210Po在吸烟过程中的分布
2017-07-17於国兵顾先宝谭华艳闻德运王金龙
王 元 於国兵 顾先宝 谭华艳 闻德运 王金龙 陈 志 徐 榭
1(中国科学技术大学 合肥 230027)2(安徽省辐射环境监督站 合肥 230071)
210Po在吸烟过程中的分布
王 元1於国兵2顾先宝2谭华艳1闻德运2王金龙2陈 志1徐 榭1
1(中国科学技术大学 合肥 230027)2(安徽省辐射环境监督站 合肥 230071)
运用α能谱法分别测量了烟丝、烟灰、滤嘴中210Po的含量,研究了吸烟过程中210Po在香烟不同部分的分布情况。通过湿法消解方式分别消解了7种品牌香烟烟丝、烟灰以及滤嘴。测量结果表明,7种品牌香烟烟丝中210Po的比活度范围是(28.13±1.75)-(47.78±2.83) mBq·g-1,均值为36.60 mBq·g-1;7种品牌香烟每支烟丝中210Po的比活度范围是(14.39±0.90)-(27.91±1.65) mBq,均值为20.77 mBq。在吸烟过程中,平均13.24%的210Po会滞留在烟灰中,平均14.39%的210Po会滞留在滤嘴中,平均72.37%的210Po会转移到燃烧烟雾中。
α能谱法,210Po分布情况
210Po半衰期138.4 d,纯α放射性核素,α射线能量5.3MeV,为极毒性放射性核素[1-2]。210Po核素备受人们关注的原因之一是其可能对人体造成的放射性危害。联合国原子辐射效应科学委员会(United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation, UN-SCEAR)报告指出,天然放射性核素所致的内照射剂量约7%是核素210Po贡献的[3]。烟草植株通过根部吸收以及烟叶直接沉积的方式对210Po核素具有选择性富集,其中烟叶直接沉积是烟草富集该核素的主要方式[4-5]。烟草产地、制备工艺以及使用磷肥情况等是导致不同烟草中210Po的含量差异的主要原因[6]。有文献报道,只用300 ºC的温度处理生物样品,就会有超过90%的210Po由于挥发而损失掉[2]。烟草燃烧过程中,中心温度可以达到600-800 ºC,烟草中大部分的210Po会因为挥发转移到主流烟雾中,当烟雾进入人体的呼吸系统后,210Po会在支气管以及肺部沉积对人体造成持续的内照射[7-8]。210Po所致的内照射剂量被认为是引起肺癌的原因之一[9-10]。在吸烟过程中,210Po会分布在烟灰、滤嘴以及可吸入烟雾中。其中烟灰以及滤嘴中的210Po不会被人体摄入,可吸入烟雾中部分210Po会沉积在人体内。研究吸烟过程中,210Po在烟灰、滤嘴以及可吸入烟雾中的分布情况对估算吸烟人群摄入核素210Po的量具有重要的现实意义。
国内外很少有关于吸烟过程中210Po在香烟不同部分的分布情况的文献。本文基于吸烟过程中210Po总量恒定的这一原理,运用α能谱法分别测量烟丝、滤嘴以及烟灰中210Po的含量。滤嘴以及烟灰中210Po滞留量与烟丝中210Po含量的比值即可得到210Po在滤嘴以及烟灰中的分布情况,其余的210Po则转移到了燃烧烟雾中。
1 样品收集与实验方法
1.1 样品收集
根据从市场上购买的香烟价格高低将香烟分为低档、中档以及高档三种类型。选择7种受大众喜爱的香烟品牌,每种品牌的香烟购买完全相同的两包,一包用于测量烟丝以及空白滤嘴中210Po的含量,每种品牌每支香烟中烟丝的质量约0.55g。另一包香烟抽完之后,测量烟灰以及用后滤嘴中210Po的浓度。
1.2 实验仪器
钝化离子注入平面硅探测器(Passivated Implanted Planar Silicon, PIPS)使用美国堪培拉公司(Canberra) 8路PIPS-7200型α谱仪测量系统,探测效率13%-25%,能量分辨率优于18 keV。赛多利斯公司生产的感量为0.1mg的BT224S型电子天平,白塔金昌实验仪器厂生产的SY-2型沙浴锅,ZNCL-S-5D多点智能磁力搅拌器。
1.3 试剂
使用的试剂有浓硝酸(14mol·L-1)、浓盐酸(12mol·L-1)、盐酸(0.5 mol·L-1)、高氯酸、过氧化氢溶液(30%)、抗坏血酸、盐酸羟胺溶液(25%)、乙醇(≥95%)等。除特殊说明外所使用的试剂均为分析纯,水为去离子水。209Po标准源溶液,其量值可以追溯到美国国家标准与技术研究院(National Institute of Standards and Technology, NIST)。
1.4 实验及样品制备
本次需要测量的样品包括烟丝、烟灰、空白滤嘴以及用后的滤嘴。其中烟丝在烘箱中(80 ºC)放置24h,烘干后研磨均匀、用天平称取1g左右(约两支)的烟丝进行湿法消解。正常吸烟过程中,收集4支烟草所产生的烟灰进行湿法消解。每种品牌的香烟取4只空白滤嘴以及4支用后滤嘴进行湿法消解。采用两次消解的方式,提高了湿法消解效果,减小了用酸量。湿法消解程序及制源步骤如下:
1) 将样品放入烧杯中,先后加入0.2mL209Po标液、10mL浓硝酸并放置过夜。
2) 第二天将烧杯放在140 ºC的电热板上加热30min,冷却10min,待样品稍冷后加入3mL过氧化氢溶液并放在100 ºC的电热板上加热10min。
3) 待样品冷却30min后,过滤,保留滤液。将滤渣转移到原来装样品的烧杯中,加入10mL的浓硝酸静置3h。
4) 重复步骤2),待样品冷却30min后,过滤,合并两次得到的滤液。将装有滤液的烧杯放在110ºC的沙浴锅中蒸发至近干,加入1mL的高氯酸,在110 ºC的沙浴锅中蒸发至没有白烟冒出。
5) 加入2mL的浓盐酸,在110 ºC的沙浴锅中蒸发至近干,并重复一次。
6) 加入50mL 0.5 mol·L-1的盐酸、3滴盐酸羟胺溶液、2g抗坏血酸,轻轻振荡3min。
7) 将银片一面喷上红色油漆,另一面在砂纸上磨光,去离子水冲洗干净。光面朝上放在烧杯中的支架上,放入一个搅拌磁子并将烧杯放在磁力搅拌器上,温度控制在95 ºC自沉积2.5h。
8) 取出银片,用去离子水冲洗,无水乙醇中浸泡30 min,去离子水冲洗,银片放入培养皿中,自沉积表面朝下,贴上标签后,在120 ºC烘箱中干燥2 h,冷却后将银片放在α谱仪上测量48h。
1.5 样品中210Po的计算公式
样品中210Po的计算公式为:
式中:CPo-210表示样品中210Po的比活度,Bq·g-1;APo-209表示示踪剂209Po的添加量,Bq;NPo-210、NPo-209分别表示测量得到的210Po、209Po的峰面积;m表示样品的质量,g。
2 结果与讨论
2.1 烟丝中210Po的含量
如表1所示,其中品牌A、B为低档香烟;C、 D、E为中档香烟;F、G为高档香烟。表1给出了7种品牌香烟的焦油含量、烟碱量、CO量以及本实验测定的烟丝中210Po的含量。
结果表明,香烟烟丝中210Po的比活度范围是(28.13±1.75)-(47.78±2.83)mBq·g-1,均值为36.60mBq·g-1;根据记录的7种品牌每支香烟烟丝的质量(g),7种品牌香烟每支香烟中210Po的比活度范围是每支(14.39±0.90)-(27.91±1.65) mBq,均值为每支20.77mBq。值得关注的是:低档品牌香烟烟丝中210Po的含量要比中档品牌、高档品牌香烟烟丝中210Po的含量略低。这可能是由于低档香烟中含有较多的烟叶梗,而烟草梗部位的210Po含量相对较低[11]。
表1 烟丝中210Po的含量Table 1 Activity concentration of 210Po in cigarette tobacco.
2.2 烟灰中210Po的含量
吸烟过程中,烟草燃烧中心的温度可以达到600-800 ºC,大部分210Po会挥发进入主流烟气中,但由于部分烟丝燃烧不完全,会有部分210Po滞留在烟灰中。为评估滞留在烟灰中210Po的份额,正常抽烟收集烟灰并通过湿法消解方式测量了7种品牌香烟烟灰中210Po的含量。结果如表2所示,给出了7种品牌香烟烟灰中210Po的含量、每支香烟烟灰210Po含量与每支香烟烟丝中210Po含量的比值。滞留在烟灰中210Po比例是9.80%-15.90%,均值为13.24%。
表2 烟灰中210Po的含量Table 2 Activity concentration of 210Po in cigarette ash.
2.3 滤嘴中210Po的滞留量
现在卷烟技术中滤嘴的使用可以有效截留主流烟气中的焦油、烟碱及其他多种有害成分[12]。为了评估滤嘴对放射性核素的截留效率,通过湿法消解程序测量了7种品牌香烟的空白滤嘴以及用后滤嘴中的210Po含量,两者的差值即为滤嘴中210Po的滞留量。结果如表3所示,给出了空白滤嘴、用后滤嘴中210Po的含量。滤嘴滞留量的范围是每支2.17-3.43mBq。每支滤嘴中210Po的滞留量与每支烟丝中210Po的含量的比值即为210Po滞留在滤嘴中的比例,范围为10.50%-21.74%,均值为14.39%。
表3 滤嘴中210Po的含量Table 3 Activity concentration of 210Po in cigarette filter.
2.4 燃烧烟雾中210Po的份额
直接测量燃烧烟雾中210Po的含量很困难。可基于210Po总量恒定这一原理,间接测量燃烧烟雾中210Po的含量。每支香烟烟丝中210Po的含量减去烟灰以及滞留在滤嘴中的份额,即为燃烧烟雾中210Po的含量。结果如表4所示,转移到燃烧烟雾中210Po的份额范围是65.62%-76.46%,平均72.37%的210Po会转移到燃烧烟雾中。
表4 燃烧烟雾中210Po的含量Table 4 Activity concentration of 210Po in smoke.
3 结语
通过湿法消解方式测量了7种品牌香烟烟丝、烟灰、滤嘴210Po的含量。7种香烟品牌烟丝中Po含量的范围为每支14.4-27.9mBq。通过测量对比7种品牌香烟烟丝的210Po含量,结果表明,低档品牌香烟烟丝中210Po的含量要比中、高档品牌香烟烟丝中210Po的含量略低。7种香烟品牌烟灰中210Po的含量范围为每支1.41-3.89mBq,7种香烟品牌滤嘴中210Po滞留量的范围为每支2.17-4.42mBq。
基于210Po总量恒定这一原理,可得到吸烟过程中210Po的分布情况。结果表明,在吸烟过程中,烟丝中高达72.37%的210Po将转移到燃烧烟雾中。本文为精确估算吸烟者由于摄入210Po所致的有效剂量提供了可靠的数据。
1 祝小惠, 於国兵, 闻德运, 等. 微波消解法快速测定气溶胶中210Po[J]. 核电子学与探测技术, 2016, 36(2): 201-204. DOI: 10.3969/j.issn.0258-0934.2016.02.020. ZHU Xiaohui, YU Guobing, WEN Deyun, et al. A fast determination method of polonium-210 in atmospheric aerosol with microwave digestion[J]. Nuclear Electronics & Detection Technology, 2016, 36(2): 201-204. DOI: 10.3969/j.issn.0258-0934.2016.02.020.
2 Matthews K M, Kim C K, Martin P. Determination of210Po in environmental materials: a review of analytical methodology[J]. Applied Radiation & Isotopes Including Data Instrumentation & Methods for Use in Agriculture Industry & Medicine, 2007, 65(3): 267-279.
3 Charles M. UNSCEAR report 2000: sources and effects of ionizing radiation[J]. Journal of Radiological Protection, 2001, 21(1): 83-86.
4 Karunakara N, Avadhani D N, Mahesh H M, et al. Distribution and enrichment of210Po in the environment of Kaiga in South India[J]. Journal of Environmental Radioactivity, 2000, 51(3): 349-362.
5 Tso T C, Harley N, Alexander L T. Source of lead-210 and polonium-210 in tobacco[J]. Science, 1966, 153(3738): 880-882. DOI: 10.1126/science.153.3738.880.
6 Martell E A. Tobacco radioactivity and cancer in smokers[J]. American Scientist, 1975, 63(63): 404-412.
7 Skwarzec B, Ulatowski J, Struminska D I, et al. Inhalation of210Po and210Pb from cigarette smoking in Poland[J]. Journal of Environmental Radioactivity, 2001, 57(3): 221-230.
8 Khater A E. Polonium-210 budget in cigarettes[J]. Journal of Environmental Radioactivity, 2004, 71(1): 33-41.
9 Jr R E, Hunt V R. Polonium-210: a volatile radioelement in cigarettes[J]. Science, 1969, 143(3603): 247-249.
10 Prueitt R L, Goodman J E, Valberg P A. Radionuclides in cigarettes may lead to carcinogenesis via p16INK4a inactivation[J]. Journal of Environmental Radioactivity, 2009, 100(2): 157-161.
11 王欣, 陈兴安, 潘颖东. 香烟中钋-210含量及其对人体肺组织所致剂量的研究[J]. 中国辐射卫生, 2000, 9(3): 129-133. WANG Xin, CHEN Xing’an, PAN Yingdong.210Po in cigarette and the radiation dose inhaled by smoker[J]. Chinese Journal of Radiological Health, 2000, 9(3): 129-133.
12 李艳平, 文建辉, 彭斌, 等. 不同结构滤嘴的烟碱截留效率和空间分布模式[J]. 烟草科技, 2013, 307(2): 57-61. LI Yanping, WEN Jianhui, PENG Bin, et al. Filtration efficiencies and spatial distribution patterns of nicotine in filters of different structure[J]. Tobacco Science & Technology, 2013, 307(2): 57-61.
Distribution of210Po during smoking
WANG Yuan1YU Guobing2GU Xianbao2TAN Huayan1WEN Deyun2WANG Jinlong2CHEN Zhi1XU Xie1
1(University of Science and Technology of China, Hefei 230027, China) 2(Anhui Radiation Environment Supervision Station, Hefei 230071, China)
Background: Due to direct deposition on leaves or root uptake, the tobacco leaves may contain210Po in significant concentration. There have been many surveys on the210Po activity concentration in cigarettes, yet few researches on the distribution of210Po during smoking. Purpose: The study aims to research the distribution of210Po during smoking. Methods:209Po was used for chemical recovery calculation and210Po was measured by α spectrometry using a passivated implanted planar silicon (PIPS) detector after chemical leaching and spontaneous on silver disk. The210Po of fresh tobacco, filter, post-smoking filter and cigarette ash were measured. The210Po activity concentration in smoke was determined on the basis of above data. Results: The210Po activity concentration of the 7 types of cigarettes ranged from (28.13±1.75) mBq·g-1to (47.78±2.83) mBq·g-1, and the average is 36.60 mBq·g-1. On average, about 13.24% of total210Po was retained in the cigarette ash, about 14.39% of total210Po was retained in the filter. Conclusion: About 72.37% of210Po was transferred in the cigarette smoke, which may be deposited in the lung tissues.
α spectrometry, Distribution of210Po
WANG Yuan, male, born in 1992, graduated from University of South China in 2015, master student, mainly engaged in the research of
CHEN Zhi, E-mail: zchen@ustc.edu.cn
date: 2017-03-01, accepted date: 2017-03-21
TL99,O657.4
10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.070301
安徽省省级环保科研课题(No.2016-05)、国家自然科学基金(No.11575178)资助
王元,男,1992年出生,2015年毕业于南华大学,现为硕士研究生,主要从事核探测与辐射防护研究
陈志,E-mail: zchen@ustc.edu.cn
2017-03-01,
2017-03-21
Supported by Provincial Environmental Protection Scientific Research Project of Anhui Province (No.2016-05), National Natural Science Foundation of
China (No.11575178)
nuclear detection and radiation protection