核电站氚的排放量及浓度限值比较分析

乔亚华，王 亮，叶远虑，刘福东

(环境保护部核与辐射安全中心，北京100082)



核电站氚的排放量及浓度限值比较分析

乔亚华，王 亮，叶远虑，刘福东

(环境保护部核与辐射安全中心，北京100082)

氚是核电站运行过程中向环境中排放较大的放射性核素之一，控制核设施中氚的产生和排放量越来越引起人们的重视。本文通过分析核电站产生氚的主要途径，结合国际上的运行经验参数，对比分析了不同国家、不同堆型核电站氚的排放量和浓度限值。分析结果表明：三十年间，全球核电站流出物中气态氚的排放量显著高于液态氚，重水堆是各堆型核电站中氚排放的主要贡献者，也是氚排放所致公众剂量的主要来源。为了更加有效的控制氚的排放，法国等国家核安全监管机构根据电站的装机容量、排放工艺、堆型等制定了各自国家核电站氚的年排放总量限值；加拿大等国的监管机构根据剂量限值制定了导出排放限值，该值的优点是便于审查核电站正常运行时氚的排放量；其它核电国家则是以剂量限值的形式提出了氚的排放限值。

核电站；氚；排放量；限值

氚是氢元素的一种短寿命同位素，也是一种广泛存在于自然界的重要放射性核素，其半衰期为12.33年。氚衰变产生稳定同位素3He,发出的β射线平均能量为5.7keV，最大能量为18.6keV，在空气中的最大射程约5mm，组织中的射程为0.6μm，因而氚不会对人员产生外照射(深部剂量和皮肤剂量), 其危害主要是进入人体后产生的内照射。

氚在核电站的产生量很大，是核电站向环境中排放较大的放射性核素之一，也是核设施放射性核素剂量评价的主要放射性核素，目前尚无减少其释放的消减技术。氚是氢的同位素，具有与氢相似的化学和物理特性，在环境中可以与氢快速交换，随氢的循环在不同环境介质中迁移转化。因此，在核设施环境影响评价中，氚作为单独的核素进行评价。

环境中的氚以氚气(HT)、氚化水(HTO)和有机结合氚(OBT)三种化学形态存在，在生物圈中循环的主要有HTO和OBT两种形式。OBT在任何生态系统中持续的时间要比HTO长，而且两者的剂量移转因子也差别较大，OBT是HTO的2倍多，OBT被认为是对人体造成辐射剂量的重要来源。

随着核能的发展，核电站运行过程中产生的氚向环境中的排放量越来越引起人们的重视。IAEA及各国核电法规对核电站的氚年排放量均有严格的规定[1]，氚年排放量的限值也成为一个核电厂址可建机组数量的主要制约因素之一。

本文分析比较了1970-2002年间不同堆型核电站流出物中氚的归一化排放量和不同堆型核电站氚排放所致公众剂量，并对主要核电大国的氚排放限值(年总排放限值和导出排放限值)的制定原则进行了分析。

1 氚的排放量及所致公众剂量

1.1 不同堆型核电站氚排放量对比分析

在核电站中，氚的产生途径主要有两个[2]。其一是燃料元件中三元裂变产生的氚一部分会通过包壳渗透到一回路中，其二是一回路冷却剂中微量元素,如D、6Li和10B等核素会被中子活化，反应产生氚。主要反应如下：

235U+n→3H+X+Y

10B+n→3H+24He

6Li+n→3H+4He

6Li+n→3H+4He+n

2H+n→3H+γ

在正常运行期间，主回路中的氚会通过核岛的各类设备泄漏到各厂房和二回路中，然后通过三废处理系统和厂房通风系统等途径进入环境中。

1970年到2002年期间，全球核电站流出物中氚的归一化排放量见图1，可以看出，液态氚的排放量在30年间基本维持不变，气态氚的排放量显著高于液态氚，只有在20世纪90年代中期有所降低。这主要是由于期间重水堆氚的排放量减少(见表1)。不同时期液态氚的排放量也存在着较大差异，这种差异来源于电站的设计、重水管理的实践以及异常排放事件的频度和性质。

图1 全球核电站流出物中氚的归一化排放量[3-6]Fig.1 Normalised tritium releases from NPPs

时间压水堆(PWR)沸水堆(BWR)重水堆(HWR)轻水石墨堆(LWGR)快堆(FBR)气态液态气态液态气态液态气态液态气态液态1970-19745.4111.83.96801802611962.91975-19797.8383.41.45403502611962.91980-19845.9273.42.16702902611962.91985-19892.7252.10.786903802611440.41990-19942.3220.940.946504902611491.81995-19972.4190.860.873303402611491.71998-20022.1201.61.88748172611491.7

由表1所示不同堆型核电站在此期间的归一化排放量可见，重水堆氚的排放量是核电站氚排放的主要贡献者；快堆的数量虽然较少，但其氚排放的贡献仅次于重水堆；压水堆的数量位于其他堆型之首，但其氚的排放并不大。这主要是由于不同堆型采用的冷却剂和慢化剂不同，见表2。重水堆由于采用重水作为冷却剂和慢化剂，运行过程中由氘被裂变中子活化产生的氚(如式(5))较多，冷却剂和慢化剂中氚的产生率约88×1012Bq/GW·a，快堆氚的排放量较大的主要原因是快堆中235U的丰度较高，其三裂变反应会产生大量的氚，年产氚量比相同装机容量的压水堆高大约2个量级。

表2 不同堆型核电站冷却剂、慢化剂及产氚主要途径[7]

在表1中的5种堆型中，只有压水堆核电站液态氚的排放量大于气态氚的，沸水堆的气、液态氚的排放水平总体上一样，其他三种堆型基本都是液态氚的排放量为主，这是由各堆的三废处理系统设计工艺所造成的。

1.2 不同堆型核电站氚排放所致公众剂量对比分析

在正常运行情况下，氚对公众产生的辐射危害主要是内照射。在氚的辐射环境影响评价中，早期只考虑以氚化水(HTO)形态的气态途径排放，对有机结合氚(OBT)以及液态途径排放的氚较少考虑[8]。随着人们对氚的认识，逐步提出了以下气态和液态形式排放氚分别在环境中的迁移转化模型及公众辐射剂量评价方法，并在模型中考虑了OBT对剂量的贡献，IAEA在2010年形成了TRS472号报告[9]，给出了氚(包括HTO和OBT)在环境中传输和转化模型。1.2.1 核电站排放氚在环境中的迁移转化模型

1) 气态氚的迁移转化模型

土壤中HTO迁移模型为：

Csw=CRs-aCair/Ha

(1)

式中：Csw——HTO进入土壤的浓度；

Cair——空气中HTO的浓度,Bq·m-3；

CRs-a——经验常数(HTO从土壤到空气水分的比例)；

Ha——空气绝对湿度。

植物中HTO的转化模型为：

(2)

WCP——植物含水率(Lkg-1鲜重)；

RH——相对湿度；

γ=0.909是HTO相对于H2O的蒸汽压。

植物中OBT的转化模型为：

(3)

Rp——分类因子(OBT在燃烧时氚原子对氢原子的同位素甄别效应)；

WEQp——水当量因子(每kg干重物燃烧后产生的水量)。

动物体内HTO转化模型为：

(4)

(5)

2) 液态氚的迁移转化模型

液态氚在水生生物中的转移模型为：

(6)

(7)

Cw(BqL-1)——水层HTO浓度(假设已通过测量和模型获得)；

WCf——水生生物的含水量(Lkg-1鲜重)；

WEQf——鱼的水当量因子；

Rf——区分因子。

1.2.2 氚所致公众辐射剂量

1) 吸入途径

对于吸入途径，主要考虑气态流出物中HTO，公众因吸入氚所致剂量的计算模型如下：

(8)

式中： Din——计算点处公众个人吸入含氚空气所致有效剂量，Sv/a；

Ca——计算点处地面1m空气中HTO的浓度，Bq/m3；

Br——人的呼吸率，m3/h；

DFin——吸入HTO对人体的有效剂量转化因子，Sv/Bq；

8 760——h/a的换算系数。

2) 食入和饮水途径

(9)

式中： Ddi——计算点处公众个人食入含氚动植物产品造成的有效剂量，Sv/a；

3) 皮肤吸收途径

(10)

式中: Bw——人体浸没于水中对水的吸收率，该值取0.024%L/h；

Cw——水中HTO的浓度，Bq/L;

tw——公众在水中年活动时间，h/a。

图2所示为1970—2002年期间全球核电站气、液态流出物中氚所致累积有效剂量[5,10]，图中显示在1980年前氚所致累积有效剂量较低，与图1所示的归一化排放量趋势不同，这是由于早期的计算模型不准确所引起的误差。从上世纪90年代开始，氚所致公众剂量并未因核电机组的增长而增长，反而有所下降，这归功于后期运行的核电站的设计改进，使的氚平均排放水平低于同类型早期运行的核电站。为了进一步说明该问题，表3中列出了1990-2002年间不同堆型核电站氚的总释放量及所致年均累积剂量[11]。压水堆核电站气态氚所致年均累积剂量从4.31人·Sv/a降为0.82人·Sv/a，液态氚所致年均累积剂量从15.4人·Sv/a降为2.4人·Sv/a；重水堆核电站气态氚所致年均累积剂量从146人·Sv/a降为23人·Sv/a，液态氚所致年均累积剂量从23.8人·Sv/a降为6.7人·Sv/a。

图2 全球核电站流出物中氚所致累积有效剂量Fig.2 Cumulative effective doses of tritium from NPPs

时间PWRBWRHWRLWGRFBR气态液态气态液态气态液态气态液态气态液态1990-1997总释放量/PBq1.7922.570.320.3884.940.4——0.020.0014累积剂量/(人·Sv/a)4.3115.40.400.1214623.8——0.0410.000851998-2002总释放量/PBq0.393.70.110.1211100.20.00620.020.00068累积剂量(man·Sv/a)0.822.40.220.078236.70.430.040.0410.00044

2 不同国家氚的排放限值

2.1 年总排放量限值

核电站在正常运行条件下，对公众产生的附加剂量需保持在国际认同的剂量限值和国家规定的约束值以下，并保持在合理可达尽量低的水平。因此，从环境辐射防护的审管原则和限制受纳水体中氚浓度的辐射防护基准的角度考虑出发，各国监管机构均对放射性流出物的排放量进行了限制，氚排放量的限值是一个核电站厂址可建机组数量的主要决定因素。各核电大国在综合装机容量和实际排放控制技术等因素的情况下制定了不同的年总排放量限值，见表4。由表可见，各个国家制定年排放总量限值的原则并不相同。

表4 各国核电站流出物中氚(HTO)的年总排放量限值

法国核安全管理局 (ASN)为了减少氚的排放，要求核电站必须采用最佳可行技术(Best Available Techniques，BAT) 的排放工艺，根据电站的装机容量及排放工艺制定排放限值,相同装机容量的电站燃耗不同限值也不同，高燃耗的电站氚排放限值相对较高。

英国则是根据堆型来制定排放限值，其14台先进气冷堆(AGR)机组的排放限值都是 20 TBq/a，2台石墨气冷堆(HGR)机组的排放限值是18TBq/a，1台压水堆机组的排放限值是8 TBq/a。

德国主要依据公众允许受到0.3mSv/a 的有效剂量限值辐射制定内陆核电站放射性液态流出物排放标准，实行欧盟委员会提出的最佳环境实践(Best Environmental Practice，BEP) 和BAT，对核电站放射性液态流出物的排放浓度和总量进行了优化控制,装机容量大核电站的氚排放限值也较大，最大不能超过70TBq/a。

我国《核动力厂环境辐射防护规定》中规定，核动力厂必须按每堆实际放射性流出物年排放总量的控制，对于3000MW 热功率的反应堆其控制值如表3中所示，对于热功率大于或小于3000MW 的反应堆，应根据其功率适当调整， 对于多堆厂址，除单个机组应满足表3中规定外，所有机组的年总排放量应控制在每堆排放量的4倍以内。

其他国家放射性核素的气、液态释放控制主要是通过关键组人群的剂量约束来实现。例如美国NRC规定：对非限制区内任何个人造成的全身剂量不能超过0.03mSv/a 或任何器官剂量不能超过0.1mSv/a[17]。

2.2 导出排放限值

导出排放限值(derived release limit, DRL)是一些国家的监管机构为了便于审查核设施正常运行时放射性流出物排放量，而根据剂量限值导出的一个次级限值。这个次级限值通常是根据国际放射防护委员会(ICRP)第60号出版物[18]的公众剂量要求准则，考虑厂址特征、人口分布和生活习性等的差异性，采用从源到人(关键人群组的代表性成员)的环境隔室迁移模式, 并根据公众成员的剂量限值, 计算而得导出排放限值，表5是一些国家批准的核电站流出物中HTO的DRL值。

表5 不同国家核电站流出物中氚(HTO)的DRL

由表5可见，除阿根廷Embalse核电站外，其他电站均是液态流出物的DRL值大于气态流出物的值。阿根廷审管当局导出浓度限值的剂量基准是关键居民组个人年有效剂量不得超过0.3mSv/a的同时，1000MW电功率核电机组所致的基体剂量负担不超过15人·Sv/a。加拿大CNSC对其所有核电站导出浓度限值的剂量基准均是公众个人剂量限值不超过1mSv/a。印度和西班牙的剂量基准值都是0.25mSv/a。

3 结论及建议

如何确定核电厂放射性液态流出物的浓度限值，是核电站许可证申请者和核与辐射安全审管人员普遍关注的一个重要问题。由于氚的特殊性，各国核安全相关法规标准均对核电站的氚排放量及排放限值有严格的规定。总体而言，核电站流出物中气态氚的排放量显著高于液态氚，重水堆氚的排放量是核电站氚排放的主要贡献者，从20世纪90年代开始，由于核电站总体设计的改进，氚所致公众剂量低于早期运行的同类型核电站。为了进一步减少氚对公众的危害，法国等国根据电站的装机容量、排放工艺、堆型等制定了年排放总量限值；加拿大等国的监管机构为了便于审查核设施正常运行时放射性流出物排放量，根据剂量限值制定了导出排放限值；其它国家则是以剂量限值的形式提出了氚的排放限值。

我国在《核动力厂环境辐射防护规定》(GB 6249—2011)[16]中，明确规定了核电站液态流出物中氚排放的控制值。对于滨海核电站，3000 MW热功率的反应堆，轻水堆为7.5×1013Bq/a，重水堆为3.5×1014Bq/a；对于内陆厂址，还要保证排放口下游1 km处受纳水体中氚浓度不超过100Bq/L。自从该规定发布以来，核电站液态流出物的排放限值，特别是内陆核电站受纳水体中氚浓度限值的要求引起了各界利益相关人士的关注。作为核与辐射安全监管部门应高度重视此事，明确该氚浓度排放限值的导出原则、适用范围及实施控制方案，提高我国核电站氚排放的监管能力，确保公众的安全和健康。

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Analysis of Tritium Releases and Concentration Limitation from NPPs

QIAO Ya-hua, WANG Liang, YE Yuan-lv, LIU Fu-dong

(Nuclear and Radiation Safety Center, Ministryof Environmental Protection of the
People’s Republic of China, Beijing 100082, China)

Tritium is the large amount of radionuclide released from nuclear power plant under normal operation. It has attracted more and more attentions to control tritium emissions. Based on the international operation practice, the release and concentration limitation of tritium from different countries and different types NPPs were analyzed. The results indicate gas tritium emissions significantly higher liquid tritium from NPPs effluence, Heavy Water Reactor(HWR) is a major contributor to tritium emissions, also be the main source of public dose from tritium. In order to control tritium more effectively, based on installed capacity, discharge technical, reactor type, the government's nuclear safety regulation，such as France， established tritium annual concentration limitation, and the safety regulation of Canada and other countries made the derived release limit, which facilitates censorship the tritium emissions, other country proposed release limit in dose limit form.

Nuclear power plant; Tritium; Releases; Concentration limitation

2017-05-11

科技部重大专项CAP1400安全评审技术及独立验证试验(2013ZX06002001)

乔亚华，女，内蒙古呼和浩特人，高级工程师，博士，现从事核与辐射安全方面研究

TL71

A

0258-0918(2017)03-0434-08