太湖流域沉积物营养盐和重金属污染特征研究

于佳佳,尹洪斌,高永年,唐婉莹(.南京理工大学,江苏 南京 0094；中国科学院南京地理与湖泊研究所,湖泊与环境国家重点实验室,江苏 南京 0008)

太湖流域沉积物营养盐和重金属污染特征研究

于佳佳1,尹洪斌2*,高永年2,唐婉莹1(1.南京理工大学,江苏 南京 210094；2中国科学院南京地理与湖泊研究所,湖泊与环境国家重点实验室,江苏 南京 210008)

以太湖流域不同分区水体表层沉积物为研究对象,通过对流域表层沉积物103个点位的氮、磷(TN、TP)和8种重金属(Hg、As、Cu、Zn、Pb、Cd、Ni、Cr)的分析,对氮、磷和重金属空间分布特征和生态风险进行评价.结果表明,表层沉积物TN含量呈现：Ⅱ11区(湖西丘陵区)＞Ⅱ21区(无锡虞农田区)＞Ⅱ12区(浙西山区)＞Ⅱ23区(沪苏嘉农田区)＞Ⅱ22区(太湖湿地区),其值介于550～3453mg/kg之间.TP含量分布为Ⅱ23区＞Ⅱ21区＞Ⅱ22区＞Ⅱ11区＞Ⅱ12区,其值介于320～2481mg/kg之间.太湖流域水体表层沉积物重金属的含量分布特征为Ⅱ23区、Ⅱ21区较高,Ⅱ12区、Ⅱ11区、Ⅱ22区较低.综合污染指数评价(FF)对营养盐评价结果表明,太湖流域水体表层沉积物氮磷污染情况严重,整个太湖流域水体表层沉积物营养盐污染等级呈现：Ⅱ12区＞整体＞Ⅱ21区＞Ⅱ11区＞Ⅱ23区＞Ⅱ22区的分布.重金属综合潜在生态风险指数(RI)表明,太湖流域水体表层沉积物重金属污染呈现Ⅱ21区最高,其次是Ⅱ23区、Ⅱ12区、Ⅱ22区,最低为Ⅱ11区.进一步运用地积累指数法(Igeo)表明,太湖流域表层沉积物重金属As、Cu、Zn、Pb、Ni、Cr污染状况较轻,而潜在生态危害指数法(Er)表明Hg、Cd的风险等级高,是造成太湖流域水体表层沉积物生态风险的主要因素.

太湖流域；表层沉积物；氮；磷；重金属；风险评价

外源污染物排入水体后,经过一系列复杂的物理、化学以及物化复合过程最终会蓄积于沉积物中.沉积物因此也被称为污染物的“源和汇”.

源-汇关系的转变主要取决于外界环境的改变,如再悬浮过程、溶解氧以及有机质的矿化过程等均可以影响到沉积物-水界面污染物的生物地球化学过程.虽然沉积物中污染物的生物有效态是决定污染物毒性的最重要形态,而与污染物总量关系较弱,但是国际上开展的大量研究表明,沉积物污染物的总量超过某一阈值时会对水体生物产生危害.因此,污染物总量或其加权值仍可以作为评价沉积物质量和污染程度的一个重要指标[1].氮、磷等是水生生物生长的必要营养元素,影响着水体中浮游植物和藻类的生长.磷和氮浓度升高会导致蓝藻暴发,甚至形成“水华”.沉积物是湖泊营养盐的重要蓄积库.当入湖营养盐负荷量减少,湖泊沉积物中的营养盐会释放到湖水中,湖泊仍然可能发生富营养化.太湖流域营养盐等污染物主要通过城镇降雨径流、农田径流、农村居民、水产、畜禽养殖等途径进入.概括为城镇降雨径流、农业生产(种植业和养殖业)、农村居民生活3个途径,这3个途径成为太湖流域湖泊富营养化、湖泊水质不断恶化的直接原因.

目前,对于沉积物营养盐和重金属的污染状况评价方法较多.对于沉积物营养盐,主要采用有机指数法、有机氮评价方法、有机碳评价方法、综合污染指数评价方法等,如利用有机指数和有机氮评价太湖西岸湖滨带沉积物的环境质量,发现总体上属于尚清洁范畴,远岸端沉积物有机指数及有机氮含量较高,存在转为有机污染的风险[2].对于沉积物重金属的评价主要有地积累指数法与生态风险指数法,例如：利用潜在生态危害指数法研究太湖湿地生境水生态亚区表层沉积物中金属的污染情况,发现四种元素中 Cd为太湖表层沉积物中最主要的污染元素,且具有较强的生态危害,4种重金属潜在生态危害由大到小排序为： Cd＞Pb＞Cu＞Zn[3].

近几年来,对太湖流域的研究有很多[4],研究内容种类多,研究对象区域化.已做研究主要关注太湖流域的局部区域或者不同位点污染物质,而没有把研究区域拓展到整个太湖流域.实际上太湖流域由于各个区域自然社会经济的发展不平衡,也导致了人类活动对各个区域的影响具有显著差异.了解各个区域沉积物中污染物的分布特征和生态风险,对于整个太湖流域的水环境管理具有重要的作用.与前期研究不同,本文主要通过对太湖流域的河流和湖泊沉积物进行大范围、多位点采样,通过对沉积物中营养盐和重金属的同步分析,来阐明这些污染物在太湖流域中的大范围空间中的分布特征,并借助综合污染指数、地积累指数法以及潜在生态风险指数法对沉积物中污染物生态风险进行评价.研究结果可更好地对太湖流域水体污染状况进行分区域、重点突出地进行管理.

1 材料与方法

1.1 样品采集与处理

图1 太湖流域采样点位分布Fig.1 Location of sampling sites in Taihu Lake Basin

依据太湖流域土地利用特点和自然地貌等特点,将整个太湖流域分为5个二级分区：即湖西丘陵森林农田交错河源生境水生态亚区(Ⅱ11)、浙西山区森林河源生境水生态亚区(Ⅱ12)、武锡虞农田河网生境水生态亚区(Ⅱ21)、太湖湿地生境水生态亚区(Ⅱ22)和沪苏嘉农田河网生境水生态亚区(Ⅱ23)(图1).分区表述均采用标号表示.Ⅱ11区的土地利用类型以林业和农业为主,Ⅱ12区以林业和农业为主,Ⅱ21区以建筑用地、灌溉农业用地为主,Ⅱ23区以建筑用地和灌溉用地为主;人口密度和城市发展状况为Ⅱ23＞Ⅱ21＞Ⅱ12＞Ⅱ11[5],从人口数量,工农业发展情况来看,Ⅱ23区、Ⅱ21区较高,Ⅱ11区、Ⅱ12区、Ⅱ22区较低.本次采样共计103个点位,分别分布在上述的不同区域中.

借助GPS全球卫星定位系统,用彼得森采泥器采取一定质量(5kg)的底泥样品,将混合后的部分样品放入聚乙烯自封袋中冷冻保存送回实验室,记录下水体名称、位置、采样编号以及时间.沉积物样品用 FD-1A-50型冷冻干燥机冷冻干燥,研磨过200目筛后保存待测.

1.2 样品预处理与分析

1.2.1 营养盐分析步骤 沉积物中的总氮(TN)、总磷(TP)含量以过硫酸钾联合消解法测定.称取小于0.02g泥样,加入25mL去离子水、25mL氧化剂(20g过硫酸钾、3g氢氧化钠溶于1L去离子水中)放入121℃的YXQ-LS-50G灭菌锅中消解30min.取3mL消解所得溶液加入0.3mL钼-锑显色剂,用紫外可见分光光度计在700nm处测定总磷、在210nm处测定总氮[6].

1.2.2 重金属分析步骤 称取 0.1g土样,加入2mLHF、1mLH2O2、1mLHNO3的混合液,放入Mars6的微波消解炉中消解4h,取冷却后得到的澄清溶液1mL稀释到10mL.重金属(As、Cu、Zn、Pb、Cd、Ni、Cr)的含量使用安捷伦7700X型电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定,Hg的含量使用 Hydra-c型全自动测汞仪测定[7].实验中所用的所有玻璃、塑料器皿均要经 2mol/L的HNO3浸泡 24h并清洗后才可使用,实验所用试剂均为分析纯,实验数据采用 Origin 8.0、SPSS 16.0和Arc GIS 9.3进行分析.所有样品分析均重复进行3次.

1.3 评价方法

目前有关沉积物中氮磷的污染评价有很多种.本研究用有机氮评价方法和综合污染指数评价方法对太湖流域表层沉积物的氮磷污染进行评价.

1.3.1 有机氮评价方法 有机氮评价是湖泊表层沉积物是否受到氮污染的重要指标.计算方法及评价标准如下[8]：

表1 沉积物有机氮评价标准Table 1 Evaluation standards of organic nitrogen in sediments

1.3.2 营养盐综合污染指数评价 综合污染指数评价综合考虑氮和磷共同对表层沉积物的污染程度.计算方法如下：

式中：S为单项评价指数或标准指数,S大于1表示因子含量超过评价标准值;C为评价因子的实测值(g/kg);Cs为评价因子的评价标准值,TN 的Cs=0.67g/kg,TP的Cs=0.44g/kg[9];F为n项污染指数平均值,FMAX为最大单项污染指数.FF的大小与污染等级关系如表2.关于沉积物重金属对环境的污染和生态危害程度,人们研究了多种评价方法,其中,地积累指数法与生态危害指数法因简单易行被广泛地用于沉积物中重金属的污染评价[10].

表2 沉积物综合污染程度分级Table 2 Standard and level of comprehensive pollution in sediment

1.3.3 重金属地积累指数法 在考虑人为污染因素、环境地球化学背景值的同时,还特别考虑到由于自然成岩作用可能会引起背景值变动的因素,给出直观的重金属污染级别.计算方法：

式中：Igeo为重金属的地积累指数;C为重金属在沉积物中的含量,mg/kg;B为沉积岩中所测该重金属的地球化学背景值,采用江苏省土壤重金属环境背景值;k为考虑到成岩作用可能会引起的背景值的变动而设定的常数,一般k=1.5, Igeo大小与污染等级如表3.

表3 重金属污染程度与Igeo的关系Table 3 The relationship between heavy metal pollution and Igeo

1.3.4 重金属潜在生态风险指数法 综合考虑了重金属的毒性在沉积物中普遍的迁移转化规律和评价区域对重金属污染的敏感性,以及重金属区域背景值的差异,可以综合反映沉积物中重金属的潜在生态影响.计算方法[11]：

式中：Cf为重金属的污染指数;Ci为重金属的实测浓度,mg/kg;Cn为重金属的评价参比值.Er为单项金属的潜在生态风险指数;Tr为重金属毒性响应系数,反应重金属的毒性水平及生物对重金属污染的敏感程度;重金属毒性响应系数(Tr)分别为：Hg=40,Cd=30,As=10,Cu=Pb=Ni=5,Cr=2,Zn=1;RI为多项金属的综合潜在生态风险指数.

重金属单项潜在生态风险指数Er,综合潜在生态风险指数RI和潜在生态风险等级,如表4所示.

表4 单项及综合潜在生态风险评价指数与分级标准Table 4 Individual indice and grades of potential ecological risk assessment

2 结果与讨论

2.1 表层沉积物营养物质分布特征

2.1.1 表层沉积物总氮(TN)分布特征 通过对表层沉积物中总氮(TN)含量进行统计分析,可以看出,平均总氮含量Ⅱ11(1787mg/kg)＞Ⅱ21 (1652mg/kg)＞Ⅱ12(1556mg/kg)＞Ⅱ23(1537mg/kg)＞Ⅱ22(1425mg/kg).从太湖流域整体看,Ⅱ11区的TN含量最高,主要原因在于Ⅱ11区是几个区域中农业面积最大的区域,传统农业的发展、种植业、养殖业的发达使污染物排放量较大,农药和化肥的使用会导致 TN的含量升高,农田多建在河道以及湖荡边,排水分散,消减路径较短,湿地屏障作用薄弱.这与李志宏[12]的结果一致.

图2 太湖流域水体表层沉积物营养物质含量分布Fig.2 Distribution of nutrient content in Lake Taihu Basin

2.1.2 表层沉积物总磷(TP)分布特征 通过对表层沉积物(0～5cm)中TP含量进行统计分析,可以看出,TP的分布与 TN相反,平均分布为Ⅱ23(1147mg/kg)＞Ⅱ21(1072mg/kg)＞Ⅱ12(874mg/ kg)＞Ⅱ11(668mg/kg)＞Ⅱ22(615mg/kg),从整体看,太湖流域表层沉积物东部总磷含量较高.总磷较高原因是Ⅱ23区除农田外存在嘉兴、苏州、上海等城市,人口密度大、工业企业多,GDP高,生活污水和工业废水混合排放量大,这与吴攀[13]的结果一致.太湖流域表层沉积物TN、TP的分布特征如图2.

2.2 表层沉积物重金属分布特征

太湖流域表层沉积物8种重金属Hg、As、Cu、Zn、Pb、Cd、Ni、Cr的含量统计分析结果表明,As、Cd、Ni的变异系数超过了130%,说明这些元素在某些点位的含量明显偏高;同时其它重金属元素的变异系数也在 10%～100%之间,反应了空间分布上的差异性.8种重金属在太湖水体流域表层沉积物中的平均含量顺序为Zn(192mg/kg)＞Cr(97mg/kg)＞Cu(53mg/kg)＞Ni(48 mg/kg)＞Pb(40mg/kg)＞As(13mg/kg)＞Cd(1.61mg/k g)＞Hg(0.12mg/kg).

太湖流域水体表层沉积物重金属在不同区域的含量分布为,Ⅱ23区、Ⅱ21区较高,Ⅱ12区、Ⅱ11区、Ⅱ22区较低,整体呈由东向西、由北向南降低的趋势,这与战玉柱的结果相同.重金属的分布与土地利用类型有关,由于工业排放、城市垃圾场、汽油燃烧和农业生产作用,重金属在城市的含量高于农田和林区含量.空间上分布差异较大的重金属中,Cd的平均含量分布：Ⅱ23 (2.85mg/kg)＞II 21(0.83mg/kg)＞II 12(0.62mg/ kg)＞II 22(0.51mg/kg)＞II 11(0.38mg/kg),最大值(108mg/kg)位于Ⅱ23区京杭运河.Ni的平均含量分布：Ⅱ23(59mg/kg)＞Ⅱ21(50mg/kg)＞Ⅱ22 (41mg/kg)＞Ⅱ11(29mg/kg)＞Ⅱ12(27mg/kg),最大值(715mg/kg)位于Ⅱ23区京杭运河.Hg的平均含量分布：Ⅱ21(0.13mg/kg)含量最大,其他区域间差异小、区域内差异较大,最大值(0.89mg/kg)位于Ⅱ23区京杭运河.As的平均含量分布：Ⅱ22 (19mg/kg)＞Ⅱ23(15mg/kg)＞Ⅱ12(13mg/kg)＞Ⅱ11(9.2mg/kg)＞Ⅱ21(8.9mg/kg),最大值(235mg/kg)位于Ⅱ23区京杭运河.这8种重金属元素在太湖流域表层沉积物中分布情况如图3.

图3 太湖流域重金属含量分布Fig.3 Spatial distribution of heavy metals in Lake Taihu basin

2.3 表层沉积物氮磷污染评价

针对太湖流域水体表层沉积物的所有点位数据,经有机氮污染评价得出,整个太湖流域表层沉积物有机氮污染Ⅳ级约占所有位点的66.02%,Ⅲ级污染约占所有位点的30.10%,说明在太湖流域表层沉积物氮污染是个严重的问题.太湖流域表层沉积物有机氮污染情况为Ⅱ12区最高,其次是Ⅱ21区、Ⅱ11区、Ⅱ23区,最低为Ⅱ22区,其中Ⅱ11区尚清洁比例33.33%,有机污染66.67%;Ⅱ12区较清洁 9.09%,尚清洁 9.09%,有机污染81.82%,Ⅱ21区较清洁4%,尚清洁24%,有机污染72%;Ⅱ22区尚清洁38.46%,有机污染61.54%,Ⅱ23区较清洁 4.44%,尚清洁 35.56%,有机污染60%.

经综合污染等级计算得出FF值为16.87,说明太湖流域表层沉积物的氮磷综合污染情况依旧比较严重.针对5个二级分区进行计算发现：整个太湖流域表层沉积物营养盐污染等级呈现出Ⅱ12(17.07)＞Ⅱ21(4.04)＞Ⅱ11(3.93)＞Ⅱ23(3.39)＞Ⅱ22(2.60)的趋势,这与杨洋[9]的研究结果一致.

表5 5个区域综合污染程度分级Table 5 Standard and level of comprehensive pollution in sediment

2.4 表层沉积物重金属污染与生态风险评价

2.4.1 潜在生态风险指数评价法结果 太湖沉积物的单项潜在生态风险指数表明,太湖表层沉积物中Ⅱ11区和Ⅱ22区所有元素的风险等级为低,Ⅱ21区、Ⅱ23区和Ⅱ12区的Hg和Cd的风险等级较高,是太湖整体的Hg和Cd的风险等级高的原因.从整体来看,Cd的风险等级为重,Hg的风险等级为中等,其余重金属风险等级较低,说明Hg和Cd是太湖流域表层沉积物主要生态风险贡献因子.太湖流域水体表层沉积物综合潜在生态风险(RI)分布结果如图4所示.表明太湖流域表层沉积物重金属污染呈现Ⅱ21区最高,其次是Ⅱ23区、Ⅱ12区、Ⅱ22区,最低为Ⅱ11区,RI值分别为118、108、102、90、66,对比单项潜在生态风险指数,表明Ⅱ21区、Ⅱ23区的风险高的原因在于Hg和Cd,其中Cd的贡献更明显;Ⅱ23区的风险原因在于Hg和Cd的共同作用.重金属污染水平与土地利用类型以及污染源排放均密切相关,如Ⅱ23区处于工业现代化程度较高的区域,大量未经过处理的工业废水直接排入河道是导致底泥重金属较高的原因.而Ⅱ11区域,主要以农业和种植也为主,污染程度相对较轻.

图4 综合潜在生态风险分布Fig.4 Grades of potential ecological risk assessment

2.4.2 地积累指数评价方法结果 地积累指数计算结果表明,二级分区的污染等级由大到小顺序为：Ⅱ21区、Ⅱ22区、Ⅱ23区、Ⅱ12区、Ⅱ11区.其中,Ⅱ21区 Cu、Zn的污染等级为偏中度,Pb、Cd、Ni为轻度,其余元素为清洁.Ⅱ22区As、Cu、Zn、Pb、Cd、Ni的污染等级为轻度.Ⅱ11区的Zn、Pb为轻度,其余均为清洁.整体太湖流域中As、Cr处于清洁状态对环境无明显污染;Cu、Zn、Pb、Cd、Ni处于轻度污染状态.

2.5 太湖流域水体表层沉积物的污染物来源

多元统计分析方法如主成分分析方法(PCA)可以很好的识别重金属在自然环境中的污染源和相关性.大量的数据可以通过PCA方法减少到几个变量,这有助于我们明确地和简单地确定重金属的性质,同时保留原始信息的很大一部分[14].太湖流域水体表层沉积物重金属的PCA分析结果如图5,可知在提取的8个重金属元素中,可以用主成分 1(特征值=4.426)和主成分 2(特征值=3.276)来解释8种元素82.016%的变异.主成分1更能解释Cu、Ni、Cd、As和Pb的变异,主成分2更能解释Hg、Cr和Zn的变异.

图5 主成分1和2解释重金属的载荷Fig.5 Loading plot of heavy metals in the space defined by component 1and componen

由 Pearson相关系数矩阵(表 6)可知：Cu、Ni、Cd、As和Pb之间存在较高程度的相关性(P＜0.01),表明这 5种重金属具有相似的污染来源,Hg、Cr和Zn 3种重金属元素之间存在较高程度的相关性(P＜0.01),Ni、Cd和Zn之间相关性不高,这说明元素Ni、Cd和Zn在沉积物中富集不仅与污染来源有关,还受到其他因素的影响,如元素自身的物理化学特性、有机质的含量、沉积物的粒度及与其它元素间存在竞争吸附等.

表6 Pearson相关系数矩阵(n=103)Table 6 Pearson’s correlation matrix for heavy metals (n=103)

3 结论

3.1 太湖流域水体表层沉积物总氮和总磷的污染情况严重.氮含量总体呈现由西向东降低的趋势,Ⅱ11区的总氮含量最高,相比之下,磷含量分布趋势与氮相反,呈现出流域东部地区高西部地区低的趋势.

3.2 运用营养盐综合污染指数评价,发现太湖流域水体表层沉积物氮磷污染空间差异性较大,主要表现为Ⅱ12区＞Ⅱ21区＞Ⅱ11区＞Ⅱ23区＞Ⅱ22区.

3.3 重金属的含量分布大致呈现北高南低、东高西低的趋势.

3.4 营养盐和氮磷污染物的分布与土地利用类型有关,污染物在城市的含量高于农田区和林区含量.

3.5 地积累指数法(Igeo)表明,太湖流域表层沉积物重金属As、Cu、Zn、Pb、Ni、Cr污染状况较轻,而潜在生态危害指数法(Er)表明Hg、Cd的风险等级高,是造成太湖流域水体表层沉积物生态风险的主要因素.

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Characteristics of nutrient and heavy metals pollution in sediments of Taihu watershed.

YU Jia-jia1, YIN Hong-bin2*,GAO Yong-nian2, TANG Wan-ying1(1.Nanjing University of Science & Technology, Nanjing 210094, China；2.State Key Laboratory of Lake Science and Environment, Nanjing Institute of Geography and Limnology, Chinese Academy of Sciences, Nanjing 210008, China). China Environmental Science, 2017,37(6)：2287～2294

In this study, a total of 103-surface sediments were collected from lakes and rivers in Taihu watershed on the basis of different ecological zones. A total of 103 surface sediments were collected from lakes and rivers of Taihu watershed. The nutrients and heavy metals in sediments were analysed and the assessment of the ecological risk were carried out. The results showed that the concentration of total nitrogen descended as Ⅱ11 zone ( hill zone of west lake)＞Ⅱ21 zone (agricultural zone of Wuxiyu) ＞Ⅱ12 zone (mountain zone of Zhexi)＞Ⅱ23 zone (agricultural zone of Husujia)＞Ⅱ12 zone (wetland zone of Taihu Lake) with the value in the range of 550 to 3450mg/kg. The concentration of total phosphorus descended as Ⅱ23 zone＞Ⅱ21 zone＞Ⅱ22 zone＞Ⅱ11 zone＞Ⅱ12 zone with the value ranging from 320 to 2481mg/kg. The results of heavy metals in surface sediment of Taihu watershed indicated that the value of heavy metal concentrations were highest in zones of Ⅱ23 and Ⅱ21. While it was the lowest in zones of Ⅱ12, Ⅱ11 and Ⅱ22. The results of comprehensive pollution index (FF) indicated that the contamination of nutrients in sediment of Taihu watershed were very serious and a grading of pollution has been formed. The value of RI indicated that metals in Ⅱ21 zone rank the highest and then was zones of Ⅱ23,Ⅱ12 and Ⅱ22 and Ⅱ11 zone rank the lowest. The results of Igeoindicated that metals including As、Cu、Zn、Pb、Ni、Cr were not polluted while the value of Er indicated that Hg and Cd were the most polluted elements and which contribute a lot to the pollution status of metal in sediments of Taihu watershed.

the Taihu Lake watershed；sediment；nitrogen；phosphorus；heavy metal；risk assessment

X171,X524

A

1000-6923(2017)06-2287-08

于佳佳(1991-),女,吉林四平人,南京理工大学硕士研究生,主要从事湖泊底泥污染监测研究.

2016-11-01

国家水体污染治理重大专项(2012ZX07501-001-03);国家自然科学基金(41371479);江苏省社会发展项目(BE2016811)

* 责任作者, 副研究员, hbyin@niglas.ac.cn