海州湾岩芯沉积物元素地球化学特征及其环境指示

杜吉净，毛龙江，2，贾耀锋，谭志海，李楠，孙梓曜

（1.南京信息工程大学海洋科学学院，江苏南京210044；2.江苏省海洋环境探测工程技术研究中心，江苏南京210044；3.北方民族大学管理学院，宁夏银川750021；4.西安工程大学环境与化学工程学院，陕西西安710048）

海州湾岩芯沉积物元素地球化学特征及其环境指示

杜吉净1，毛龙江1，2，贾耀锋3，谭志海4，李楠1，孙梓曜1

（1.南京信息工程大学海洋科学学院，江苏南京210044；2.江苏省海洋环境探测工程技术研究中心，江苏南京210044；3.北方民族大学管理学院，宁夏银川750021；4.西安工程大学环境与化学工程学院，陕西西安710048）

使用X射线和ICP-MS方法对海州湾潮滩HZ02岩芯沉积物的常量与微量元素进行分析，探讨沉积物元素含量和地球化学特征，揭示沉积物来源。结果表明：常量元素平均含量大小为Al>Fe>Ca>K>Na>Mg>Ti，从底层到表层元素含量变化相似；微量元素从底层到表层的含量变化亦比较相似，且以1958年为时间节点，之前元素含量变化大，之后元素含量稳定。HZ02岩芯沉积物元素的多变量分析表明海州湾潮滩沉积环境变化主要受陆源影响。海州湾沉积物主要来源为从临洪河输入、其次为废黄河和黄海输入。1958年以前，主要从临洪河输入，其次为废黄河物质，之后主要从临洪河输入，其次为黄海沉积物。50年代的导沭工程和1958年的石梁河水库建设，临洪河沉积物物质输入明显减少，特别是粗颗粒物质输入减少。HZ02岩芯沉积物的化学元素含量及其变化特征清楚地揭示了海州湾潮滩沉积环境及其对人类活动的响应。

海州湾；潮滩；沉积物；常量元素；微量元素

沉积物元素是研究沉积环境和沉积物来源的重要指标之一，其记录的环境变化信息可用来示踪沉积物来源和揭示环境演变（张存勇，2013；赵一阳等，1994；王颖，2002）。如利用沉积物中元素地球化学特征的元素丰度、元素比值和元素间相关性等来研究河流（杨守业等，1999，2003；Yang et al，2007；Jia et al，2014；熊应乾等，2003）、河口（陈亮等，2013；严杰等，2013）、海峡（马荣林等，2012）、边缘海（赵一阳等，1993；蓝先洪等，2002；金秉福等，2006；朱赖民等，2007）等区域沉积物的物源和沉积特征。

海州湾位于苏鲁交界，南起江苏省连云港市高公岛，北至山东省日照市岚山镇的佛手咀，是一个河流和海洋相互作用较为强烈的典型海湾（图1）。海州湾东临黄海，西连大陆，有众多小河汇入，南面靠近废黄河口（中国海湾志编纂委员会，1993）。海州湾沉积受到山东半岛和黄海沿岸流的影响，山东半岛沿岸流从北向南流向海州湾湾顶，黄海沿岸流从北黄海向南流，外海的沉积物垂直岸线向岸运移（张存勇，2013）。海州湾周边河流主要有临洪河、青口河和龙王河等，其中临洪河是流入海州湾的主要河流。在潮流的作用下，废黄河口附近泥沙向北输送。海州湾潮滩沉积物中地球化学元素分布特征与物质来源和沉积环境紧密联系，然而对海州湾沉积物地球化学的研究还比较缺乏，尤其是对岩芯中常微量元素特征及物源的研究显得更加有限。本文通过对海州湾潮滩岩芯中沉积物常量和微量元素测定分析，以期探讨海州湾近现代沉积环境演变过程及其变化原因。

图1 海州湾潮滩岩芯沉积物采样站点图

1 材料与方法

1.1 材料

2014年10月在海州湾潮滩潮间带中上部的采样点（34°48′64.31→N、119°13′12.67→E）（图1），利用长1.5 m、外径75 mm、内径70 mm的PVC管垂直钻取一根124 cm岩芯，编号为HZ02。在实验室对岩芯进行纵向解剖、拍照和岩性描述。然后对岩芯以2 cm间隔分样，将获得的62个样品混合均匀装入聚乙烯封口塑料袋中，在室温下自然风干。

1.2 实验分析与计算方法

每个样品使用玛瑙研钵研磨后过100目筛子，分装在小封口塑料袋，以备实验分析。常量元素测定方法采用XRF法，一共测量62个样品。首先每个样品取5 g左右在30Tf（37.8 MPa）的压强下保压2 min，压制成直径32 mm，厚度为2 mm薄片（何文鸣等，2011）。采用由荷兰帕纳科公司生产的Axios advanced（PW4400）X射线荧光光谱仪（XRF）测量Fe、Mg、K、Al、Ti、Ca和Na常量元素含量，仪器测量相对误差小于2%。采用单道型等离子发射光谱仪（ICP-MS）测定31个样品中Co、Sn、Sc、Rb、Ga、Hf、Be、Ta、U、W和Sr等微量元素含量，相对标准误差小于5%，具体实验分析过程见文献（李献华等，2002）。常量元素和微量元素测定分别在中国科学院地球环境研究所和南京大学地球科学与工程学院国家重点实验室完成。岩芯沉积样品粒度分析使用英国Malvern公司生产的Mastersizer2000激光粒度分析仪，测量范围为0.02~2 000 um，重复测量相对误差小于2%。HZ02岩芯沉积物粒度在南京信息工程大学海洋沉积学实验室完成。

HZ02孔岩芯比活度测试在中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室用高纯锗井型探测器（由美国EG&GOrtec公司生产）测试，测试误差小于10%。具体的实验分析方法参照文献（刘恩峰等，2009）。HZ02岩芯137Cs值介于0~4 Bq/kg，在深度为20、46和52 cm处出现3个的显著峰值，分别对应1986年、1974年和1963年。而且，HZ02岩芯三个年代时标与海州湾临洪河河口L01孔岩芯137Cs的年时标（刘志勇等，2010）具有很好的对应关系（图2），表明HZ02岩芯年时标的划定的准确性。研究表明，岩芯137Cs比活度与沉积速率呈正相关关系（王福等，2011）。从图2可以看出，临洪河口的L01岩芯沉积速率显著高于海州湾潮滩的HZ02岩芯沉积速率，同样，L01岩芯137Cs比活度含量明显比HZ02岩芯高。根据137Cs的年时标（1986年、1974年、1963年）分别对应着HZ02岩芯的垂直剖面3个峰的深度值，利用公式计算出沉积岩芯沉积速率，然后推算得到沉积年代（图2），其中Yij为第i和第j特征值之间的沉积速率，Hij是第i和第j特征峰之间的厚度，Ai和Aj分别为第i和第j特征峰对应的年时标（王爱军等，2006）。

图2 海州湾HZ02岩芯137Cs剖面及其与临洪河下游L01岩芯[16]比较

2 分析结果

2.1 沉积物常量元素地球化学特征

海州湾潮滩HZ02岩芯中常量元素Al、Fe、K和Mg含量的平均值分别为8.92%、5.30%、2.56%和2.09%，最大值和最小值分别为Al（8.27%，9.24%）、Fe（4.72%，5.67%）、K（2.39%，2.66%）和Mg（1.76%，2.37%）。Na元素含量介于2.08% ~2.63%之间，平均值为2.39%。Ca元素含量的平均值为3.15%，在2.76%~3.51%之间波动。Ti元素含量最少，平均值为0.45%，介于0.430%~0.46%之间。HZ02岩芯常量元素含量大小分别为：Al> Fe>Ca>K>Na>Mg>Ti。元素Mg、Al、K和Fe含量整体波动比较小，其变化趋势一致，岩芯上部0~62 cm元素含量呈逐渐减少趋势，并在18 cm处均出现最小值；62 cm至岩芯底部元素含量变化比较稳定。Na元素波动小且从底部向上呈减小趋势，在68 cm处出现最低值。Ti元素含量比较低且从底层到表层波动变化不大。Ca元素从底部到表层元素含量逐步增加，岩芯下部含量增加幅度比岩芯上部增加幅度大。

图3 HZ02岩芯沉积物粒度和常量元含量垂直剖面（直线为均值）

2.2 沉积物微量元素含量特征

HZ02岩芯沉积物微量元素Co、Sn、Sc、Rb、Ga、Hf、Be、Ta、U、W、Sr、Bi、Mo、Li、Nb、Ba、Zr、V、Th和Cs含量的垂直分布如图4所示。元素Ba、Rb、Zr和Sr元素平均含量较高，均在150 mg/kg以上，其中Ba元素平均含量最高为464.63 mg/kg。而Be、Mo、Sn、Hf、Ta、W、Bi、U元素平均含量小，其值均在5 mg/kg以下。这些微量元素含量随深度变化比较显著。元素Co、Sn、Sc、Rb、Ga、Hf、Be、Ta、U、W、Sr、Bi和Mo含量垂直变化趋势一致，在0~62 cm之间，微量元素含量均较小且波动变化不明显，从62 cm~ 105 cm，元素含量均相对上部较大且波动变化明显，在74 cm深度处均出现高峰值，105 cm至底部，除Mo外的其他元素均波动小。Zr和V元素含量的变化一致，0~62 cm含量低、变化小，62 cm至底层含量明显增加，Zr元素在98 cm深度处出现一个低值（131.62 mg/kg）。元素Li、Nb、Ba、Th和Cs含量从表层往底层变化趋势相一致，元素含量在0~62 cm变化稳定，62~124 cm之间呈波动下降的趋势。Zr和V元素与Li、Nb、Ba、Th和Cs含量呈相反的变化趋势。

图4 HZ02岩芯沉积物微量元素分布图（直线为均值）

2.3 多变量分析结果

2.3.1 粒度与元素相关分析

常量元素与微量元素之间相关性差（元素Ca和V除外），常量元素（Na、Ti、Si和Ca除外）与平均粒径有实相关，微量元素与粒度相关性差（表1）。元素Ca与微量元素Li、Nb、Th和Cs呈正相关，而与元素V呈负相关；元素V与K和Ca相关性较好。元素Ca与Mg呈正相关（0.531），与其他常量元素相关性差；元素Na与Mg在0.01水平上显著相关（0.530），但与其他常量元素相关性一般；元素Mg、Al、K和Fe之间有强相关性（置信度为99%），相关系数均在0.82以上，说明这4种常量元素的来源可能一致；Ti元素与Al、K和Fe元素显著相关，与Mg元素实相关，说明元素Ti可能与这些元素来源一致。

HZ02岩芯Co、Sn、Sc、Rb、Ga、Hf、Be、Ta、U、W、Sr和Bi微量元素之间呈高度相关（置信度为99%），相关系数均在0.75以上，元素Mo与其他元素显著相关，说明这些微量元素的来源较为一致；Zr、V、Li、Nb、Th和Cs元素之间呈高度相关，但是元素Zr和V与Li、Nb、Th和Cs负相关，说明这些微量元素的来源较为一致；Zr和V相关系数为0.888，在0.01水平上高度正相关，说明两种元素其来源相似；元素Ba与元素Li、Nb、Th和Cs元素存在较强的正相关，元素与元素Zr、V、Co、Ga和Sn存在负相关。

2.3.2 元素主成分析

先对常量与微量元素做KMO值和Bartlett检验，看是否适合做因子分析。在KMO值和Bartlett检验中，显著水平为0.00，KMO值为0.637，说明该数据可用于主成分分析。通过主成分分析，可分为三个主成分，第一主成分的特征值为12.796，总变量解释为47.391%；第二主成分的特征值为6.082，贡献了22.526%；第三主成分特征值为4.306，贡献了15.949%，这三个主成分的总累积解释方差为85.866%，大于85%，表明了这三个主成分可反映所有数据的大部分信息（表2）。然后根据载荷因子表，各个成分中，各元素占的大小和元素之间相关性来判断元素是属于哪个主成分。第一主成分包括元素Co、Sn、Sc、Rb、Ga、Hf、Be、Ta、U、W、Sr、Bi和Mo，第二主成分包括元素Ba、Zr、V、Li、Nb、Th和Cs，第三主成分包括所有的常量元素Ca、Ti、Na、Mg、Al、K和Fe。

3 讨论

3.1 沉积物元素与粒度的相关性

元素Al、K、Mg和Fe与平均粒径正相关，即其元素含量随着粒度变细而升高，这与其受控于粘土矿物（徐芳建等，2009）有直接的关系，说明元素受到“粒度控制”。而大多数元素与平均粒径、黏土、粉砂和砂的相关性差，说明这些元素不受“粒度控制”，可能受到其他因素的影响。常量元素Na、Ca和Ti来源可能比较复杂，水体环境和生物地球化学过程的复杂性也会影响其含量变化（杜德文等，2003；梁涛等，2008），有研究认为Ti元素属于亲碎屑元素，可能以陆源特征有关（梁涛等，2008），Ca元素“亲生物”，可能与生物介壳碎屑和钙质结核，或富含钙的黄河物质对其产生影响有关（赵一阳等，1993）。Na元素主要受控于石英、长石矿物质含量或者由于没有对原样品进行洗盐（梁涛等，2008；范恩梅等，2006）。因此元素Na、Ca和Ti这三种元素均表现为不受“粒度控制”的特征。

表2 HZ02孔岩芯沉积物中元素变量的载荷因子

微量元素含量不受“粒控效应”制约，可能受到母岩矿物种类和含量的控制（赵一阳等，1993；梁涛等，2008）。根据元素与粒度相关性（表1）、主成分分析（表2）和常微量元素随深度变化规律（图3、图4）可以把元素分为三类。第一类包括Co、Sn、Sc、Rb、Ga、Hf、Be、Ta、U、W、Sr、Bi和Mo元素；第二类包含Li、Nb、Ba、Th、Cs、Zr和V元素；第三类为Ca、Ti、Na、Mg、Al、K和Fe。第一类大多元素都表现为“亲陆性”，W、Mo、Be、Bi与酸性岩类有关，元素Hf和Ta比较稳定，以碎屑形式运输到海洋，这些元素之间的相关性高，主要指示来自酸性岩含量高的陆源。第二类元素Li和Nb是典型的亲石元素，Zr和V元素是指示粗颗粒的陆源标志，这主成分元素间相关性高，指示沉积物主要来源陆源粗颗粒输入。沉积物中元素Ca和Mg含量受到物源、沉积环境和生物活动控制（杨競红等，2006）。HZ02岩芯中Ca含量平均值（3.14%）分别与中国东部上地壳（鄢明才等，1997）（3.41%）中国浅海沉积物平均值（赵一阳等，1993）（3.79%）接近，元素Mg平均含量（2.09%）均高于中国东部上地壳（1.38%）中国浅海沉积物平均值（赵一阳等，1993）（1.11%）。Ca和Mg相关性较强，两者值偏高，这可能与陆源输入和海洋生物贡献均有关。元素Al、K、Mg和Fe既是构成黏土矿物的主要元素且易被细颗粒吸附（杜德文等，2003），又与以碎屑矿物存在的Ti元素有较强的相关性，这些元素可能来自陆源细颗粒。元素K（2.55%）和Na（2.39%）均高于中国浅海沉积物平均值（赵一阳等，1993）（1.93%和1.48%），与中国东部上地壳平均值（鄢明才等，1997）（2.46%和2.33%）一致，可能由元素K和Na受到物理风化作用强，造成HZ02岩芯中含量偏高。上述表明第三类元素主要来源于物理风化较强陆源区域的细颗粒沉积物和海洋生物碎屑。因此，3个主成分分析结果表明，海州湾沉积物主要来自于陆源，其比例至少占70%以上，其次为海洋源，低于30%。

3.2 沉积物来源分析

岩芯HZ02沉积物元素含量与粒度相关性和主成分分析结果表明海州湾潮滩沉积物主要受物源控制。岩芯HZ02沉积物中特征元素比值为Nb/Ta（7.80）、Th/U（6.11）和Zr/Hf（25.86），与中国大陆沉积物特征元素比值Nb/Ta（13.63）、Th/U（4.81）和Zr/Hf（31.71）相近，而与西太平洋褐色黏土（赵一阳等，1993）特征元素比值Nb/Ta（22.5）、Th/U（5.62）差别大。这表明海州湾潮滩沉积物元素丰度相对亲近大陆，其沉积物来源主要为陆源。这与上述的主成分分析结果一致。有研究结果表明，海州湾主要接受临洪河等河流和从北向南的沿岸流携带的陆源碎屑以及黄海和废黄河口随潮流运移来的泥沙（张存勇，2013；范恩梅等，2009）。HZ02岩芯位于临洪河口附近潮滩，主要受到临洪河物质输入的影响。临洪河是海州湾主要的入海河流，全长50 km，流域面积620 km2，年均径流量为57.8亿m3，而海州湾沿岸其他入海河流（青口河、龙王河、兴庄河）年均径流量总和仅约为临洪河年均径流量的1/5（连云港市环境保护局，2015）。因此，临洪河的来水来沙对海州湾海岸的影响最大。这从HZ02沉积物地球化学分析结果可以得到证明。1958年前后，岩芯沉积物的地球化学元素含量发生明显变化。1958年以后，临洪河入海泥沙明显减少，特别粗颗粒物质减少。Zr元素是陆源碎屑的粗颗粒物质，Zr元素在1958年后含量明显减低，指示了临洪河粗颗粒泥沙来源明显减少（图4）。这一事件与20世纪50年代人类活动密切相关。1950年之前，临洪河主要由源出青伊湖的蔷薇河下游汇入临洪河入海，1950年后调整为新沂市东北部丘陵，开辟新沭河流入沙河再经临洪河注入黄海，从而使沉积物物源发生改变。另外，1958年新沭河中游修建石梁河水库，拦截了大量入海粗颗粒泥沙，沉积物来源相对减少（张云峰等，2014）。

为了进一步验证废黄河和黄海等区域对海州湾沉积物来源的影响，可以利用元素富集系数K可以判别区域元素的接近程度。元素富集系数K分为K≤0.75（贫化）、K>1.25（富集）和0.75< K≤1.25（接近）三个等级（谢丽等，2015）。HZ02岩芯沉积物与渤海、黄海和黄河沉积物相比（图5），1958年之前沉积物元素平均含量与黄河沉积物（7种）更接近，而与渤海和黄海沉积物元素平均含量存在一定差异，表明了1958年前沉积物除从临洪河泥沙输入外，黄河带来沉积物也是其物质来源地，并且这些物质可能来自于废黄河物质。黄河夺淮入海，给苏北地区带来大量泥沙，1855年以后改道北上，连云港南部废黄河在后期海洋环境动力条件下不断向北输送，然后随着潮流向湾顶运输（高良，1982）。有研究表明连云港近岸海域，废黄河三角洲物质是重要的沉积物来源（张存勇等，2009）。1958年之后沉积物元素平均含量与黄海沉积物（5种）更接近，与黄河和渤海沉积物存在差异，表明1958年以后海州湾沉积物除从临洪河输入外，可能来源于黄海，黄海沉积物随潮流向海州湾输入。

图5 HZ02孔岩芯沉积物1954年前（a）后（b）与周围海域、河流沉积物元素富集系数

4 结论

（1）海州湾HZ02岩芯沉积物常量元素平均含量大小为Al>Fe>Ca>K>Na>Mg>Ti。元素Mg、Al、K和Fe含量整体波动比较小，其变化趋势一致；Na元素波动小且从底部向上呈减小趋势，Ca元素从底部到表层元素含量逐步增加，Ti元素含量比较低且从底层到表层来回小波动。海州湾HZ02岩芯沉积物微量元素变化比较相似，岩芯62 cm深度往上元素变化较小，在62 cm深度向下元素波动大。

（2）海州湾HZ02岩芯沉积物主要受到陆源的影响，陆源物质占70%以上，其中从临洪河输入泥沙是主要的沉积物来源，其次是废黄河和黄海物质。

（3）人类活动对海州湾沉积环境影响显著。1950年代的导沭工程和1958年的石梁河水库建设，临洪河沉积物物质输入明显减少，特别是粗颗粒物质的输入减少。1958年以前可能主要来源为从临洪河输入、其次是废黄河物质；1958年之后主要来源为从临洪河输入，其次是黄海沉积物输入。

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（本文编辑：袁泽轶）

Geochemical characteristics and source identification of elements in sediments from the core in the Haizhou Bay

DU Ji-jing1,MAO Long-jiang1,2,JIA Yao-feng3,TAN Zhi-hai4,LI Nan1,SUN Zi-yao1
（1.School of Marine Sciences,Nanjing University of Information Science&Technology,Nanjing 210044,China;2.Jiangsu ResearchCenter for Ocean Survey Technology,Nanjing 210044,China;3.School of Management,Northern Universityfor Nationalities,Yinchuan 750021, China;4.Environmental and Chemical Engineering College,Xi'an Polytechnic University,Xi'an 710048,China）

The major elements and trace elements of HZ02 core sediments in the Haizhou Bay were analyzed by using X-ray and ICP-MS to discuss the element content and chemical characteristics of sediment origins,and to analyze the origin of the sediments.The results show that,in descending order,the relative average concentrations of the major elements are as the order of Al>Fe>Ca>K>Na>Mg>Ti,and the change of the major elements has a similar regularity from the bottom to the top;the trace element concentrations also have the similar trend,which varies greatly before 1958,after that it tends to be stable.The study also shows that most elements of the sediments are associated with the sedimentary environment change and the effect of the terrestrial sources through the multivariable analyses.The sediments,inputting into the Haizhou Bay,are derived mainly from the Linhong River,as well as the abandoned Yellow River and Yellow Sea.Due to the Guide Shuhe project in the 1950's and the construction of Shilianghe reservoir in 1958,the sediment inputs,especially coarse sediment inputs become less.In conclusion,the components and variations of chemical elements of core HZ02 reveal the profound changes of sedimentary environment of the Haizhou Bay,and this change correlates with human activity directly.

Haizhou Bay;tidal flat;sediments;major elements;trace elements

P736.4

A

1001-6932（2017）04-0449-09

10.11840/j.issn.1001-6392.2017.04.012

2016-03-16；

2016-06-13

国家自然科学基金（41271228）；江苏省青蓝工程中青年学术带头人资助项目；江苏省大学生创新创业训练计划项目；江苏高校优势学科建设工程资助项目。

杜吉净（1990-），硕士研究生，主要从事海洋沉积环境等方面的研究。电子邮箱：djijing@163.com。

毛龙江，博士，教授。电子邮箱：mlj1214@163.com。