脱氮除磷生物滤池填料制备及其对农村生活污水的处理效果

潘碌亭，谢欣珏，王九成，董恒杰



脱氮除磷生物滤池填料制备及其对农村生活污水的处理效果

潘碌亭，谢欣珏，王九成，董恒杰

（同济大学现代农业科学与工程研究院，上海 200092）

针对农村生活污水处理过程中，总氮（TN）和总磷（TP）难以直接达到《城镇污水处理厂污染物排放标准》（GB18918-2002）一级A排放标准的难题，该研究研制出一种新型脱氮除磷滤料，并对其表征。扫描电镜结果表明该滤料亲水性较好，表面粗糙，大量的空隙和较大的比表面积利于微生物挂膜；光学显微镜观察结果表明，生物膜生长状况良好，活性较高，无需反冲洗就能长期稳定运行。将该新型滤料用于两级生物滤池对农村生活污水的处理研究，考察了水力停留时间（hydraulic retention time，HRT）、气水比、回流比及温度对系统TN和TP处理效果的影响。研究发现，在一定范围内，污染物质的去除率与水力停留时间和温度成正相关，随着气水比和回流比的增大先上升后下降；温度对TN去除的影响较为显著。试验得出系统运行的最适工况：HRT 5 h，气水比10:1，回流比50%，最利于系统脱氮温度为27 ℃。系统在最佳试验条件下稳定运行后，出水COD（化学需氧量）、NH3-N、TN和TP平均质量浓度分别为18.53、0.66、9.78、0.30 mg/L，平均去除率分别为89.82%、99.80%、59.05%、88.31%，满足《城镇污水处理厂污染物排放标准》一级A排放标准要求。研究结果可为实际工程和理论研究提供参考。

污水；脱氮；磷；生物滤池；去除机理

0 引 言

近年来，农村养殖产业迅速发展，导致农村水环境污染严重[1-2]。农村生活污水含有机物质、氮磷营养物质、悬浮物及病菌等污染成分，各污染物排放质量浓度一般为[3]：CODCr为250～400 mg/L，NH3-N为40～60 mg/L，TP为2.5～5.0 mg/L。农村生活污水经生化处理后，其COD和BOD5（5日生化需氧量）等指标能够满足排放要求，而氮、磷的去除则相对复杂，涉及多个生物降解过程，且每个过程对环境要求不同，导致TN和TP的去除效果不佳，很难直接达到《城镇污水处理厂污染物排放标准》（GB18918-2002）一级A排放标准。因此，保证出水TN和TP浓度达标一直是农村污水处理领域的一大难题。

目前，应用较为广泛的脱氮除磷方法主要是传统技术[4]，如：A2/O[5]、氧化沟[6]、SBR[7]等，其应用相对成熟，但也存在固有缺陷。生物滤池作为实现低C/N比污水的同步脱氮除磷的重要工艺，具有处理效率高、占地面积小、基建及运行费用低、管理方便和抗冲击负荷能力强等特点，有着广泛的污水处理应用前景。但传统曝气生物滤池存在除磷效率低、对进水固体悬浮物要求较高、易堵塞等问题，且出水COD很难降到40 mg/L以下。其中，填料作为生物滤池最核心的部分，直接影响滤池的运行效能。目前，在国内废水生物处理工艺中，现有的滤料在物理学特性及生物膜附着性能等方面均存在问题，如难以挂膜、强度不高、价格昂贵等。

内电解法是目前被广泛使用的一种电化学处理技术[8]。该法主要在铸铁屑中掺加一定量的活性碳等惰性物质或其他高电位的金属，以废水作为电解质溶液，形成无数个原电池反应[9]，在电化学作用的同时涉及到氧化还原、电富集、絮凝沉淀和吸附等多种作用协同对废水进行处理。利用这个原理，本研究研制出一种强度高、廉价、易于微生物附着的新型脱氮除磷铁碳滤料，并用于两级生物滤池对农村生活污水的处理研究，以期出水水质达标。试验研究了新型填料的制备方法，并探讨该工艺的反应机理，考察了HRT、气水比、回流比及温度对系统TN和TP处理效果的影响，确定了最佳反应条件，以期对生物滤池的技术发展和农村生活污水处理提供理论和设计依据。

1 试验材料与方法

1.1 原水水质

试验所用低浓度生活污水取自上海某郊区小区污水井，主要水质指标见表1所示。

表1 污水主要水质参数

1.2 试验装置

工艺路线如图1所示。

污水生化系统由厌氧生物滤池和曝气生物滤池组成。低浓度生活污水由蠕动泵控制进入厌氧生物滤池，厌氧池出水通过高差自流进入曝气生物滤池。回流硝化液由蠕动泵调节特定流量回流至厌氧生物滤池进行反硝化反应。

生物滤池反应器具体参数如下：厌氧生物滤池尺寸为Ø82 mm×620 mm，反应器有效容积约3.1 L，填料层高540 mm；曝气生物滤池的尺寸为Ø102 mm×780 mm，反应器有效容积约6.2 L，填料层高620 mm；反应器材质均为有机玻璃，在底部与顶部均各设有进水口与出水口，内置课题组研制新型填料。

1.3 新型滤料制备

1.3.1滤料成分

基于课题组的前期研究成果[10-12]和工程经验，制备了同步脱氮除磷的生物滤池滤料[13]，其成分配比如表2所示。

表2 填料成分配比

1.3.2 制作步骤

本研究所用的新型滤料的制作步骤如下：1）将钢渣、铁屑分别置于球磨机中研磨至一定粒径，得到钢渣粉、铁粉；沸石经颚式破碎机、对辊机破碎后过0.2 mm筛，得沸石粉。2）将得到的钢渣粉、铁粉、沸石粉、活性炭、水泥按照一定比例混合均匀。3）在包衣机中撒入一定数量塑料空心浮球，启动包衣机，机器旋转的同时边喷水边撒配料，适量均匀喷水使表面润湿；再撒入混合均匀的配料，启动包衣机，使包覆在塑料空心浮球上，团聚成潮湿的球状颗粒。4）将包裹好的滤料进行养护，养护室温为15～25 ℃，相对湿度为40%～60%。将制备好的成品球放于自然养护室养护7～10 d出料，制备成新型生物滤池滤料。

1.3.3 特点及性能

本试验所用新型滤料，与其他常见的滤池滤料相比具有以下特点：1）滤料的成分、密度及粒径可根据需要进行调整制备。2）滤料表面粗糙多孔，材料无毒，不结垢，易于微生物挂膜生长。3）滤料的亲水性好，有利于提高生物滤池的处理效率。4）滤料具有较好的同步脱氮除磷性能。5）本制备方法简便，制作成本低，适合推广应用。其具体性能参数如下表3所示：

表3 填料性能参数表

1.4 试验方法

厌氧生物滤池（anoxic filter，AF）和曝气生物滤池（biological aerated filter，BAF）的运行受到多种因素的影响，包括气水比、系统HRT、硝化液回流比、温度等。试验重点研究了HRT、气水比、回流比和温度对TN和TP去除效果的影响。

单因素试验时，当改变研究因素的取值时，待系统稳定运行后连续4 d测定TN和TP，取其平均值作为最终结果。具体试验方法如下：1）选定回流比为50%，气水比为15:1，研究系统总HRT（体积比AF:BAF=1:2）分别为3、4、5、6和7 h，对TN和TP去除效果的影响；2）选定回流比50%，HRT 5 h，研究气水比分别为30:1、25:1、20:1、10:1、8:1、5:1时，对污染物去除效果的影响；3）选定BAF出水气水比为10:1，HRT为5 h，研究回流比分别为0、50%、100%、150%、200%时，对污染物去除效果的影响；4）选定BAF出水气水比为10:1，HRT为5 h，回流比为50%。利用恒温水浴箱控制系统温度，研究温度分别为11、15、19、21、24、27、30、33 ℃时，对污染物去除效果的影响。

2 反应机理探讨

2.1 SEM分析

为了更好的研究新型填料表面及生物膜的生长及组成情况，试验运行数月后，对反应器中填料表面及生物膜进行扫描电镜观察，将滤料表面分别放大500倍和3 000倍，比较反应前后新型填料表面粗糙程度和生物膜情况。扫描电镜及显微镜拍照图片，如图2所示。

由图2可知，新型填料在反应前后发生了较明显的变化。生物膜是由微生物细胞组成的复杂混合物的微生态系统，细胞镶嵌在胞外聚合物的基质中，并且附着于固体表面，因此，生物膜形成的关键是固定于载体表面。而载体表面性质是影响其附着的重要影响因素，包括表面亲水性、表面电荷等。图片说明，新型填料与污水进行了反应。未反应的填料表面粗糙，不规则颗粒物及空隙多，比表面积较大，能与污水中的有机物充分接触并发生反应，为微生物的附着提供足够的生长繁殖空间。稳定运行后，AF滤池与BAF滤池的填料表面及空隙中均附着有较厚实且分布情况也较复杂的生物膜。由此可见，该新型滤料对微生物的挂膜有着较大优势。随着扫描电镜放大到3 000倍，可以观察到生物膜内大量存在的短杆状菌类和球菌类，可以判断生物膜中微生物是呈多样化的。

2.2 光学显微镜分析

分别取洁净的厌氧生物滤池、曝气生物滤池填料表面成熟的生物膜，经染色，采用40倍和100倍光学显微镜进行拍照观察，如图3所示。

从图3可知，镜检发现，厌氧生物膜的菌胶团较疏松，透光度较差，出现较多杆状菌，厌氧污泥絮体中出现较多的水蚤；且厌氧生物膜整体呈深绿色，可能是由于AF滤池生物膜中存在较高浓度的绿色二价铁离子，这便证明了系统对TP去除机理的猜想。好氧生物膜的菌胶团较厌氧生物膜密实，生物膜中以球状菌居多，并有少量杆状菌及对微生物的粘附有利的丝状菌等；且好氧生物膜呈黄绿色，说明存在较高浓度的黄色三价铁离子和少量的绿色二价铁离子。另外，AF滤池和BAF滤池中均能发现不可透光的黑色颗粒，这说明填料表面与生物膜接触层面出现剥离，这说明滤池中的生物膜能够自然脱落而不必借助反冲洗冲刷，有利于生物膜的更新并保持较高活性。这也为该新型滤料无需反冲洗就能长期稳定运行提供依据。

3 结果与分析

3.1 HRT的影响

HRT决定了污水与生物膜接触时间的长短，影响反应器内微生物的生长与增殖，进而影响工艺的处理效果[14]。试验结果如图4所示。

由图4可知，当HRT由7 h缩短到5 h，出水TN平均值为11.3 mg/L，不仅能达到一级A排放标准且有余地；当HRT缩短至4和3 h，TN去除率下降，出水TN平均值超出一级A排放标准。其原因在于，一方面，缩短HRT对反应器内生物膜微生态环境带来冲击，对其生长繁殖不利，影响系统硝化脱氮效能[14-16]。另一方面，生物膜法可以通过同步硝化反硝化脱氮，因而要求生物膜在纵向上有相对稳定的好氧区域和厌氧区域，而缩短HRT导致溶解氧与底物浓度均有所增加，生物膜繁殖更新速度加快且厚度减小，一些具有碱性反硝化细菌转而利用有机物为底物，总体降低了系统的硝化脱氮能力。故综合TN去除效果与工程造价，确定最佳HRT为5 h。

随着HRT的缩短，系统对TP的去除率从89.92%降至80.94%，TP出水质量浓度从0.24 mg/L上升至0.46 mg/L，且AF对系统除磷作用更大。对于厌氧生物滤池，增大HRT有利于有机物厌氧降解产酸[17]，使得水中存在少量H+，有利于填料中零价铁产氢释放并使污水pH值向碱性偏移，同时游离态的铁离子在中性条件下与游离磷酸盐生成沉淀[18]，从而具有较好的除磷效果，可以看作生化与物化共同作用的结果。系统设有反冲洗装置，定期对滤池进行冲洗，去除剩余污泥与生成的沉淀。对于曝气生物滤池，TP的去除主要通过微生物的同化作用实现，HRT的延长有助于TP去除率的提高，但除磷作用要小于厌氧生物滤池。故综合去除效果与基建成本，HRT为5 h为宜。综上所述及其他水质指标的去除效果考察，最佳HRT定为5 h。

3.2 气水比的影响

气水比直接影响到反应器中的溶解氧量，对曝气生物滤池的正常运行起重要作用。较多研究认为[19-20]气水比与氧的传递系数（la）成正比，且与生物膜厚度也有关系[21]。试验结果如图5所示。

由图5可知，当气水比从30:1降低到5:1时，系统对TN的平均去除率分别为：44.54%、48.09%、48.42%、44.83%、40.85%、30.19%，即TN去除率先上升后下降。气水比较大时，水中的溶解氧较高，有利于硝化反应的进行，但回流导致AF溶解氧含量较高，而反硝化需要在缺氧的环境中进行，抑制了反硝化的进行[22]；当气水比减小时，同步硝化反硝化作用增强，与其他研究结论相同[23-24]；气水比继续降低，AF的反硝化效果受到BAF硝化效果的间接影响，导致TN去除率逐步降低。综上分析，气水比为20:1～10:1较宜。

系统和BAF对TP的去除效果变化不大，AF对TP的去除率随着气水比的减少而逐步增大。这可能是由于，随着气水比的减小，回流硝化液的溶解氧含量降低，使AF具有较好的厌氧环境，有利于反硝化聚磷菌的生长繁殖，导致AF出水TP浓度呈逐渐降低趋势。因此，为保证TP出水浓度达到一级A排放标准，且BAF曝气器不会因气水比过低而被堵塞，气水比为10:1较宜。

3.3 回流比的影响

硝化液回流是系统获得良好脱氮效果的先决条件，回流比的大小直接影响到脱氮效果。试验结果如图6所示。

由图6可知，BAF对TN去除率变化平缓，而整个系统与AF对TN去除率则随着回流比的增大呈先升高后下降趋势。研究表明[25]，在厌氧反应器中，出水硝酸盐浓度为0时的回流量为回流比的临界值，此时反应器达到最大反硝化能力，当回流比小于此值，硝酸盐将在到达反应器末端之前降至0，硝酸盐的去除率会随回流比的增加而增大；当回流比大于此值时，缺氧反应器末端出水将会出现硝酸盐，增加回流比对系统硝酸盐的下降不会产生影响，并且回流液中的硝酸盐总量将超出缺氧反应器的脱氮负荷。当回流量达到一定的界限后，进一步增加回流比会导致回流液携带至厌氧反应器中的溶解氧增加，对厌氧反应柱内的缺氧环境产生一定的破坏作用，使得反硝化能力下降，TN去除率降低。故回流比为100%时对脱氮最有利。

随着回流比的增大，TP去除率始终稳定在一个区间，AF段TP去除率随回流比的增大而增加。主要原因是，一方面，回流比增大，导致AF形成部分好氧区域，根据厌氧释磷、好氧吸磷原理，造成部分磷被AF自身含氧区域的聚磷菌摄取，导致出水TP浓度降低；另一方面，回流比增大，同时导致AF段TP实际进水浓度降低，因而AF段TP出水浓度降低。此外，AF段出水TP浓度降低，导致BAF段TP进水浓度降低，间接降低BAF滤池的TP去除率。虽TP去除率随回流比而变动，但当回流比由0变化到200%时，整个系统的TP去除率始终稳定，且TP出水浓度均满足一级A排放标准。故结合实际运行与去除效果，较佳除磷回流比为50%。综上所述及其他水质指标去除的考察，较佳回流比为50%。

3.4 温度的影响

生物处理的实质是利用微生物体内的酶促生化反应来实现有机物的降解。温度影响微生物的代谢速率决定了生物处理反应器必须在一定的温度范围内运行。在水处理过程中，硝化作用受温度的影响最大[26-27]。试验结果如图7所示。

由图7可知，随温度的升高，系统和BAF滤池对TN的去除率均呈先升高后降低的趋势。这是因为，一方面，低温在一定程度上影响了氨氮的去除效果，影响了硝化过程，回流硝化液中氨氮的比例升高。另一方面，研究表明当温度低于15 ℃时，反硝化菌的代谢速率下降[28]，对污水的处理能力降低，脱氮效果变差。还可以看出，当温度高于27 ℃时，系统对TN的去除率反而下降，说明温度太高或太低都会影响脱氮效果。试验表明温度在27 ℃时，最有利于系统脱氮。

随着温度的升高，TP的去除率缓慢上升，可见温度对TP的去除无显著影响。一般来说，温度对于微生物的酶促反应有重要影响[29-30]，但对应用于新型滤料的两级生物滤池系统而言，其对TP的去除主要通过生化-物化耦合作用进行。温度降到一定程度聚磷菌的活性降低，除磷效果受到影响，但物化除磷为物理化学过程，不易受温度影响，因此，在一定程度上削弱了温度对TP去除的影响，说明系统对温度的耐受性比较好，这也体现了新型填料生物滤池的优越性。综上所述，较佳温度为27 ℃。

3.5 系统的稳定运行

经上述试验研究确定，新型填料的两级生物滤池系统运行的较佳工艺条件为：HRT为5 h，AF与BAF体积比为1:2，气水比为10:1，回流比为50%，水温为27 ℃。为了进一步探讨该新型滤料对去除污染物的特性优势，设计对比试验。采用市售普通生物滤池陶粒为填料，其他装置同试验组系统一致。两组在较佳工况条件下稳定运行15 d，试验期间无需更换填料（若长期运行，则根据实际情况对填料进行更新），检测试验组和对比组COD、NH3-N、TN和TP的去除情况，如表4所示。

表4 工艺稳定运行效果

由表4可知，试验组系统在最佳工艺条件下运行稳定，COD去除率为90%左右，出水COD<25 mg/L；氨氮去除率接近100%，出水氨氮浓度检测不出；TN平均去除率为59.05%，出水TN<11 mg/L；TP去除率为85%以上，出水TP<0.4 mg/L。试验组系统出水水质均达一级A排放标准，且留有余地。且两组试验在相同工况条件下运行，试验组使用新型滤料处理废水效果优于对比组采用的普通市售陶粒滤料，具有显著优势和发展前景。

4 结 论

本研究采用钢渣、铁屑、沸石、活性炭及水泥材料，自行研发出一种新型同步脱氮除磷填料，并用于AF-BAF两级生物滤池，处理低浓度分散生活污水。系统分析影响两级生物滤池处理效能的影响因素，对比不同工况的运行结果，得出最适运行控制参数。研究结果如下：

1）采用钢渣、铁屑、沸石、活性炭、水泥为原料，按一定比例（质量百分比为钢渣：铁屑：沸石：活性炭：水泥=45%：10%：20%：10%：15%）配比，再于包衣机进行包覆，经养护后成品。该填料具有较好的同步脱氮除磷性能且制备简便、成本低，适合推广应用。

2）扫描电镜结果表明该填料亲水性较好，表面粗糙，大量的空隙和较大的比表面积利于微生物挂膜；光学显微镜观察结果表明，生物膜生长状况良好，活性较高，无需反冲洗就能长期稳定运行。

3）采用自行研发的新型脱氮除磷滤料用于AF-BAF两级生物滤池对农村生活污水进行处理，较佳的工艺参数为：水力停留时间为5 h，气水比为10:1，回流比为50%，最有利于系统脱氮温度为27 ℃。较佳工艺条件下，出水COD、NH3-N、TN和TP平均质量浓度分别为18.53、0.66、9.78、0.30 mg/L，平均去除率分别为89.82%、99.80%、59.05%、88.31%，满足《城镇污水处理厂污染物排放标准》（GB18918-2002）一级A排放标准要求。

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Preparation of denitrification and dephosphorization biological fillers and its effect on treatment of rural domestic sewage

Pan Luting, Xie Xinjue, Wang Jiucheng, Dong Hengjie

(200092)

In the treatment of the rural domestic sewage, the total nitrogen（TN） and total phosphorus（TP） effluent concentration has been too high to comply with the class A of(GB18918-2002). To solve this problem, a new type of denitrification and dephosphorization filer adopted in an anoxic filter (AF) - biological aerated filter (BAF) system was developed. The mass percentage of the raw materials of this fillers, namely steel slag, iron scrap, zeolite, activated carbon and cement, was 45%, 10%, 20%, 10% and 15%, respectively. The mixture of these materials at this mass ratio was then wrapped on the hollow float in the coating machine. The final product was produced after curing for a certain time. Due to the fact that the new fillers presented excellent synchronous nitrogen and phosphorus removal performances and were easy to prepare with low cost, they could be beneficial for promotion and application. The scanning electron microscope (SEM) results demonstrated that the fillers were of good hydrophilicity and rough surface. A large number of voids and large specific surface area was conductive to biofilm colonization. Optical microscope results showed that the biofilm was of good growth and high activity, which could remain long-term stable operation without backwash. And five main influencing factors (HRT, gas water ratio, reflux ratio and temperature) were investigated for the advanced treatment research.In the single factor experiment, when the value of the study factor was changed, TN and TP concentrations were measured for consecutive 4 days after the system got stable, and the average value was taken as the final result. The results showed that, within a certain range, the pollutants removal rate was proportional to HRT and temperature which means that the improvement of HRT and temperature exerted a positive effect on pollutant removal within a certain range. Besides, the removal rate tended to increase at first and then decrease with the rising of gas water ratio and reflux ratio. At the same time, the TN removal efficiency was significantly affected by temperature. The TN removal rate experienced an upward then a following downward trend with the increasing of temperature. In contrast, the TP removal rate increased slightly as temperature rose, drawing the conclusion that the changes of temperature had little effect on TP removal. Overall, the optimum conditions of this technology were as follows: HRT 5h, gas water ratio 10:1, reflux ratio 50% and 27℃, which was best for the nitrogen removal. With a stable system operation achieved, the effluent COD (chemical oxygen demand­), NH3-N, TN and TP were 18.53, 0.66, 9.78 and 0.30 mg/L respectively and the removal efficiencies were 89.82%, 99.80%, 59.05% and 88.31%, respectively, which could meet the A class criteria specified in(GB18918-2002). Through the comparative test conducted, the effect of the new filters was better than that of the ordinary commercial ceramic filters, which was of obvious advantages and development prospects. The results have provided reference for the practical engineering and theoretical study.

sewage; denitrification; phosphorus; bio-filter; removal mechanism

10.11975/j.issn.1002-6819.2017.09.030

X524

A

1002-6819(2017)-09-0230-07

2016-09-06

2017-04-04

“十一五”国家科技支撑计划项目（2009BAC57B01）

潘碌亭，男，安徽蚌埠人，博士，副教授，主要从事环境科学与工程领域教学与科研工作，重点研究水污染控制技术、工业废水深度处理及回用技术、新型水处理剂等。上海 同济大学现代农业科学与工程研究院，200092。Email：lutingpan@sina.com

潘碌亭，谢欣珏，王九成，董恒杰. 脱氮除磷生物滤池填料制备及其对农村生活污水的处理效果[J]. 农业工程学报，2017，33(9)：230－236. doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2017.09.030 http://www.tcsae.org

Pan Luting, Xie Xinjue, Wang Jiucheng, Dong Hengjie. Preparation of denitrification and dephosphorization biological fillers and its effect on treatment of rural domestic sewage[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2017, 33(9): 230－236. (in Chinese with English abstract) doi：10.11975/j.issn.1002-6819.2017.09.030 http://www.tcsae.org