液态金属电池研究进展

黎朝晖，朱方方，李浩秒，胡 林，彭 勃，李建颖，何亚玲，方 瑛，郭姣姣，张 坤，王康丽，蒋 凯



液态金属电池研究进展

黎朝晖1,2，朱方方1，李浩秒1，胡 林2，彭 勃3，李建颖2，何亚玲2，方 瑛2，郭姣姣3，张 坤3，王康丽1，蒋 凯1

（1华中科技大学强电磁工程与新技术国家重点实验室，湖北武汉430074；2威胜集团有限公司，湖南长沙410205；3西安西电电气研究院有限责任公司，陕西西安 710075）

规模电能存储技术在有效利用可再生能源、构建智能电网、提高电能质量等领域的重要性日益凸显。液态金属电池作为一类新型储能电池技术，其电解质和正负极分别采用无机熔盐和液态金属，具有成本低、容量大、效率高、寿命长等特点，在规模储能领域具有广阔的应用前景。本文主要从电池设计和体系优化等方面介绍液态金属电池的重要研发进展，分析其主要技术挑战，在此基础上提出了面向电力储能应用的新型液态金属电池的发展方向。

液态金属电池；电化学储能；电能存储

大力开发和利用风能、太阳能等可再生能源，将有效缓解国民经济高速发展过程中面临的能源、资源和环境之间的矛盾，已被确定为我国能源战略的基本内容之一[1]。我国未来的能源结构中，可再生能源将占据越来越大的比重，2020年的发展目标是占一次能源总量的10%以上。然而风光等可再生能源的波动性和不连续性，使得其大规模并网给电网带来巨大的挑战。因此，研究和发展高效廉价的大型储能装置与技术，将风电、光伏等绿色电力等进行高效存储，是高效利用可再生能源的关键环节，也是构建智能电网、提高电能质量的重要技术支 撑[2]。

液态金属电池作为近年发展起来的一类新型电化学储能技术，以其低成本、长寿命的优势在规模储能领域展现出广阔的应用前景。液态金属电池的概念模型最早可追溯到20世纪初美国铝业公司提出的Hoopes铝电解槽[3-4]。在20世纪六七十年代，美国通用汽车公司、美国阿贡国家实验室等在“热再生双金属电池”、“双金属电池”等方面做了大量的研究工作。随着电动汽车概念的兴起，上述技术路线由于其在移动式储能中的应用局限性而被搁置。近年来，由于规模储能技术的重要性日益凸显，需求也日益迫切，美国麻省理工学院（MIT）的SADOWAY教授团队[5]提出了面向电网规模储能应用的“液态金属电池”概念。液态金属电池被提出来后，引起了学术界、工业界及世界多国政府部门的广泛关注，并得到了迅速的发展。

1 液态金属电池简介

1.1 液态金属电池的结构

如图1所示，液态金属电池由上下两层液态金属电极和中间熔盐电解质组成，各活性组分由于密度不同且互不混溶而自动分为三层。负极（上层）采用密度较小的碱金属或碱土金属，正极（下层）采用密度较大的（准）金属或合金，兼具电解质和隔膜作用的中间层则选用密度居中的无机熔盐。由于正负极金属的电负性不同，使得正负极之间具有电势差：电池在放电过程中，负极金属A被氧化，失去电子变成金属离子A+，此时负极金属层不断消耗，An+通过含该离子的熔融无机盐层迁移到正极，电子则通过外电路转移到正极，正极金属B（或者合金）得到电子并与金属离子A+发生合金化反应生成AB，放电过程中正极金属层不断增加。充电过程则是一个与之相反的电解过程[5-6]。

1.2 液态金属电池的优势与不足

上述三层液态的特殊设计赋予了液态金属电池诸多优良特性：①液态电极、电解质及稳定的液液界面给予了液态金属电池优越的动力学传输特性，其界面电荷转移阻力小、欧姆损失、传质电阻较小，使得电池可以在高的电流密度下（最高可达2 A/cm2，对应倍率约2 C）以相对高的电压效率运行；②电极和电解质材料来源广泛且成本低廉，无需隔膜，电池材料成本低；③电池采用三层液态自动分层的设计，简化了电池的组装，容易实现电池放大和生产；④液态金属电池一个突出优点就是避免了传统固态电极在长时间或者复杂工况下的电极结构变化，且液态金属电极在循环过程中其界面始终处于动态更新的状态，从而决定了液态金属电池的超长理论循环寿命（图2）。

液态金属电池的剖面结构和单体样机如图3所示。我们可以看到，尽管液态金属电池具有诸多的优势，但依然存在以下不足：第一，其工作温度一般在300 ℃以上，较高温度下液态金属和熔盐的蒸汽压给电池的密封带来挑战，同时高温条件下电池部件的腐蚀也是液态金属电池长效使用所面临的一大问题；第二，由于正负极均选用金属，电池工作电压较低（<1.0 V），导致电池能量密度较低（<200 W·h/kg），限制了其在高比能领域的应用；第三，全液态的电池设计使得液态金属电池仅适用于静态储能应用领域。

1.3 电池材料选择

1.3.1电极材料

电极材料作为液态金属电池的核心组成部分，对电池电压特性、工作温度、能量密度以及储能成本起着决定性作用。图4标示了液态金属电池的正负极材料选择范围，一般来说，负极选用具有低电负性的碱金属、碱土金属或其合金，正极为电负性较高的 IIIA～VA的金属或者准金属（合金）。具体来说，电极材料的选择应满足下述条件：第一，较低的熔点，保证电池可以在较低温度下运行；第二，合适的电负性，保障液态金属电池具有相对较高工作电压；第三，合适的电极/电解质密度差，使得电池可以实现自分层；第四，电极材料在熔盐电解质中的溶解度较小，有助于提高电池库仑效率。考虑上述条件，典型的用于液态金属电池的电极及其特性如表1所示[6]。

表1 典型的用于液态金属电池的电极及其特性

①为理论能量密度以正负极材料质量计算。

1.3.2 熔盐电解质

熔盐电解质在液态金属电池中兼具电解质和隔膜的作用，因此在选择熔盐电解质时，通常需要满足以下要求：①低熔点；②良好的（电）化学稳定性和热稳定性；③良好的离子电导率。表2列举了部分常用液态金属电池电解质体系的组成和物理特性。

表2 液态金属电池常用电解质的熔点和电导率

2 液态金属电池主要研究进展

2.1 铋（Bi）基液态金属电池

金属铋（Bi）熔点较低（271 ℃）、电负性较高，是一类液态金属正极备选材料。早在20世纪60年代，美国阿贡实验室就尝试了Bi金属为正极的“双金属电池”，配合以低熔点（97.7 ℃）、低电负性的金属Na为负极（-2.714 V. RHE），以熔融NaF-NaCl-NaI为电解质，Na-Bi电池在580 ℃运行，开路电压在0.8 V以上。然而，由于金属Na在熔盐中较高的溶解度，该电池的电流效率仅有不到80%。在液态金属电池概念提出初期，麻省理工学院重新试验了Na-Bi液态金属电池体系[5]，电池在560 ℃运行时，电池的库仑效率和能量效率分别不足80%和60%，进一步验证了阿贡实验室的结果[22-25]。

锂（Li）是密度最小、标准电势最低（<-3 V. RHE）的金属元素，其熔点为180 ℃，是一种优良的液态金属电池负极材料。此外，锂的卤盐（LiF、LiCl、LiBr和LiI）的离子传导率较高（1.75～3.5 S/cm）、熔点较低，且锂金属在锂的卤化物盐中溶解度较低（0.5%～2.5% mol-1）[26]，使得电池具备较高的库仑效率。NING等[27]将金属Li替换Na作为负极，于2015年报道了Li-Bi液态金属电池。该电池选用LiCl-LiF混盐为电解质，电池在550 ℃下工作。如图5所示，Li-Bi电池具有优异的倍率性能和循环稳定性，电池工作电压约0.7 V，当电流密度由200 mA/cm2增加到1250 mA/cm2时，电池仍具有70%的容量保持率。电池经过1000圈的循环测试后未见明显的衰减，并且单体电池容量实现了200 A·h的突破。尽管Li-Bi电池拥有优异的倍率和循环性能，但Bi金属高昂的成本导致电池储能成本居高不下（＞220 $/kW·h，以电极材料计），无法满足大规模储能的低成本要求。

2.2 锑（Sb）基液态金属电池

Sb为元素周期表中VA族准金属元素，电负性较高（0.92V. Li/Li+），Sb价格低廉（$1.8mol-1），因此Sb应用于液态金属电池正极具有明显的优势。2012年，BRADWELL等[28]报道了以Sb、Mg分别为电池正负极材料，以NaCl/KCl/MgCl2混盐为电解质构成的Mg-Sb液态金属电池，成功验证了液态金属电池的概念。由于金属Mg（熔点648 ℃）和Sb（熔点631 ℃）的熔点较高，电池必须在较高的温度下运行（700 ℃），以100 mA/cm2电流密度放电时，其库仑效率为94%，工作电压为0.35 V。较高的运行温度和较低的工作电压给Mg-Sb液态金属电池的实用化带来了巨大的障碍，因此Mg-Sb液态金属电池应用于规模储能的可能性很小。

Li是除Mg之外在相对应的卤化物熔盐中溶解度最低的碱金属（碱土金属）[14, 26]。相比于镁基熔盐电解质，锂卤化物熔盐具有更高的离子传导率和更低的熔点[5,12,18-19]。以Li作为负极，卤化物锂盐作为电解质，Sb作为正极制备的Li-Sb电池开路电压高达0.92 V[27]。然而，Li-Sb电池正常运行的温度需要超过Sb的熔点（631 ℃），高温运行将对电池腐蚀防护和密封带来巨大挑战，同时也增加了电池的材料和运维成本。

为了降低Sb基正极液态金属电池的运行温度，2014年，WANG和JIANG等[29]将低熔点Pb引入Sb正极，大幅度降低了正极熔点，从而使电池运行温度降低了近300℃。更重要的是，通过库仑滴定实验测定了不同比例Li-Sb-Pb合金的电动势曲线，发现即使在仅有20%含量Sb的情况下，Sb-Pb正极合金依然保持着纯Sb的高电压特性，这一结果突破了传统液态金属电池正极材料的选择标准，大大拓宽了电极材料的选择范围。WANG和JIANG等[29]以Sb-Pb合金作为正极，Li金属为负极，LiF-LiCl-LiI混盐作为电解质，制备了Li-Sb-Pb液态金属电池。电池在450℃下运行，250 mA/cm2的电流密度放电时工作电压在0.75 V以上，库仑效率高达98%；电池经过450圈充放电循环后仍无明显容量衰减，展示了优异的循环稳定性；经过成本核算，该电池体系的材料成本仅$64/(kW·h)，满足了规模储能领域的成本预期。由于重金属Pb存在潜在的环境影响，使得该体系在储能领域的规模应用上存在一定的 阻碍。

2016年，JIANG课题组[30]报道了以环境友好的金属Sn取代Pb，设计了高性能Li-Sb-Sn液态金属电池体系，并揭示了Sb-Sn 合金电极在电池充放电过程中的反应机制，为新型合金正极的发展提供了理论指导。如图6所示，Sb-Sn合金正极与Sb-Pb电极的电化学特性类似，金属Sn的加入降低了正极合金的熔点，同时保持了单一Sb组分电极的高电压特性。以Sb-Sn（40∶60摩尔比）为正极、Li为负极、LiF-LiCl-LiBr熔盐为电解质，Li-Sb-Sn液态金属电池在500℃运行，100 mA/cm2的电流密度下放电电压高达0.8 V，库仑效率98%以上。电池放电电流密度由100 mA/cm2提高到1000 mA/cm2时，仍有87%的容量保持率，展示了优异的倍率性能。通过对电池的阻抗测试结果分析，揭示了Li-Sb-Sn液态金属电池中液/液界面的快速动力学特性是电池优异倍率性能的本质原因。此外，通过系列非原位XRD测试对Li-Sb-Sn液态金属电池充放电过程中的产物进行了表征分析，揭示了金属Sn在电池反应过程中充当惰性“溶剂”的角色，起到了降低电池运行温度和提高电池能量密度的作用，同时保持了电池的相对高电压特性。

为了测试液态金属电池的耐热冲击性能，LI等设计了理论容量为25A·h的Li-Sb-Sn液态金属电池，在循环25圈后对电池进行冷却/升温处理，研究表明电池在降温前后的电池容量和充放电效率均无变化，其充放电曲线在降温前后仍保持高度一致，展示了液态金属电池优异的耐热冲击性能和循环稳定性（图7）。液态金属电池的这一特性明显优于基于陶瓷电解质的钠硫电池等，使其在规模储能领域的安全长效使用成为可能。经测算，Li-Sb-Sn液态金属电池的电极材料成本约为$ 64/kW·h，能量密度可达200 W·h/kg（以电极材料计），有望满足规模储能领域的低成本要求。

2.3 基于其它金属电极的液态金属电池体系

理论上，碱金属、碱土金属或者其合金都可以作为液态金属电池负极。除了前述Li和Na负极体系，基于K基和Ca基负极液态金属电池也有报道[5, 28]。其中K-Hg电池是最早研究的一种K基液态金属电池。在300℃，K-Hg电池以94 mA/cm2的电流密度运行，库仑效率保持在90%以上。由于K在高于300℃时具有较高的蒸汽压，而且金属K成本较高，同时金属Hg具有毒性，此电池体系的实际应用受到严格限制。对于金属Ca，虽然其具有较低的电负性，但其熔点高达842℃，腐蚀性极强，且金属Ca在Ca基熔盐中具有较高的溶解度，因此Ca基液态金属电池的发展仍面临许多问题。

表3 近期报道的一些液态金属电池性能对比

3 液态金属电池面临的主要技术挑战

尽管三层液态的特殊设计赋予了液态金属电池低成本、长寿命、结构简单和容易放大等诸多优势，使其在静态规模储能领域具有广阔的应用前景。然而，作为一种高温储能电池，液态活性金属电极和熔盐等给电池部件的选择带来了较大的挑战。同时，液态金属电池的单体电压一般低于1.0 V，较低的电池单体工作电压给电池管理和能量均衡等带来了一定的难度。

3.1 高温密封及腐蚀防护

与锂离子电池等室温电池技术不同的是，液态金属电池工作温度一般在300℃以上，常规电池中的密封材料与技术无法直接应用于液态金属电池。此外，由于液态金属电池特殊的三层液态设计，尤其负极选用活性较高的液态碱金属或者碱土金属，其高温下的腐蚀性较强，对密度材料与技术提出了比较严苛的要求。一般来说，用于液态金属电池中的密封材料与技术应满足以下条件：①良好的热稳定性和化学稳定性，避免与电池中的活性材料发生反应；②高温条件下良好的气密性，保护电池活性材料不被氧化；③高温条件下良好的绝缘性能，以有效隔绝电池的正负极，保证电池的高效运行；④密封材料成本低廉，技术简单。

针对上述要求，华中科技大学有关团队[32]借鉴平板式SOFC电池密封技术，设计制备了系列玻璃陶瓷密封材料并应用于液态金属电池中。通过对不锈钢的黏接界面进行了分析，发现随着热处理时间的增加，密封材料被电池活性材料腐蚀而引起致密度下降，影响其气密性。随后，该团队联合威胜集团与西电集团共同提出了一种双重密封的方式，通过陶瓷与金属过盈配合技术连接与熔融无机盐液封技术[33]相结合来实现高温电池的密封、防腐等问题，并成功应用到液态金属电池中，取得了较好的结果。由于密封技术是液态金属电池瓶颈因素，国内外液态金属电池相关团队均在该方向做了大量的研究工作，但是现阶段仍需要进一步发展可靠的高效密封技术，以保障液态金属电池的长效运行。

3.2 电池及电池组管理

和传统的电化学储能电池一样，液态金属电池在规模储能中的应用也是以电堆的形式实现，因此，高效的电池管理系统对于液态金属电池的实际应用非常重要。常规的电池管理系统（battery management system，BMS），如针对锂离子电池在电动汽车领域的应用，已经发展的相对成熟。但对于液态金属电池而言，还应充分考虑液态金属电池大电流、低电压、大容量的特点，优化计算、控制方法，提升电池管理效率。

目前国内对液态金属电池管理系统的研究较少。华中科技大学在液态金属电池的单体电池建模、SOC（state of charge）估计、均衡控制等方面开展了系列研究。通过对液态金属电池进行混合脉冲功率性能（HPPC）测试，获取电池特性参数，在常规二阶Thevenin模型的基础上加入了容量修正模型，最终得到的液态金属电池模型能够很好地模拟电池的实际输出特性。综合考虑估计算法的复杂性和精确度，选取卡尔曼滤波算法对液态金属电池SOC进行估算，实现了1%内的误差SOC估计[34]。此外，该团队在均衡控制方面进行了模拟仿真研究，其实际应用还有待进一步发展和完善。

4 结 语

液态金属电池的全液态创新设计，从原理上避免了传统电池固相电极结构变化和枝晶生长等限制循环寿命的因素，循环寿命长，电池材料来源广泛，生产工艺简单，可以满足规模化储能对电池的低成本、长寿命和大容量等诸多要求，在电网静态储能的应用领域具有明显优势[2, 35]。在新近发展起来的液态金属电池体系中，Li-Sb-Pb体系和Li-Sb-Sn体系等电池储能属性优异，在面向电网的规模储能应用领域展示了广阔的应用前景。就现阶段来说，高温下密封及腐蚀防护仍然是液态金属电池实用化道路上的一大挑战，国内外研究团队针对这一问题分别提出了有效的解决方案，但仍需集合多方面的支持和努力，继续优化电池关键部件，进一步突破高温密封及腐蚀防护等工程问题，加快液态金属电池规模化应用的步伐。

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Research progresses of liquid metal batteries

1, 2,1,1,2,3,2,2,FANG Ying,GUO Jiaojiao, ZHANG Kun,WANG Kangli,JIANG Kai

(1State Key Laboratory of Advanced Electromagnetic Engineering and Technology, Huazhong University of Science and Technology, Wuhan 430074, Hubei, China;2Wasion Group, Changsha 410205, Hunan, China;3Xi’an XD Electric Research Institute Co.,Ltd., Xi’an 710075, Shaanxi, China)

Large-scale energy storage becomes more and more important in the applications of efficient utilization of renewable energy, development of smart grid and improvement of power supply quality. Liquid metal battery (LMB) is a newly developing battery with molten salt and metal/alloy as electrolyte and electrodes, respectively. LMB has potential applications in the large-scale stationary energy storage area, with the merits of low-cost, large-capacity, high-efficiency and long-life, etc. This paper mainly focuses on the R&D progresses of LMB, analyzes the technological challenges and points out the developing direction of novel LMB for large-scale applications.

liquid metal battery; electrochemical energy storage; electric energy storage

10.12028/j.issn.2095-4239.2017.0122

TM 911

A

2095-4239（2017）05-981-09

2017-06-22；

2017-08-11。

国家自然科学基金（51622703），湖北省技术创新专项（2016AAA038）项目。

黎朝晖（1981—），男，博士，工程师，主要研究方向为液态金属电池及其它规模化储能技术，E-mail：lizhaohui@wasion.com；

蒋凯，教授，主要研究方向为新型电化学储能材料与技术等，E-mail：kjiang@hust.edu.cn。