济阳坳陷深部煤层吸附效应及含气性特征

韩思杰桑树勋周培明

（ 1 中国矿业大学煤层气资源与成藏过程教育部重点实验室；2中国矿业大学资源与地球科学学院 ）

济阳坳陷深部煤层吸附效应及含气性特征

韩思杰1,2桑树勋1,2周培明1,2

（ 1 中国矿业大学煤层气资源与成藏过程教育部重点实验室；2中国矿业大学资源与地球科学学院 ）

深部煤层气是中国目前煤层气勘探开发的一个新的研究领域，以模拟深部条件下的煤层等温吸附实验为研究方法，分析煤层气在温度、压力控制条件下的吸附效应，指出了济阳坳陷石炭系—二叠系煤层含气性临界深度，通过回归分析预测了济阳坳陷深部煤层的吸附量，揭示出深部环境（＞2000m）温度、压力和煤级共同控制的煤层含气性特征。研究结果表明：济阳坳陷深部煤层的含气性临界深度在800m至1200m之间，该深度以深，温度、压力的协变效应使得吸附量随埋深增加而减小；基于朗格缪尔模型的深部煤层吸附量预测结果显示，埋深4000m条件下高煤级煤仍具有较高吸附量，预测吸附量为12.29cm3/g，而低煤级煤仅为1.83cm3/g；在深部高温热效应下煤级随埋深增加而升高，深部煤层吸附气量在温度、压力和煤级“三重效应”控制下于3000～3500m出现转折，该深度以下，吸附量随着埋深增加而增加。

深部煤层；吸附效应；转折深度；石炭系—二叠系煤层；含气性；济阳坳陷

中国深部煤层气资源量丰富[1-3]，埋深在1500～3000m的煤层气地质资源量约30.37×1012m3[4]，占总资源量的55%左右。20世纪80年代以来，美国皮森斯盆地、犹他盆地、大绿河盆地、汉纳盆地以及加拿大的艾伯塔盆地相继成功展开了深部煤层气的商业开发[5]，近年来中国相继在鄂尔多斯盆地、沁水盆地和准噶尔盆地成功取得了深部煤层气勘探的突破[6-9]，显示了深部煤层气巨大的勘探开发价值。前人研究认为，深部煤层气的吸附量随埋深呈现先增大后减小的趋势[10-12]，在高温高压的双重控制作用下存在含气量的临界深度，然而不同地区临界深度差异性较大[13-14]；有学者通过高温高压等温吸附实验，发现高温条件下吸附量随压力出现单调递增的现象[15]，在页岩的吸附动力学计算中，认为存在临界温度，该温度以上，吸附量与压力呈单调递增关系[16]。另一方面，煤级的升高对吸附能力具有显著的促进作用[17-18]，而温度、压力和煤级对深部煤层含气性的“三重”影响却鲜有报道。

济阳坳陷石炭系—二叠系煤层埋藏深度大，形成时间早，经历多期构造变动，深部煤层吸附解吸过程复杂，其高地应力、高温、高压的地质背景为煤层气的勘探开发带来了挑战[19-20]。本文通过实验模拟济阳坳陷深部煤层实际温度和压力背景，分析了深部煤层的吸附效应，厘定其临界深度，在朗格缪尔吸附模型基础上通过朗格缪尔参数与温度的回归关系预测深部煤层吸附量，进而揭示在深部条件下（＞2000m）温度、压力、成熟度“三重效应”控制下煤层的含气性特征，为济阳坳陷深部煤层气勘探开发提供新的思路和方法。

1 地质背景

1.1 构造背景

济阳坳陷位于渤海湾盆地东南部，是中国华北地区主要的含油气盆地。受多期构造变动的影响，济阳坳陷内构造情况十分复杂[21-25]。济阳坳陷构造走向为北东—南西向，基本与区域的构造样式方向一致，坳陷被西北部的埕宁隆起和南部的鲁西隆起所限制，呈东北部开口、西南部相对收敛的基本构造格局。济阳坳陷内发育车镇凹陷、沾化凹陷、惠民凹陷、东营凹陷4个主要的次级凹陷（图1），具“北断南超”的构造特点[26]。

图1 济阳坳陷区域构造位置图

石炭系—二叠系自沉积以来，经历了印支运动、燕山运动和喜马拉雅运动，形成一系列的不整合面。晚侏罗世—早白垩世受太平洋板块挤压作用的影响，形成了济阳坳陷的雏形[27-28]。燕山期是济阳坳陷山间断陷盆地发育的主要时期，也是各次级凹陷形成的初期阶段。燕山末期经历短暂抬升后，坳陷边界郯庐断裂的走滑作用对研究区构造演化起到显著的控制作用[29-30]。新生代中期以来济阳坳陷进入急剧的热沉降阶段[31-32]，形成典型的断陷—坳陷盆地。

1.2 煤层发育特征

受构造运动的影响，济阳坳陷内凸起区石炭系—二叠系基本被剥蚀，仅在次级凹陷内局部发育。济阳坳陷钻井资料丰富，已揭露的石炭系—二叠系煤层的钻井有70余口，石炭系—二叠系埋深普遍大于2000m，平均为4000m（图2），石炭系—二叠系煤系残留地层在各凹陷内均有分布，局部地区厚度较大，以无棣—陈家庄凸起为界，分块性显著，表现出明显的南北分区。石炭系—二叠系煤层自下而上分别发育本溪组（C2b）、太原组（C2—P1t）、山西组（P1s）、下石盒子组（P2x）、上石盒子组（P2sh）及石千峰组（P3s），下部残留地层发育，主要含煤层系保存较好，其中太原组岩性以砂泥岩为主，夹薄层的砂岩与煤层，含煤层8～20层，残留累计厚度为10～15m，自北向南逐渐变薄；山西组岩性以砂岩与泥岩互层为主，夹数层煤层与碳质泥岩，含煤层2～4层，残留累计厚度为4～10m。太原组和山西组的煤层在垂向上都具有下部发育好、向上逐渐变差的特点。

图2 济阳坳陷石炭系—二叠系煤层埋深图

济阳坳陷石炭系—二叠系煤层累计厚度一般为10～25m，局部达到40m，呈北东向展布，煤层在各凹陷中心内厚度大，向凹陷四周厚度逐渐变薄（图3a）。太原组宏观煤岩以亮煤、镜煤为主，多属半亮型煤；山西组宏观煤岩以均一线理状半暗煤和暗淡煤为主，偶见镜煤线理，其次为半亮煤，少量光亮煤，属半暗淡型煤，显微组分中以镜质组为主，大于60%,惰质组在25%左右，壳质组小于10%，含少量无机组分。煤层镜质组反射率（Ro）呈现中心式分布，受残留地层约束，以东营凹陷南坡、沾化凹陷孤北地区、惠民凹陷南部为高成熟度中心（图3b），镜质组反射率普遍大于1.0%，凹陷中心大于1.5%，达到高成熟阶段。

图3 济阳坳陷石炭系—二叠系煤层特征（a）煤层厚度等值线；（b）煤层镜质组反射率等值线

1.3 煤层温压背景

济阳坳陷石炭系—二叠系煤层自形成以来经历了印支运动、燕山运动及喜马拉雅运动，具有复杂的埋藏史与热史过程，导致现今的地温场和地压场变得十分复杂，而油气的生成、运移、富集和分布与气藏温压场特征关系密切。济阳坳陷地层温度随埋深增加呈线性增加（图4a），全区的地温梯度为3～4℃/100m，整体属于高异常状态，这与新生代的构造热事件有关[33]。2500m以浅地层压力相对集中，基本保持在静水压力状态；2500m以深，压力点开始出现分散现象，超压点逐渐增加（图4b），表明深部地层局部发育超压现象。

图4 济阳坳陷地层温度、地层压力垂向分布特征

2 模拟深部条件下等温吸附实验

2.1 实验样品及结果

由于济阳坳陷石炭系—二叠系煤层埋深大，普遍大于2000m，样品不易采集。此次模拟实验的样品来自济阳坳陷周缘煤矿，煤样采自太原组，分别是气煤、肥煤和贫煤，各样品的最大镜质组反射率（Ro,max）、工业分析和显微组分测试结果见表1。考虑到研究区及邻区晚古生代处于均匀的陆表海向陆相转变的统一的沉积环境，该区形成的煤层在显微煤岩结构和成分的差异不大，显微组分、灰分、煤体结构等对吸附能力的影响不明显，因此在实验模拟的地层温度与压力条件下，与深部煤层具有相同煤级的浅部煤样可以用来分析深部煤层的吸附效应。实验方法按照GB/T 474制作粒度为0.25～0.18mm（60～80目）的煤样200g，样品均做平衡水处理。由于煤层中普遍含水，因此平衡水处理能够更加客观地反映地层条件下的煤层含水性。

表1 样品显微煤岩组分及煤质分析结果

深部煤层等温吸附模拟实验采用美国公司生产的ISO-300型等温吸附解吸仪，煤样粒度要求为60～80目，实验用的甲烷浓度为99.99%，实验方法及步骤按照GB/T 19560—2004执行，平衡水条件下处理24小时，同时保证每个温度条件下首先满足煤样的平衡水条件，数据处理的模型根据朗格缪尔单分子层吸附模型，求得煤的等温吸附常数朗格缪尔体积（VL）和朗格缪尔压力（pL）。实验模拟设计温度为30℃、40℃、50℃、60℃、70℃和80℃，最高模拟压力为12MPa，等温吸附曲线见图5。

由表2可知，在实验模拟高温高压条件下，济阳坳陷平衡水条件下煤样朗格缪尔体积为10.05～31.55cm3/g，朗格缪尔压力为2.47～4.36MPa。在30～80℃温度范围内，BC9号煤样朗格缪尔体积为21.70～31.55cm3/g，朗格缪尔压力为2.47～2.86MPa；SC11号煤样朗格缪尔体积为10.05～23.60cm3/g，朗格缪尔压力为4.09～4.36MPa；YZ9号煤样朗格缪尔体积为10.46～21.04cm3/g，朗格缪尔压力为3.92～4.24MPa。

图5 平衡水条件下煤样等温吸附曲线

表2 平衡水条件下煤样等温吸附实验结果

2.2 模拟深部条件下煤层吸附特征

SC11号和YZ9号煤样具有相近的镜质组反射率（分别为0.91%和0.73%），对吸附量的影响不大。为了剔除YZ9号煤样50℃吸附异常值，同时也考虑到中—高变质阶段和低变质阶段煤级对吸附量的影响，因此在探讨温度和压力对煤层吸附量的影响时选取BC9号和SC11号煤样作为本次研究对象。

2.2.1 温度对煤层吸附特征的影响

BC9号和SC11号煤样在恒定的储层压力条件下，其吸附量随着温度的升高呈明显的降低趋势（图6）。压力在8～12MPa时，温度从30℃升高到80℃的过程中，BC9号煤样吸附量减小了7.95～8.41cm3/g；温度从40℃升高到80℃的过程中，SC11号煤样吸附量减小了8.03～8.44cm3/g。并且，温度越高，吸附量的减量越大，在低温区（＜50℃），每升高1℃，两种煤样的吸附量减小0.1cm3/g；而在相对高温区（＞50℃），每升高1℃，吸附量减小0.2cm3/g。

温度对煤层甲烷的吸附具有负效应，而且随着温度的增加，这种负效应更为明显，这是升温作用的必然结果，暗示在深部煤层中，温度对吸附能力的影响尤为突出，在预测深部煤层吸附量时应重点考虑温度对朗格缪尔参数的影响。

图6 恒定压力下吸附量与温度的关系

2.2.2 压力对煤层吸附特征的影响

BC9号和SC11号煤样在恒定的储层温度条件下，其吸附量随着压力的升高呈增加趋势，但增加的幅度逐渐减缓（图7）。温度在40～80℃时，压力从零升高到12MPa的过程中，BC9号煤样吸附量增加了16.99～24.65cm3/g，SC11号煤样吸附量增加了7.39～15.42cm3/g。然而，压力越高，吸附量的增量越小，在低压区（＜6MPa），吸附量呈线性增加，每升高1MPa，BC9号煤样吸附量增加2.5cm3/g，而SC11号煤样仅增加1cm3/g；而在相对高压区（＞6MPa），每升高1MPa，BC9号煤样吸附量增加0.5cm3/g，SC11号煤样增加0.3cm3/g。

图7 恒定温度下吸附量与压力的关系

压力对煤层甲烷的吸附具有正效应，然而随着压力的增加，这种正效应逐渐减弱，可能存在饱和点。在济阳坳陷煤层埋深普遍大于2000m的条件下，压力的影响逐渐减小，煤层压力普遍大于20MPa，由压力引起的吸附量的增加可以忽略，在预测深部煤层吸附能力时可不考虑压力对吸附作用的影响。

3 深部煤层气含气性特征

济阳坳陷石灰系—二叠系煤层埋深普遍大于2000m，温度大于100℃，压力大于20MPa，而目前的实验模拟条件很难达到，限制了对深部煤层吸附能力的研究。通过前文单因素的研究可以看出，温度对吸附量具有明显的负效应，压力的正效应随埋深增大逐渐减小。根据经典的朗格缪尔吸附模型，煤层的吸附量是由朗格缪尔体积和朗格缪尔压力决定的，在温度一定的条件下，煤层朗格缪尔体积（VL）和朗格缪尔压力（pL）是一定的。根据济阳坳陷地层温压背景（图4），实验的最高温度（80℃）和最高压力（12MPa）可以反映2000m左右的温压条件，济阳坳陷深部煤层埋深普遍大于2000m，以该实验模拟的最高温度、压力为基础的深部煤层吸附量预测计算能够较客观地反映煤层吸附能力。

3.1 基于回归方法的吸附量预测

图8分别表示的是BC9号煤样和SC11号煤样朗格缪尔参数与温度的变化关系，从图中可以看出，朗格缪尔体积随温度呈负指数递减，朗格缪尔压力随温度呈平缓的线性增加趋势，表明温度对朗格缪尔体积的负效应明显，同时随着温度的增加，负效应程度逐渐减小，而温度对朗格缪尔压力的影响较小，但是整体反映其为正效应；另一方面，朗格缪尔体积随煤级增大而线性增加[34]，朗格缪尔压力具有煤级越大、压力越小的特点，这是由于高煤级的煤样微观孔隙大幅增加，吸附能力增强，使得其在低压状态下的吸附量增加更为明显，能够在较低的压力下达到最大吸附量的一半。

本次研究模拟了高温高压环境下煤层的吸附效应，相较于前人的研究[13，34]，最高模拟温度达到80℃，与最高模拟压力（12MPa）匹配，更真实地反映了深部煤层地质背景。根据等温吸附实验结果，选取实验温度30℃、40℃、50℃、60℃、70℃、80℃以及预测温度90～160℃，间隔10℃，结合相应埋深与地层压力，根据图4中实测温度、压力与埋深线性趋势关系进行换算，预测的煤层最大埋深在4000m左右，与济阳坳陷石炭系—二叠系煤层平均赋存深度相当。预测时朗格缪尔参数是由实验测得的VL和pL与温度线性回归分析获得，回归方程见图8，最后代入朗格缪尔方程求解。计算结果见图9，从吸附量随埋深变化图可以看出，对于同一煤级来说，济阳坳陷深部煤层“含气性临界深度”出现在800m到1200m之间，高煤级煤的临界深度相对低煤级煤要更深，这是由于高煤级煤本身具有更高的吸附能力，温度对吸附效应的负效应比低煤级煤弱，从而导致了临界深度的延迟。

图8 朗格缪尔参数与温度的关系

图9 同一煤级实验模拟与预测计算下的吸附量随埋深变化关系

SC11号煤样和BC9号煤样的吸附量在埋深2000m左右分别为7.24cm3/g、18.91cm3/g，4000m左右分别为1.83cm3/g、12.29cm3/g，吸附能力受埋深和煤变质程度影响较大，埋深越大吸附量越小，2000m时高煤级煤吸附能力仍高于低煤级煤的最高吸附能力，2000m以深，煤层吸附量随埋深增大减小趋势明显，其中低煤级煤降低幅度更大，4000m时高煤级煤吸附能力是最高吸附能力的55%，低煤级煤仅为13%，表明埋深对低煤级煤的影响尤为显著。另一方面，无论埋深如何变化，高煤级煤的吸附能力始终大于同一埋深下的低煤级煤，这是因为高煤级煤具有更高的比表面积，吸附能力更强。考虑到深部煤层受高温热效应影响煤级普遍增高，这就导致了煤层吸附能力的升高，在温度、压力和煤级的共同作用下，深部煤层的吸附能力如何变化值得探讨。

3.2 深部煤层含气性特征

一般认为，在吸附量临界深度以下，煤层吸附量是单调递减的，然而这样的结果却是没有考虑煤级因素，在一定范围内，煤级对煤岩甲烷吸附具有控制作用[35]。一方面埋深的增加会导致温度和压力的增加，另一方面升温作用也会促进煤级的升高，因此在深部环境下高煤级和高压条件共同促进煤层吸附作用，而高温则抑制了吸附作用。在考虑温度、压力和煤级的情况下，深部煤层甲烷的吸附效应需要进一步认识。

为了更好地反映济阳坳陷深部煤层的吸附效应，选取本文与前人的吸附数据[13]进行对比分析，同时定义2000m以深为深部煤层，探讨在济阳坳陷内深部煤层含气性特征。济阳坳陷石炭系—二叠系煤层有机质成熟度与埋深有如下关系[36]：

因此，根据上述公式以及煤岩的最大镜质组反射率可以推算济阳坳陷内石炭系—二叠系煤层的真实埋深；再利用温度、压力与埋深关系图（图4）推算该埋深下煤层所处的温度和压力值，根据上节中VL和pL的获取方法，对每个煤样多温度点VL和pL进行趋势拟合，进而得到该埋深下该煤样的VL和pL；最后通过朗格缪尔方程计算其理论甲烷吸附量，计算参数和结果见表3。

结合本文以及文献[13]的等温吸附结果，通过朗格缪尔方程的计算可以得到，在温度、压力和煤级共同控制下，吸附量随埋深呈现明显的正U形（图10），3000m以浅，吸附量随埋深增加而减小，3500m以深则情况刚好相反，吸附量转折深度为3000～3500m。这一结果表明深部煤层吸附能力虽然受到高地温的制约，但是在另一方面高地温却促进了煤变质程度的升高，间接地提高了煤层的吸附能力。具体来说，在转折深度以浅，温度导致的吸附负效应占主导，产生吸附量随埋深增大而减小的现象；越过转折深度，温度引起的煤级升高和压力的增加而导致的吸附正效应成为主控因素，这时吸附量反而随着埋深增加而增加。然而值得注意的是，随着埋深增加，升温效应越来越明显，而高煤级煤的吸附能力则会出现反转[37]，这就导致更深部煤层吸附能力的再次降低，因此关于深部煤层吸附效应仍需要进一步研究。

表3 基于朗格缪尔方程的深部煤层吸附量预测

图10 济阳坳陷深部煤层含气性特征与转折深度

总的来说，煤层含气性是地层条件下，温度、压力、水分、煤级等共同作用的结果，显然通过上述实验以及预测结果可以看出，济阳坳陷煤层的含气性存在临界深度（800～1200m），这是地温场升高的必然结果，然而温度的升高同样会导致煤变质程度的升高，温度对煤级增高的促进作用在高温条件下更为明显，因此在深部高地温的环境下，需要考虑地层温度、地层压力和煤级的三重效应。通过朗格缪尔方程预测的深部煤层吸附量在这种“三重效应”影响下存在转折深度（3000～3500m），该深度以下煤层含气量随埋深增加而增加，这一结果不仅反映了深部煤层复杂的吸附特征，同时对中国深部煤层气的勘探具有启发意义。

4 结论

(1)温度对煤层吸附具有负效应，压力具有正效应，在温度、压力协变的作用下，煤层吸附量随埋深增加呈现明显的先增后减现象，含气性临界深度为800～1200m。

(2)基于济阳坳陷深部地层条件进行吸附量预测，对于同一煤级煤样，在埋深4000m时，高煤级煤的吸附量为12.29cm3/g，仍占最高吸附量的55%，而低煤级煤仅为1.83cm3/g。

(3)在温度、压力和煤级“三重效应”控制下，深部煤层（＞2000m）吸附量随埋深出现先减小后增加的趋势，转折深度为3000～3500m，转折深度以下，升温导致的煤级增高与高压作用使得煤层吸附量增大。

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Adsorption effect and gas-bearing property of deep coal beds in Jiyang depression

Han Sijie1,2, Sang Shuxun1,2, Zhou Peiming1,2
( 1 Key Laboratory of Coalbed Methane Resources and Reservoir Formation Process of the Ministry of Education, China University of Mining and Technology; 2 School of Resources and Geosciences, China University of Mining and Technology )

The deep coalbed methane (CBM) is a new research subject in current CBM exploration and development in China. Based on the isothermal adsorption experiments, the adsorption effect of simulated deep coal beds under varying temperature and pressure conditions was analyzed. Then, the critical depth for gas-bearing of the Carboniferous-Permian coal beds in the Jiyang depression was determined, and the adsorption capacity of deep coal beds in this depression was predicted through regression analysis. It is revealed that the gas-bearing property of the coal beds are controlled jointly by temperature, pressure and coal rank in deep environment (>2000 m). The study results indicate that the critical depth for gas-bearing of the deep coal beds in the Jiyang depression ranges from 800 m to 1200 m, below which the adsorption capacity decreases as the depth increases, due to the covariant effect between temperature and pressure. According to the predicted results of the adsorption capacity of deep coal beds by the Langmuir model, the high-rank coals at depth of 4000 m still have higher adsorption capacity (12.29 cm3/g as predicted), while the low-rank coals only have adsorption capacity of 1.83 cm3/g. Due to thermal effect at high temperatures in deep environment, coal rank increases with increasing burial depth. The adsorption capacity of deep coal beds occurs transition at depth of 3000–3500 m due to three effects of temperature, pressure and coal rank, larger than which the adsorption capacity increases with increasing burial depth.

deep coal bed, adsorption effect, transition depth, Carboniferous-Permian coal beds, gas-bearing property, Jiyang depression

TE122.2

A

10.3969/j.issn.1672-7703.2017.05.004

国家自然科学基金项目“煤层气—煤型气叠合型气藏成藏机理与地质预测方法研究”(41272154)。

韩思杰（1991-），男，安徽宣城人，在读博士，现主要从事煤与油气地质及CO2—ECBM相关的研究工作。地址：江苏省徐州市中国矿业大学国家大学科技园煤层气实验室312室，邮政编码：221000。E-mail：hsj_cumt@126.com

2017-05-10；修改日期：2017-07-24