液流电池技术的最新进展

谢聪鑫，郑 琼，李先锋,3，张华民,3



液流电池技术的最新进展

谢聪鑫1,2，郑 琼1，李先锋1,3，张华民1,3

（1中国科学院大连化学物理研究所，辽宁大连 116023；2中国科学院大学，北京100049；3能源材料化学协同创新中心，福建厦门 361005）

大功率、高容量储能技术是推进能源结构调整，普及应用风能、太阳能等可再生能源的关键技术。液流电池由于其能量、功率分开设计，安全性高，循环寿命长等特点已经成为大规模储能技术中最有前景的技术之一。然而，成本高以及能量密度低的问题制约了其进一步发展。本文首先介绍了已产业化应用的全钒液流电池的技术发展现状和展望。重点介绍了提高电极材料的电化学反应活性、降低电堆内阻是降低电池成本、提高可靠性的技术关键，总结和分析了国内外主要公司在全钒液流电池应用方面的发展情况。其次，对近年来广受关注的液流电池新体系，包括水系、非水系液流电池新体系的研究现状作了综述。重点分析了各体系的特点、存在的问题及挑战，提出了开发高可靠性、低成本液流电池新体系的基本技术要求，为高性能新体系的发展指明了方向。

液流电池；全钒液流电池；液流电池新体系

能源是人类生存和发展的重要物质基础，是事关国计民生的战略性资源。随着我国社会、经济的快速发展，对能源需求日益增加。化石能源的大量消耗造成了严重的环境污染，重度雾霾天气频发，严重影响人民的身体健康和生存环境。推动能源消费革命、能源供给革命、能源技术革命及能源体制革命是解决上述问题的关键。大力推进能源结构战略调整，提高化石能源利用效率，普及应用可再生能源，是实现我国社会和经济可持续发展的必然选择。也是解决我国能源资源和能源安全及环境污染，落实节能减排、提高全社会绿色低碳发展的战略需求。

风能、太阳能等可再生能源发电具有不连续、不稳定、不可控的非稳态特性，大规模并入电网会给电网的安全、稳定运行带来严重冲击，因此产生大量弃风、弃光[1]。大规模储能技术可以有效解决可再生能源发电的随机性、间歇性和波动性等问题，实现平滑功率输出、跟踪计划发电，从而提高电网对可再生能源发电的消纳能力，解决弃风、弃光问题。同时，对电网调频、调峰也会发挥重要作用[2]。

液流电池的概念是由THALLER[3]于1974年提出的。该电池通过正、负极电解质溶液活性物质的可逆氧化还原反应实现电能和化学能的相互转化。此后，澳、日、加、英、美等国对液流电池进行了大量研究，提出了多种液流电池体系。其中包括：铁/铬液流电池[4]、多硫化钠/溴液流电池[5]、锌/溴液流电池[6]、锌/镍液流电池[7]等，这些液流电池体系的电对均为无机材料[8]。澳大利亚新南威尔士大学SKYLLAS-KAZACOS教授团队[8]1985年提出全钒液流电池的概念，经过三十多年的研究发展，已经成为适用于产业化应用需求的液流电池技术。

液流电池得到迅猛发展的同时，其新体系的研究探索得到了越来越广泛的关注。本文就传统的全钒液流电池的技术发展和液流电池新体系的研究进展作以论述。

1 全钒液流电池储能技术

全钒液流电池使用不同价态的钒离子作为电池的活性物质，克服了液流电池电解质交叉污染的问题。由于电池能量功率分开设计、安全性高、循环寿命长等优势，目前已经成为大规模储能技术中最有发展前景的技术之一[9]。

1.1 全钒液流电池的电堆技术

电堆是液流电池储能系统的核心部件，电堆的性能直接决定了储能系统的性能。为了了解电堆性能的因素，我们团队测试了电堆的极化特性并得到图1所示的结果。测试结果表明，欧姆极化和活化极化是影响电堆性能的关键因素。提高电极材料的电化学反应活性是降低活化极化的有效途径；提高电极、双极板、离子传导膜的导电性，优化电堆 结构设计，降低电堆内阻是降低欧姆极化的有效 途径。

全钒液流电池近几年来由于电池材料和电堆结构设计技术的快速进步，使电堆的功率密度显著提高。技术水平处于国际领先地位的大连融科储能实际储能工程应用项目中，电堆的工作电流密 度由5年前的60～80 mA/cm2提高到现在的120～160 mA/cm2，即电堆的功率能量密度提高了一倍以上，从而使成本大幅度降低。

在全钒液流电池储能系统的可靠性方面，大连融科储能建造的国电龙源卧牛石5 MW/10 MW·h全钒液流电池储能电站已经稳定运行了4年多。日本住友电工建造的15 MW/60 MW·h全钒液流电储能电站通过一年多的运行，得到了北海道电力公司很高的评价。本文作者研究团队的最新研究表明300 cm2的单电池通过电池材料创新和电堆结构的创新，在保持电池充放电能量效率大于80%的前提条件下，电池的工作电流密度可提高到300 mA/cm2，千瓦电堆在保持电堆充放电能量效率大于80%的前提条件下，电堆的工作电流密度可以达到200 mA/cm2以上。这表明通过进一步的基础研究和工程创新，全钒液流电池储能系统电堆的额定工作电流可提高到200～300 mA/cm2之间，使得全钒液流电池的储能系统成本将会下降到1800元/kW·h@1 MW/5 MW以下。其中电解液的成本约占储能系统总成本的70%左右，在全钒液流电池中，是通过电解液中钒离子价态的变化实现电能的存储和释放，电解液不会降解，但微量副反应常年累积会造成价态失衡从而引起能容量衰减，这可以通过价态调整技术在线或离线恢复，所以全钒液流电池的残值很高，其不仅安全性好，而且生命周期的经济性好、环境友好，是大规模储能的首选技术之一。

1.2 国外全钒液流电池的研究进展

国外从事全钒液流电池储能技术研究开发和产业化的单位主要包括日本住友电工（SEI）、德国Fraunhofer研究所、美国西北太平洋国家实验室（PNNL）、UET公司、英国REDT公司、澳大利亚GLEX等。SEI从19世纪90年代初开始研究并实施全钒液流电池储能技术的应用示范，后因市场和成本等原因，2005年一度停止液流储能电池的研究工作。2010年，由于中国科学院大连化学物理研究所、大连融科储能技术合作团队在全钒液流电池产业化取得了突破性进展，重启液流电池的研发工作，并于2016年建成15 MW/60 MW·h的储能电站。德国Gildmester于2008年开发出10 kW/100 kW·h的电池系统，并积极拓展液流电池在偏远地区供电、通讯、备用电源等领域的应用，该公司现被澳大利亚GLEX收购。美国UET公司是融科储能的战略合作伙伴，近年来在美国、意大利等地实施了总计超过10 MW/40 MW·h的储能系统项目。美国西北太平洋国家实验室（PNNL）提出用混合酸作为支持电解质的技术，已被UET所采用。

1.3 国内全钒液流电池的研究进展

国内从事液流电池研发工作的机构包括中国科学院大连化学物理研究所、大连融科储能技术发展有限公司（融科储能）、清华大学、中国科学院沈阳金属研究所、中南大学等。其中中国科学院大连化学物理研究所/大连融科储能技术发展有限公司合作团队，在首席科学家张华民的带领下，在高性能、低成本离子交换膜，高稳定性、高浓度、高温度窗口电解液，高韧性双极板材料等关键材料的设计与制造技术，高功率密度，高可靠性电堆的结构设计与制造技术和大规模液流储能系统设计方法及智能控制技术方面取得了重大技术突破。牵头国家及国际相关标准的制定，技术水平国际领先。

研发团队自主开发出高导电性、高韧性、碳塑复合双极板的制备方法和连续化生产装置，掌握了电解质溶液的制备技术，自主开发出工业化生产装置，建成了年产300 MW·h的电解质溶液生产线，实现规模生产和批量出口，市场占有率达到80%以上。依托自主开发的高性能离子传导膜、双极板等关键材料，通过电池结构设计创新和材料创新，开发出大功率、高工作电流密度的40 kW单体电堆，在保持电堆充放电能量效率大于80%的前提条件下，电堆的额定工作电流密度为160 mA/cm2，大幅度降低了电堆的材料成本；通过集成创新，研发出液流电池电堆组装工艺和设备，实现了大功率电堆规模化制造，产品已向美国和德国出口。

在应用示范方面，2012年，融科储能实施了全球最大规模的5 MW/10 MW·h全钒液流电池储能系统，已完成近30项应用示范工程，应用领域涉及分布式发电、智能微网、离网供电及可再生能源发电等，在国内外率先实现了产业化，标志着我国液流电池储能技术达到了国际领先水平。2016年4月14日，国家能源局印发《关于同意大连液流电池储能调峰电站国家示范项目建设的复函》，批复同意大连市组织开展国家化学储能调峰电站示范项目建设，项目建设规模为200 MW/800 MW·h，该项目将全部采用全钒液流电池。业主为大连热电公司，承建单位为融科储能技术公司。这是国家能源局在全国范围内首次批准建设国家级大型化学储能示范项目。该项目对推进大规模储能技术在电力调峰及可再生能源并网中的应用，实现低碳经济提供技术和装备支撑。对储能技术的应用模式和商业模式都将产生积极的示范和引领作用。

2 液流电池新体系

由于受钒化合物溶解度低的影响，全钒液流电池存在着能量密度低的缺点。因此，众多的科研工作者对液流电池新体系开展了探索研究[10]。根据支持电解质的特点，探索研究的液流电池新体系可分为水系和非水系。水系液流电池使用的是水作为支持电解质，非水系使用的是有机物作为支持电解质。对于非水系液流电池的研究，主要是追求更高的电位；而对于水系液流电池的研究旨在降低储能活性物质的成本，提高电池的能量密度，降低电池的成本。通常情况下，水系液流电池可以根据活性物质分为无机体系以及有机体系。

2.1 非水系液流电池

2.1.1 Li/TEMPO体系

20世纪80年代，第一次提出了非水系液流电池的概念[11]。早期非水系液流电池的活性物质主要是基于无机金属（V和Ru等）的有机配合物，但是电池的主要问题是活性物质的浓度不高，电池的工作电流密度太低。2014年，WANG等[12]提出了Li/TEMPO体系。正极使用的是2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧基（TEMPO），负极使用的是锂片（图2），溶剂为EC、PC、EMC（体积比为4∶1∶5），支持电解质为LiPF6。正极反应为TEMPO的自由基型反应，负极为锂的沉积与溶解。

电池的开路电压可以达到3.5 V，电化学测试证明TEMPO具有很好的电化学活性及可逆性，同时正极的活性物质浓度可以达2 mol/L，能量密度可以达到126 W·h/L。然而，由于有机体系电导率较低，Li/TEMPO体系的工作电流密度很小，只有5 mA/cm2（图3）。

甚至在2.0 mol/L的电解质浓度下，电流密度只有1 mA/cm2，电池的功率密度非常低，充电时，锂负极表面容易形成枝晶，存在安全隐患。

2.1.2 Li/二茂铁体系

茂金属是具有两个环戊二烯的夹心结构的金属配合物，具有良好的电化学活性。比起TEMPO的自由基型反应，二茂铁的电化学活性是通过铁的价态变化实现的，避免了高活性自由基与溶剂引起的副反应，电化学稳定性更好。YU等[13]在2015年提出了Li/二茂铁体系，正极电解质使用的是二茂铁盐溶液，负极为锂片，电池的开路电压大约是3.4 V（图4）。电化学测试证明，二茂铁及二茂铁盐具有很高的电化学活性及电化学稳定性。整个电池不使用隔膜，通过对负极的锂片进行硝酸锂钝化处理来避免了电池的自放电。在30C的倍率下，电池的库仑效率保持在95%～100%，同时500圈循环后容量还能保持初始容量的81%。在正极电解质0.6 mol/L条件下，电池的功率密度可达1.4 kW/kg，能量密度可达40 W·h/kg。但是Li/二茂铁电池正极电解质溶解度低，而且锂负极存在枝晶生长的安全隐患。

二茂铁作为一种电化学活性良好的有机物，在有机液流电池的应用过程中受限于其较低的溶解度（在1 mol/L LiPF6的EC∶PC∶EMC的比例为1∶1∶1电解质中溶解度只有0.04 mol/L）。WANG等[14]通过对二茂铁引入季铵基团改性（Fc1N112-TFSI）（图5），将二茂铁的溶解度从0.04 mol/L提高到0.85 mol/L。

电化学测试表明基团的引入并没有影响二茂铁的电化学活性，同时电池的开路电压由于吸电子基团的引入提高了0.23 V。

在活性物质0.1 mol/L的条件下，电池能保持99%的库仑效率及88%的电压效率，100圈循环的单圈容量保持率为99.95%。提高活性物质的浓度到0.8 mol/L，电池的库仑效率90%，电压效率84%，能量密度可达50 W·h/L[14]。Li/改性二茂铁体系的问题是工作电流密度低，电解质浓度0.1 mol/L时，工作电流密度只有3.5 mA/cm2，提高电解质浓度到0.8 mol/L，电池的工作电流密度只有1.5 mA/cm2；同时高浓度条件下，电池的容量衰减较快；锂片作为负极存在锂枝晶生成的安全隐患。

2.1.3 Li/Br2体系

2017年，ZHANG等[15]提出了Li/溴液流电池。该体系正极反应为Br2和Br-的转换，负极为锂的沉积和溶解。电池的开路电压为3.1 V（图6）。使用高溶解度的溴作为正极活性物质，可以获得大约232.1 W·h/kg的能量密度；并且倍率性能良好；1000个循环以上，能量效率仍然保持在80%以上（图7）。该电池的缺点是电池的工作电流密度很低，只有0.1 mA/cm2；同时，溴的挥发性较强，并伴有很强的毒性和腐蚀性，环境污染严重。

2.1.4 FL/DBMMB体系

锂的电位很低（-3.05V）作为电池负极可以获得很高的开路电压，但是由于锂负极存在锂枝晶的问题，在使用过程中存在安全隐患，所以选择合适的负极材料显得尤为重要。为了避免锂负极的使用，2015年WANG等[16]提出了FL/DBMMB体系，该体系使用2,5-二叔丁基-1-甲氧基-4-[2’甲氧基乙氧基]苯（DBMMB）和9-芴酮（FL）作为正负极活性物质，四乙基铵双（三氟甲磺酰）亚胺（TEA-TFSI）作为支持电解质，乙腈作为溶剂，电池的开路电压为2.37 V。在电流密度15 mA/cm2下，电池的库仑效率86%，电压效率83%。FL/DBMMB体系正负极均为自由基型的反应，稳定性差；活性物质的浓度低（0.5 mol/L），能量密度只有15 W·h/L；同时，电池的容量衰减快。

2.2 水系液流电池

2.2.1 醌/溴体系

为了探索一种成本低廉，能量密度较高的电对，人们也探索了许多新体系。2014年，AZIZ等[17]提出了醌/溴液流电池体系，正负极活性物质分别为溴和9,10-蒽醌-2,7-二磺酸（AQDS）（图8），正极使用氢溴酸，负极使用H2SO4作为支持电解质。

电池的工作电流密度可以达到500 mA/cm2，电池可以获得很高的功率密度。但是醌/溴体系中，溴具有强氧化性和强腐蚀性，并且体系的开路电压很低只有0.7 V，电池的循环稳定寿命短。

2.2.2 醌/铁体系

为了减少溴带来的环境问题，以及提高电池的电压。2015年，AZIZ等[18]又提出了醌铁液流电池，正负极活性物质分别是K4Fe(CN)6，2,6-二羟基蒽醌（2,6-DHAQ），支持电解质是1 mol/L KOH，电池的开路电压为1.20 V（图9）。电池在100 mA/cm2下可以稳定运行100圈循环以上，能量效率可以维在84%，电池的单圈容量衰减为0.1%（图10）。但是该体系需要使用价格昂贵的Nafion膜，同时该体系的碱性环境会造成膜的不稳定，并且电解质的浓度较低（正极浓度0.4 mol/L，负极浓度0.5 mol/L），电池的能量密度不高。

2.2.3 聚TEMPO/聚紫罗碱体系

2015年ULRICH等[19]使用TEMPO和紫罗碱的聚合物作为电池的正负极活性物质，电池的开路电压大约1.3 V（图11）。该体系以聚合物作为支持电解质可以大大减少电解质的交叉污染，所以该体系可以使用比较廉价的渗析膜来替代成本高昂的Nafion 115膜。静态电池可以在20 mA/cm2下稳定运10000圈以上，同时液流电池可以在40 mA/cm2下循环100圈效率没有明显的衰减。然而，该体系的成本较高，尤其是负极活性物质紫罗碱的成本较高，而且紫罗碱的毒性很大，对环境的污染严重。同时，聚合反应的操作复杂，成本很高。另外，聚合物的溶解度较低，所以聚TEMPO/聚紫罗碱体系的能量密度较低。

2.2.4 锌/碘体系

液流电池由于能量密度不高，因此多用于大规模储能，很少作为动力电池使用，这也大大限制了液流电池的市场范围。2016年，LI等[20]提出了锌碘液流电池（图12），能量密度可达167 W·h/L，大大超过一般的液流电池。

该体系使用ZnI2溶液作为正负极电解质，正极为和之间的转换，负极为锌的溶解和沉积，体系的开路电压为1.3 V。电解质通过添加乙醇作为添加剂，可以有效抑制锌枝晶的产生。该体系的缺点是电解质ZnI2的成本较高；同时电池的电流密度只有10 mA/cm2，造成电池的功率密度较低；另外，电池循环稳定性差，寿命短。

2.2.5 硫/碘体系

锌碘液流电池由于碘的溶解度比较高，高浓度的电解质可以获得高的能量密度，但对锌负极的均匀沉积技术要求高，控制难度大，容易出现锌枝晶问题，造成电池的短路；另一方面，与传统的锌溴液流电池相似，充电时，电流密度过大，容易造成锌的不均匀沉积，使循环寿命大幅度降低，同时，负极活性物质锌的面容量受限，使电池的储能容量较低。因此，2016年，LU等[21]提出了硫碘液流电池（图13）。该体系使用KI和K2S2作为正负极活性物质，正极为和之间的反应，负极为和之间的反应，电池的开路电压为1.05 V，避免了沉积型负极的使用。另外，由于KI和K2S2的溶解度很高，电池的能量密度可达86 W·h/L。但是，该电池体系的电流密度较低，并且电池的循环寿命仍然有待提高。

3 结 语

全钒液流电池经过十多年的基础研究和工程开发，在关键材料（电解液、双极板、离子传导膜）、电堆、电池管理系统、系统集成及工程应用方面都取得了创新性的进步，技术上满足了工程应用的要求。但由于液流电池技术的研究开发历史比较短，经费支持力度较低，仍存在很大的发展空间。今后，通过电池材料的创新，包括提高电解液的浓度和稳定化温度窗口、提高电极材料的电化学反应活性和离子传导膜的离子导电性和离子选择性、提高双极板材料的导电性；优化电堆结构设计创新，减小电堆的内阻，从而大幅度降低电堆的活化极化和欧姆极化，进一步提高电堆的工作电流密度。同时，可以大幅度降低成本。

对于液流电池新体系，包括水系和非水系，主要集中论述了体系的原理及优缺点等。虽然液流电池在新体系的研发方面取得了很大的进步，但是要满足应用的需要，仍然面临着很多艰巨的挑战。主要包括：在有机溶剂的非水系液流电池体系中，由于其导电性较低和活性物质浓度低，使其欧姆极化很大，导致工作电流密度低，系统成本高。非金属离子的水系液流电池，特别是有机电对的水系液流电池，存在的主要问题在于导电性差、工作电流密度低，溶解度小、能量密度低，化学稳定性低、循环性能差等问题。解决上述问题首先是要对电解质进行更加系统的电化学及物理化学性质的研究，同时，寻找新的电化学活性物质，或者对其进行合适的分子改性，这涉及到电化学、物理化学、有机化学及分子工程等多项领域。另外隔膜作为液流电池最关键的材料之一，在新体系的研发过程中应该加强对隔膜材料的研究和开发。随着上述问题的解决以及大规模储能时代的到来，液流电池新体系在储能方面才能展现出很好的应用前景。

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Current advances in the flow battery technology

XIE Congxin1,2, ZHENG Qiong1, LI Xianfeng1,3, ZHANG Huamin1,3

(1Dalian Institute of Chemical Physics, University of Chinese Academy of Sciences, Dalian 116023, Liaoning, China;2University of Chinese Academy of Science, Beijing 100049, China;3Collaborative Innovation Center of Chemistry for Energy Materials(iChEM), Xiamen 361005 , Fujian, China)

High power density and capacity energy storage technology for energy source structure adjustment and the utility of the renewable energy is in urgent need. Owning to the characteristics of separation of the energy and the power, high safety and long cycling life, the flow battery become one of the most promising technology for the large scale energy storage. However, the high cost and the low energy density limit its further development. Mainly focus on the cost reduction and stability improvement，the paper firstly introduce the development status and prospect of the commercialized vanadium flow battery technology and summarize and analyse the developments in the domestic and foreign companies. Then, we overview the current status of the aqueous and nonaqueous flow battery new systems including their characteristics, problems and challenges respectively. Finally, raising the development requirements for flow battery technology with low-cost and high stability and paving the way towards high performance new system.

flow battery; vanadium flow battery; new system of flow battery

10.12028/j.issn.2095-4239.2017.0133

TM 911

A

2095-4239（2017）05-1050-08

2017-08-03；

2017-08-11。

国家自然科学基金项目（51403209，51673199）。

谢聪鑫（1993—），男，博士研究生，从事液流电池新体系及全钒液流电池电解质的研究，E-mail: xiecongxin@dicp.ac.cn；

张华民，研究员，研究方向为储能技术，E-mial: Zhanghm@dicp.ac.cn。