不发生变化，少数包裹体中的子矿物在171～231 ℃溶化。

3.7 含子矿物CO2-H2O包裹体

这类包裹体存在于岩浆-热液期，数量较少，在显微测温过程中其相变特征与CO2-H2O包裹体相同，而其中的子矿物在加热过程中未出现任何变化。

4 讨 论

4.1 成矿介质演化

众所周知，矿物大都是从不同成分和性质的流体(或熔体)中结晶出来的，在它们结晶的过程中可以捕获这些母液或母岩浆，形成包裹体。也就是说，矿物中的包裹体是迄今保留下来的原始成矿流体(或熔体)的样品。因此，研究包裹体的类型，可以确定成岩成矿作用(岩浆作用、热液作用、沉积作用等)，恢复地质环境，这也是对包裹体数据进行正确解释的基础和前提。

对于稀土矿床研究而言，成矿介质的演化是一个最重要的课题。Smith等[10]根据Bayan Obo Fe-REE-Nb矿床的脉石和REE矿石的流体包裹体研究，认为成矿流体从高温、高压富CO2流体，演化到低温、低压富液相的流体。Xie等[11]通过对牦牛坪REE矿床包裹体研究，提出了碳酸岩流体的演化是从高温的流体-熔体，到富CO2流体再到低温富水的流体。

在干沙鄂博稀土矿床浸染状矿石中，主要矿物组合为正长石、钠长石，含少量石英、氟碳钙铈矿等，萤石、石英、方解石等热液矿物呈浸染状分布于其中(图2-A)。这类矿石中稀土元素含量较低，只能达到矿化的程度。在石英中存在熔体包裹体，并发育次生气液H2O包裹体，说明这类矿石是在岩浆中结晶形成的，氟碳钙铈矿作为副矿物产出，而气液H2O包裹体则是后期热液活动时形成的。在岩浆成矿期(Ⅰ)，熔体包裹体的均一温度为780 ℃(表1)，说明正长岩浆是在此条件下结晶的。

在脉状、细脉状、网脉状矿石中，矿石矿物为氟碳钙铈矿、氟碳铈矿，脉石矿物为方解石、萤石、石英，以方解石脉和萤石脉的形式产出，而且常见萤石脉切割方解石脉的现象(图2-B、C、D)。岩浆-热液成矿期为REE主成矿期，氟碳钙铈矿等稀土矿物主要呈浸染状分布于萤石脉中。在萤石脉中方解石分布于脉壁，萤石和石英分布在脉的中心(图2-C)，方铅矿、黄铁矿等硫化物呈浸染状分布。在方解石、萤石和石英中发育了3种包裹体组合，早组合为富熔体相的流体-熔体包裹体(图3-B、C)和富流体相的流体-熔体包裹体(图3-D)；中组合为H2O包裹体、CO2包裹体、CO2-H2O包裹体和含子矿物的流体包裹体(图3-E～I)；晚组合为液相H2O包裹体和气液H2O包裹体，后者属于次生包裹体。激光拉曼光谱显示，流体-熔体包裹体中的子晶矿物多为方解石、霓石，以及石膏、芒硝、天青石、重晶石等硫酸盐，个别为氟碳钙铈矿和氟碳铈矿等稀土矿物，具有碱性火成岩中的流体特征[12]，也与牦牛坪稀土矿床的包裹体特征相似[11,13]。流体-熔体包裹体大量存在，记录了干沙鄂博稀土矿床成矿过程存在岩浆-热液的不混溶作用；而富H2O相的CO2-H2O包裹体与富CO2相的CO2-H2O包裹体共存(图3-E,F)，且

Δt=(|tH2O-tCO2|)/tH2O

=(|306.6-317.7|)/306.6

=0.036

式中：tH2O为富H2O相的CO2-H2O包裹体均一温度；tCO2为富CO2相的CO2-H2O包裹体均一温度。

Δt<0.1[14-15]，说明岩浆-热液成矿期也发生了CO2和H2O不混溶作用。在岩浆-热液期(Ⅱ)萤石和石英中的流体-熔体包裹体是在700～550 ℃。此期大量出现的H2O包裹体、CO2包裹体、CO2-H2O包裹体则是在CO2与H2O不混溶流体中捕获的。H2O包裹体的均一温度为191～439 ℃(表2)，H2O-CO2包裹体的均一温度变化在201～420 ℃范围之间(表3)。根据共生的H2O包裹体和CO2包裹体(图3-G)，利用NaCl-H2O体系等容式和CO2状态方程联立求解，从而计算出形成温度和形成压力分别为274～314 ℃，68～95 MPa。这说明，流体发生H2O、CO2相分离的温度大约在270～320 ℃。

在石英脉中，主要矿物组合为石英、黄铁矿和黄铜矿，呈细脉状产出，往往叠加于岩浆-热液成矿期，切穿方解石脉和萤石脉。这种石英中包裹体类型单一，为气液H2O包裹体，表明该期矿化作用发生于热水溶液中。热液成矿期(Ⅲ)石英中H2O包裹体均一温度为128～225 ℃，盐度(wNaCl)为0.35%～7.73%(表2)。岩浆-热液期萤石和石英中的次生流体包裹体是在热液期被捕获的，反映了热液期的低温和低盐度特征。

综上所述，干沙鄂博稀土矿床包裹体组合从熔体包裹体→流体-熔体包裹体+流体包裹体→流体包裹体的变化，反映了成矿介质经历了从岩浆熔体→熔体+热液→热液的演化过程，也说明成矿流体为含矿碱性岩浆演化的最终产物。

4.2 成矿过程分析

碱性岩浆侵位于压力为100 MPa的地壳浅部[16]之后，随着温度的降低，780℃时岩浆开始结晶，并逐渐固结成岩。此时，富含挥发分和稀土元素的残余熔浆，当温度≥700 ℃时，水在富F的熔体中可以完全混溶[16]；当温度降低，在700～550 ℃条件下水和熔体就会发生不混溶作用，分离成熔体相和流体相，而成矿元素将在这两相之间进行不均匀分配，其结果将引起成矿元素的大量富集[16]。研究表明，DCl(流体/熔体分配系数)=0.8～8.5，一般>1；DF=0.2～1.0，部分>1.0：表明Cl强烈地富集于流体相，而F强烈地富集于熔体相。在熔体和流体不混溶体系中，F选择性地分配进入熔体相，这将使F与REE形成更强的配合物而保留在熔体中；而Cl与Cu、Pb、Zn等元素结合为氯化物配合物，进入出溶的流体相[16]。

图5 干沙鄂博稀土矿床萤石(Tb/La)-(Tb/Ca)图Fig.5 (Tb/Ca)-(Tb/La) diagram for fluorites from the Ganshaebo REE deposit(作图方法据Möller等[19] )

残余碱性熔体发生不混溶后，主要由于温度的降低熔体产生结晶作用，形成萤石脉型REE矿石，其矿物共生组合为方解石、萤石、石英和氟碳钙铈矿。萤石单矿物的ICP-MS分析结果表明，颜色越深其稀土元素的质量分数(wΣREE)越高，黑色深紫色(338.0×10-6～417.0×10-6)→紫色(224.3×10-6～264.6×10-6)→浅紫色(125.9×10-6～132.3×10-6)→浅绿色白色(71.4×10-6)。在萤石(Tb/La)-(Tb/Ca)图解上，9件样品投点均落入伟晶岩区，而非热液区和沉积区(图5)。关于伟晶岩的成因，主要有岩浆结晶成因、热液交代成因、岩浆结晶与热液交代综合成因3种观点。目前，一般认为成矿早期是岩浆熔体结晶形成的，中晚期形成于热液体系中[17]。卢焕章[18]研究发现，新疆阿尔泰三号伟晶岩脉中熔体包裹体主要分布于Ⅰ、Ⅲ带，流体-熔体包裹体则分布于Ⅲ-Ⅵ带，而流体包裹体分布于Ⅱ-Ⅹ带(原生的见于Ⅴ、Ⅵ和Ⅹ带，次生的见于Ⅱ-Ⅹ带)，故认为该伟晶岩矿床是在封闭条件下，由岩浆结晶作用形成的，铍矿化主要发生在岩浆阶段，锂、铌和钽矿化发生于岩浆-热液阶段，而石英内核则形成于热液中。本矿床萤石和石英中发现了大量熔体包裹体和富熔体相的流体-熔体包裹体，也表明它们是富含挥发分的岩浆熔体结晶形成的。

萤石脉型稀土矿石形成之后，由于温压降低，在270～320 ℃时，流体发生H2O和CO2相分离，致使成矿热液pH值升高，H+浓度降低，引起Cu、Pb、Zn等元素的氯化物配合物不稳定，形成细脉浸染状Pb、Zn、Cu金属硫化物矿化，叠加在稀土矿石之上。

在200 ℃以下的低温和低盐度热液中，形成了含黄铁矿、黄铜矿的石英脉。

5 结 论

a.在石英、萤石和方解石等脉石矿物中发育大量包裹体，按室温下的成分相态特征，将其分为熔体包裹体、流体-熔体包裹体、气液H2O包裹体、气液CO2包裹体、CO2-H2O包裹体、含子矿物的气液H2O包裹体和含子矿物的CO2-H2O包裹体等7种类型。

b.从岩浆成矿期到岩浆-热液期，再到热液期，包裹体组合从熔体包裹体→流体-熔体包裹体+流体包裹体→流体包裹体的变化，反映了成矿介质经历了从岩浆→岩浆+热液→热液的演化过程，也说明成矿流体为含矿碱性岩浆演化的最终产物。

c.在岩浆-热液成矿期，流体-熔体包裹体大量存在，记录了干沙鄂博稀土矿床成矿过程存在岩浆-热液的不混溶作用。F与REE形成配合物，保留在熔体中；而Cl与Cu、Pb、Zn等元素结合成氯化物配合物，进入出溶的流体相。熔体结晶形成萤石脉型REE矿石；而富H2O相CO2-H2O包裹体与富CO2相CO2-H2O包裹体共存，说明流体相又发生了CO2与中低盐度溶液不混溶作用，导致金属硫化物沉淀，叠加在稀土矿石之上。

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Researchonevolutionprocessofore-formingmediuminGanshaeboREEdeposit,Gansu,China:Informationfrominclusions

LI Baohua1, CHEN Chen1, DONG Xiaoyan1, HUANG Zengbao2, GAO Kunli1, FU Taiyu1, ZHENG Hui1

1.CollegeofEarthSciences,ChengduUniversityofTechnology,Chengdu610059,China;2.GeologicalSurveyofGansuProvince,Lanzhou731010,China

The characteristics, evolution of the ore-forming medium and precipitation mechanism of the Ganshaebo REE deposit are studied based on geological investigation and petrography and research of micro-thermometry of fluid inclusions in quartz, fluorite and calcite. A large amount of inclusions have been found in the ore of the deposit and according to the characteristics of composition and phase behavior at room temperature, seven types of the inclusions have been recognized, including melt inclusions, fluid-melt inclusions, H2O inclusions, CO2inclusions, CO2-H2O inclusions, daughter-bearing H2O inclusions and daughter-bearing CO2-H2O inclusions. During the ore-forming process, the inclusion types change from melt inclusion into fluid-melt inclusion+ fluid inclusion, and then to fluid inclusion. It imply that the ore-forming medium varied from magma to magma+hydrothermal, and then to hydrothermal solution. Two types of immiscibility took place during the magma-hydrothermal metallogenic period, the early magma-hydrothermal immiscibility is characterized by the occurrence of abundant fluid-melt inclusions, resulting in the precipitation of fluorite and REE-fluorine carbonates, and the late CO2-H2O immiscibility is characterized by the coexistence of H2O-rich CO2-H2O inclusions and CO2-rich CO2-H2O inclusions, leading to the precipitation of sulfides.

fluid-melt inclusion; immiscibility; REE deposit; Ganshaebo

P618.7 [

] A

10.3969/j.issn.1671-9727.2017.05.08

1671-9727(2017)05-0579-10

2017-04-26。

国家自然科学基金项目(41372094)。

李葆华(1960-)，男，教授，主要从事矿床学的教学和研究工作, E-mail:libaohua@cdut.edu.cn。