污泥热解气化技术的研究进展

高豪杰，熊永莲，金丽珠，朱跃钊

（1. 盐城工学院 汽车工程学院，江苏 盐城 224051；2. 南京工业大学 机械与动力工程学院，江苏 南京 211816）

进展综述

污泥热解气化技术的研究进展

高豪杰1，熊永莲1，金丽珠1，朱跃钊2

（1. 盐城工学院 汽车工程学院，江苏 盐城 224051；2. 南京工业大学 机械与动力工程学院，江苏 南京 211816）

通过热解气化等热化学转化方式将污泥转变为液体或气体燃料是极具前景的污泥利用方式之一。从污泥的资源化利用方面着手，阐述了污泥热解气化技术的研究进展，分析了现有污泥热解气化工艺的优缺点和主要影响因素，并对该技术的发展趋势进行了展望。指出：高湿污泥与生物质混合进行共热解可以提高原料的转化率和整个系统的热效率；高效污泥热解气化装置的研发是目前污泥热解气化技术领域亟待解决的问题。

污泥；热解；气化；工艺；影响因素

20世纪90年代，世界水环境组织开始用“生物固体”取代“污水污泥”的概念［1］，其详细定义为“一种富含可利用有机物成分的污染物”［2］，强调了污水污泥具有回收利用的价值，使得其资源化、能源化的概念被广泛接受。随着我国工业技术的发展和环境保护意识的增强，工业和生活污水处理能力以及处理效率大幅提升，污泥产量也随之急剧增大，加剧了其处理处置的严峻性和紧迫性［3］。2015年，我国污泥年产量已达5.6×107t，且每年仍以10%的速率增加，如果不进行有效处理将会给生态环境带来巨大危害［4-5］。

由于污泥的含水率高、热值低等特性降低了其经济性，故污泥尚未得到有效利用。污泥含水率通常大于70%，含有大量C、H等可燃成分，若能对其中的能量进行回收，用于供气或作为燃油替代品，对解决环境和能源问题均具有重大意义［6-7］。通过热解气化等热化学转化方式将污泥转变为液体或气体燃料是极具前景的污泥利用方式之一，但目前污泥的热化学转化利用技术存在能耗大、成本高、设备复杂和易对环境造成二次污染等问题，装置的整体热效率也非常低，不利于污泥的规模化处理和处置。

本文从污泥的资源化利用方面着手，阐述了污泥热解气化技术的研究进展，分析了现有污泥热解气化工艺的优缺点和主要影响因素，并对该技术的发展趋势进行了展望。

1 污泥的利用方式

污泥的传统处置方式主要有卫生填埋、农田施化、生产建材和焚烧等。其中，卫生填埋是一种资源的严重浪费，还会对土壤以及地下水造成污染［8-9］。而由污泥生产建材只能利用污泥中的小部分无机物，还要消耗大量热量来脱除污泥中的水分，经济性较低［10-11］。污泥焚烧产生的烟气中含有大量的SO2、NOx、二噁英及重金属颗粒等有害物质，会对环境造成严重污染［12-13］。这些传统利用方式不仅不能使污泥得到有效利用，还会对环境带来二次污染。

污泥的能源化利用方式主要有厌氧消化制沼气和热解气化等。能源化利用是污泥清洁高效利用的热点研究方向。污泥的厌氧消化制沼气工艺作为污泥稳定化的手段之一，因投资高、工艺复杂而尚难普及［14-15］。此外，消化污泥的有机物含量和含水率依然很高，仍需进一步处理处置［16］。污泥热解气化可以得到可燃性气体、生物油以及生物炭［17-18］，不会对环境造成二次污染，是一种高效环保的资源化利用方法。

2 污泥热解气化条件研究

随着热解技术的日渐发展，一些研发实力较强的科研单位，如美国可再生能源实验室、波兰大学、汉堡大学、阿斯顿大学、伯明翰大学、华中科技大学、中科院广州能源所、浙江大学等，均致力于污泥热解技术的研究，开发了许多热解气化工艺［19-27］。

污泥热解气化主要是在微正压、无氧或缺氧条件下将污泥加热，使其中的有机物发生热裂解等热化学反应，转化为气体、热解油、残炭等产物的过程，污泥热解气化的总反应式如下。

2.1 干燥后热解

目前，大部分污泥热解气化方面的研究都是以干污泥为对象。Gao等［28］采用热重-傅里叶变换红外分析以及差热分析法开展了干污泥热解动力学及产物分析研究，获得了污泥的失重峰值区间（分别为186～296 ℃和296～518 ℃）以及对应的反应活化能（分别为82.284 kJ/mol和48.342 kJ/mol）。胡艳军等［29-30］以水蒸气为气化剂开展了干污泥热解气化研究，结果表明水蒸气的加入增大了气体产率，且气体中H2和CO等可燃性气体的体积分数也大幅提高。邓文义等［31］在单模微波反应炉中开展了污泥高温微波裂解试验，证明水蒸气的加入有利于氢气的生成，当水蒸气流量为0.69 g/min时，H2的体积分数可以达到52%。张艳丽［24］对污泥热解后的残渣开展了气化实验，考察了不同水蒸气流量对气化的影响，结果表明，当水蒸气以1.19 g/min的流量通入时，气体产率达到最大值0.61 m3/kg，且气体中的H2比例达到最大。

2.2 湿污泥直接热解

由于污泥含水率较高，传统的气化方式要求污泥进入气化炉前需进行预干燥，存在能源重复消耗、成本高、设备复杂、易对环境造成二次污染等问题，装置的整体热效率非常低，不利于污水污泥的规模化处理和处置。近年来，针对高湿污泥利用过程中存在的能耗高、热效率低、污染严重等问题，不少学者开始研究高湿污泥直接利用技术。南京工业大学［32］提出了一种高湿原料干燥热解一体化工艺，即物料的干燥与热解气化在同一个反应器中进行，用物料干燥后得到的低压水蒸气直接作为气化剂，探讨研究高湿污泥的直接热解气化特性，将原料中的化学能进行改性和提质，转化为可大规模储运的清洁化学能，实现低品位原料的清洁利用。

Domínguez等［33］采用管式热解炉对干污泥和湿污泥的热解特性进行了研究，结果显示湿污泥气体产率更高，且气体中H2含量更高，主要是因为污泥中水分的存在形成了水蒸气氛围，促进了污泥的原位水蒸气气化反应。熊思江等［25］采用管式炉反应器开展了湿污泥高温热解实验，发现提高含水率可增大H2与CO的产率，但其载气为惰性气体且不能实现连续进料，挥发分易被载气稀释，使得实验结果不能揭示高水分物料的真实特性。黄浩［34］开发了高湿生物质气化制取高浓度H2的工艺，但该工艺主要以生物质制氢为目标，热效率较低。郝小红等［35］在超临界水中开展了污泥的气化实验，产物中H2的体积分数可达20%左右，但超临界气化过程会产生金属氧化物和无机盐沉积，造成设备腐蚀严重，且运行成本高，限制了其工业化应用。

2.3 污泥与生物质共热解

由于污泥的固定碳和挥发分含量以及热值均较低，其利用经济性较差。为了提高污泥利用的经济性，近年来，不少学者开始进行污泥与其他原料混合热解气化的研究［36-37］。原料中C，H，O的比例是影响气化效率以及产物品质的重要因素，因此，可通过调控元素比例使污泥利用的经济性达到最优。与污泥相比，木屑的显著特点是含水量低，固定碳和挥发分含量高。污泥和生物质共同热解可将高湿污泥原料自身蒸发出来的水蒸气作为气化剂，同时又可将生物质中的H和C有效地转化为燃料气体，从而提高原料的转化率和系统的热效率。

Lee等［37］开展了污泥和生物质共热解的实验研究，考察了掺混比例和反应温度的影响。实验结果表明：两者的协同作用可以提高燃气的热值，随着反应温度的升高，产物中CO，H2，CH4的含量得到提升；在生物质掺混量为40%（w）、反应温度为900 ℃的最优反应条件下，产物中可燃气体的含量达最大值。

Zhang等［38］利用真空固定床在900 ℃条件下开展了污泥和生物质的混合热解实验。结果表明：相对于污泥单独热解，污泥与生物质的共热解有利于气相产物的生成，气体的热值也得到了提升。这主要是由于高湿污泥提供了更多的水，而生物质提供了充足的碳源，从而促进了水蒸气和固定碳的水蒸气气化反应，使得CO和H2的产率大幅提高。

焦李等［39］在固定床反应器上开展了污泥和松木锯末混合物的共气化研究，考察了掺混比对燃气成分、燃气产量和碳转化率的影响。实验结果表明：污泥的最佳掺混比为40%～60%（w），此时燃气产率和碳转化率最高，且气体中的H2体积分数最高，达40%，燃气产率为0.70 m3/kg。

3 污泥热解气化工艺研究

3.1 外热式固定床气化

在污泥热解气化基础工艺的研究进程中，管式炉气化装置因其结构简单、成本低、易于操作等特点而得到了广泛应用。袁浩然等［40］利用自行搭建的管式反应炉对市政污泥开展了热解实验，考察了不同反应条件对产物中生物炭产率的影响，最高的能量转化效率可达75.9%。张艳丽［24］利用管式炉气化装置对污泥热解后的残渣开展了水蒸气气化制备富氢气体的实验研究。李海英等［41］利用管式炉热解装置对污泥开展了热解实验，重点研究了污泥热解气体经冷凝后产生的液相产物即热解油的产率及特性，并对固体半焦及不凝结气体的产率和特性开展了分析和讨论。Liu等［42］利用管式炉热解装置对污泥热解进行了研究，考察了添加剂CaO对污泥中N元素在反应中转移的影响。

传统的管式炉为电加热，升温速率慢，外部的热源通过传导的方式将热量从反应器管壁传到内部的反应原料，不仅效率低、热损失较大，而且会导致反应器内的温度分布不均匀。因此，需要开发可靠度更高的工艺装置。

3.2 微波热解

近年来，微波热解也受到了广大学者的关注［43］。与电加热相比，微波热解因其独特的传热传质规律而具有升温速率快、加热均匀、反应过程易于控制、可选择性加热等优点［44-45］。

王晓磊等［46］利用电加热管式炉和单模微波炉对污泥热解开展了研究，讨论了微波热解在制备富氢气体方面的特性，结果表明，含水率或热解温度的升高可以显著提高转化率和气体可燃成分的浓度，固定形态的微波吸收器可以提高挥发分向热解气的转化，但微波装置的总体热效率较低。陈浩等［47］开展了城市污泥微波热解的实验研究，实验结果表明，相对于传统热解，微波热解污泥所得产物中可燃性气体含量更大，富含H2和CO。Zhang等［48］的研究结果表明，微波热解的反应速率明显大于其他加热方式。

微波热解的反应速率较快，但其能耗较大，反应过程中热辐射损失量大，且污泥中需要加入添加剂以促进对微波的吸收，因而提高了处理成本。此外，大型的微波装置生产工艺较复杂，这也在一定程度上阻碍了污泥微波热解技术的大规模应用。

3.3 超临界气化

超临界气化是以超临界状态下的水作为反应介质进行气化反应，其传热传质效果较为优异。污泥的超临界气化可降低反应温度，使污泥得到充分降解，减少气体中的焦油量，缩短反应时间。

王尝［49］利用间歇式超临界反应釜进行了城市污泥超临界水气化实验研究，考察了温度、压强、反应时间以及污泥浓度对反应产物的影响。实验结果表明，污泥超临界水气化的主要产物为CH4、CO、CO2等，在反应温度425 ℃、干污泥含量10%（w）、压强25 MPa和停留时间50 min的条件下，气化效率和碳转化率达到最大值。

马红和等［50］利用超临界水间歇式反应釜对污泥进行了催化氧化实验。实验结果表明，氧化剂用量、反应温度、反应时间以及催化剂的使用对产物中H2的含量有较大影响。氧化剂的加入会降低产物中H2的体积分数；反应温度每升高20 ℃，H2的体积分数就会增加2个百分点；反应时间越长，H2的产量越大，在30 min时达到最大值。

Xu等［51-52］利用超临界反应釜研究了氧化系数对污泥热解以及316不锈钢腐蚀特性的影响。结果表明：气体产物中H2的含量随着氧化系数的增高呈先上升后下降的趋势；在温度450 ℃、压力25 MPa、氧化系数0.6、停留时间2.5 min的条件下，H2产率达最大值；随着氧化系数的提高，316不锈钢的腐蚀由点蚀变为全面腐蚀。

Chen等［53-54］利用流化床反应器对脱水污泥开展了超临界水气化实验，考察了反应温度、污泥浓度、催化剂类型对气相产物以及产物中C元素分布的影响。实验结果表明，提高反应温度、降低污泥浓度有利于提升产物中气体的占比，催化剂的添加有利于富氢气体的生成。

超临界水能够在短时间内高效率地实现碳基能源的气化，实现全部、干净地回收利用资源，获得大量的可燃气和生物炭；反应在密闭系统中进行，水可循环使用，不污染环境；能够实现热解产物的组成控制，克服传统回收工艺的缺点，真正实现污泥热解的资源化利用。然而，超临界气化的反应条件非常苛刻，需在高温、高压下进行，对容器耐温耐压的要求相对较高。此外，反应过程中存在的腐蚀设备、盐沉淀等关键性技术难题也限制了超临界气化技术的大规模应用［55-57］。

4 结语

污泥的热解气化可将污泥中的部分有机质转化为化工原料，并能很好地固定污泥中的重金属元素，是未来污泥利用的热点研究方向。污泥的热解气化作为一种资源回收利用以及环保型的污泥处理技术，具有广阔的前景，符合国家关于能源和环境可持续发展的要求。然而，当前国内外在该领域的研究大部分尚停留在实验室或中试阶段，许多技术仍尚待改进和完善。

干污泥的热解气化，需要对高湿污泥进行预干燥处理，需要消耗大量的热能，且干燥后得到的水蒸气未被回收利用，热效率较低。高湿污泥与生物质混合进行共热解，可以增加原料中的碳含量，并以原料自身蒸发出来的水蒸气作为气化剂，原料的转化率和整个系统的热效率较高。

由于污泥含水率高、热值低等特性，现有的大多数热解气化工艺及装置难以满足利用过程的高效性和经济性等要求。传统的热解气化装置虽然结构简单，但是传热传质效率差，热效率低。微波热解和超临界气化虽然反应速率较快，转化率较高，但是系统的能耗较高，且热解设备较复杂和昂贵，导致应用前景不佳。因此，高效污泥热解气化装置的研发是目前污泥热解气化技术领域亟待解决的问题。

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（编辑 魏京华）

Research progresses on pyrolysis and gasification technology of sewage sludge

Gao Haojie1，Xiong Yonglian1，Jin Lizhu1，Zhu Yuezhao2
（1. School of Automotive Engineering，Yancheng Institute of Technology，Yancheng Jiangsu 224051，China；2. School of Mechanical and Power Engineering，Nanjing Tech University，Nanjing Jiangsu 211816，China）

Transmuting sludge into liquid or gaseous fuels by thermochemical methods such as pyrolysis and gasif i cation was one of the most promising ways for sewage sludge utilization. Focused on the resource utilization of sludge，the research progresses on pyrolysis and gasification technology of sewage sludge were expounded. The advantages and disadvantages of the existing pyrolysis and gasif i cation processes and the main inf l uencing factors were analyzed，and the development trends of the technology was forecasted. It was pointed out that：The conversion rate of raw materials and even the thermal eff i ciency of the whole system could be increased by co-pyrolysis of high-moisture sewage sludge and biomass；The research and development of high-efficiency sewage sludge pyrolysis and gasification unit is the urgent problem in the fi eld of sewage sludge pyrolysis and gasif i cation.

sewage sludge；pyrolysis；gasif i cation；process；inf l uence factor

X705

A

1006-1878（2017）03-0264-06

10.3969/j.issn.1006-1878.2017.03.002

2016 - 09 - 09；

2017 - 03 - 02。

高豪杰（1986—），男，河南省新乡市人，博士，讲师，电话 0515 - 88168740，电邮 gaohaojie@ycit.edu.cn。

“十二五”国家科技支撑计划项目（2014BAJ01B00）；江苏省协同创新中心计划项目（GX2015203）；江苏省科技支撑计划项目（BE2013127）；江苏沿海新能源汽车研究院项目（QYY20160613）。