玉米秸秆生物炭对水稻不同生育期吸收积累As、Cd的影响

张燕，铁柏清，刘孝利，张淼，叶长城，彭鸥

湖南农业大学资源环境学院，湖南 长沙 410128

玉米秸秆生物炭对水稻不同生育期吸收积累As、Cd的影响

张燕，铁柏清*，刘孝利，张淼，叶长城，彭鸥

湖南农业大学资源环境学院，湖南 长沙 410128

近年来稻米As、Cd含量超标的事件屡有发生，稻米质量安全问题日益突出。通过盆栽种植水稻，向As、Cd复合污染土壤中分别添加质量分数为1.00%的玉米秸秆粉末（CS）和不同温度（300、400、500 ℃）下制备的玉米秸秆生物炭（CB-300、CB-400、CB-500），分析水稻分蘖期、抽穗期及成熟期各部位或器官中As、Cd含量变化，探讨不同处理对复合污染土壤水稻产量的影响。结果表明，不同时期水稻As、Cd含量分布规律为：根部＞茎部＞叶部＞糙米；玉米秸秆粉末和玉米秸秆生物炭的添加能一定程度上阻碍土壤As、Cd向水稻迁移，与CK相比，各处理均能显著降低不同时期水稻各部位Cd的含量（P＜0.05），CB-500处理在三大关键生育期处理效果最佳；玉米秸秆生物炭的施加能降低不同时期水稻各部位As的含量，但各处理未达到显著水平；水稻产量方面，与CK相比，生物炭处理和秸秆粉末处理使水稻增产6.93%～55.36%。研究结果可为生物炭对砷镉复合污染土壤的治理与水稻安全生产提供理论依据和数据支持。

玉米秸秆生物炭；水稻；土壤砷镉污染；不同生育期；吸收累积

湖南省作为“有色金属之乡”，过度的金属冶炼及矿山开采导致土壤重金属污染，而土壤重金属复合污染是当今土壤污染存在的主要形式之一。有调查表明，湖南省主要工矿区稻田土壤Cd质量分数为2.80～51.30 mg·kg-1，高出背景值23.00～572.00倍；湖南郴州土壤平均含砷量为63.90 mg·kg-1，高出全国平均土壤含砷量（9.20 mg·kg-1）6.00倍（蔡保松等，2004），比同类母质发育土壤的背景值高0.60～37.00倍（宋迪思等，2016），农田土壤严重超标。Cd、As具有较强的生物毒性（崔玉静等，2003；Jiang et al.，2015），可通过土壤-植物-动物和人的途径迁移，最终危害人类健康。

中国是世界水稻（Oryza sativa L.)生产大国，约有三分之二的人口以稻米为主食（郑有川，2000）。而水稻被认为是吸Cd、As能力最强的大宗作物之一（史静等，2013）。稻米Cd、As含量超标的事件屡有发生，稻米质量安全问题突出（雷鸣等，2010；关玉萍等，2004）。关于不同生育期水稻的Cd、As吸收累积特征，研究结果不尽一致（刘昭兵等，2011；唐皓等，2015）。Cd吸收的主要时期是分蘖期和成熟期，水稻Cd吸收伴随着对Zn的排斥现象（赵明柳等，2016）。在灌浆期和成熟期水稻营养生长已经停止，水稻吸收砷相对较少（杜心等，2006）。因此，明确水稻在不同时期对土壤重金属的吸收累积规律，对在最佳时期采取有效措施降低水稻籽粒的重金属累积，保障粮食质量安全具有重要意义。近年来，由于生物炭具有优良的特性，引起了土壤环境学界研究人员的广泛关注，对利用生物炭修复土壤重金属污染的研究也越来越多。周建斌等（2008）研究了棉秆炭对镉污染土壤的修复效果，发现棉秆炭含有丰富的细小空隙，有利于吸附污染物，降低土壤中Cd的生物可利用形态。于志红等（2014）研究发现玉米秸秆生物炭-高锰酸钾复合材料增加红壤对铜的吸附机制可能是红壤表面Mg-O、Si-O等官能团与铜形成了Mg-O-Cu-、Si-O-Cu-络合物，从而提高了红壤对铜的吸持能力。然而，多数研究集中在生物炭对单一污染的土壤修复方面，而对重金属复合污染土壤的修复研究较少。

本研究选用玉米秸秆生物炭，研究其对砷镉复合污染土壤中水稻吸收、积累砷、镉的影响，探讨不同生育期水稻吸收、积累砷、镉的规律，以期为利用玉米秸秆生物炭修复砷镉复合污染土壤提供科学依据。

表1 玉米秸秆生物炭理化性质Table 1 Physicochemical properties of bio-carbon from corn stalks

1 材料与方法

1.1 供试水稻

水稻品种：中嘉早17号，籼型常规水稻，全生育期平均109.00 d。水稻幼苗于2016年4月24日移栽，2016年7月21日收割。

1.2 供试土壤

供试土壤采自湖南省株洲市霞湾区某冶炼厂周边荒废的、受重金属污染的0～20 cm耕作层土壤，土壤pH为7.45～7.99，Cd总量为213.25 mg·kg-1，As总量为123.37 mg·kg-1，Pb总量为559.86 mg·kg-1，Zn总量为149.18 mg·kg-1，Cu含量为27.06 mg·kg-1，土壤中Pb、As、Cd的含量均超过国家土壤环境质量的二级标准，为铅砷镉复合污染土壤，其中以砷镉污染最为严重，分别超过国家土壤环境质量二级标准的4倍和711倍。

1.3 供试材料

玉米秸秆采自河南郑州巩义西村堤东村，秸秆镉质量分数为(0.15±0.03) mg·kg-1。

玉米秸秆生物炭采用限氧控温炭化法（易卿等，2013），具体操作步骤为：将玉米秸秆粉末置于坩埚中，使其充满整个坩埚，加盖密封，马弗炉升温速率为10 ℃·min-1，再分别升至目标温度300、400、500 ℃进行碳化3 h，使秸秆受热均匀、充分。碳化结束，待生物炭自然冷却至室温后取出，储存于干燥器中。制备好的生物炭分别记为CB-300、CB-400、CB-500。玉米秸秆生物炭理化性质见表1。

1.4 试验设计

盆栽试验于湖南农业大学环境科学楼前坪的网室进行。共设置5个处理：未添加改良剂的空白土壤对照（CK），CB-300、CB-400、CB-500添加量均为土壤与玉米秸秆生物炭质量分数的1%，玉米秸秆粉末（CS）添加量亦为土壤与玉米秸秆粉末质量分数的1%。每个处理设3个重复。具体操作见表2。

表2 试验处理名称及内容Table 2 Treatments and details of the pot experiment

采集的土壤经自然风干过孔径为0.83 mm的尼龙筛，生物炭经粉碎后过孔径为0.18 mm的尼龙筛。培养盆为聚乙烯材质，上、下口内径分别为57 cm和38 cm，高50 cm，在桶壁距上口径10 cm和下口径5 cm处分别开一直径为6 cm的小孔，防止淹水并便于排水。每盆装土80 kg，于水稻移栽前7 d按试验处理分别添加生物炭后混匀并基施一定量的底肥（尿素8.20 g，过磷酸钙8.20 g，硫酸钾3.30 g，分别相当于337.5、337.5和127.5 kg·hm-2的施肥量），与表层0～5 cm土壤混匀，再淹水3～5 cm。每盆种植水稻11株，保持盆内适宜水分并实施虫害管理。分别于水稻的分蘖期、抽穗期和成熟期采集植株样品，除成熟期每盆随机采集5兜样品，其余各时期每盆采集2兜样品，经前处理后，上机测定水稻各器官或部位中Cd、As含量。

1.5 分析测定

水稻样品采集后，用自来水洗净泥土，并分为根、茎、叶、穗、谷粒等部位，根据常规农业生产习惯，将谷粒样品置于室外阳光下晒干，其他部位样品皆装入编号信封置于103 ℃烘箱内杀青1 h，调至65 ℃烘至恒重后，再称取和记录各部位样品的干重，晒干谷粒用糙米机细分为谷壳、糙米，然后用植物粉碎机粉碎成植物样品后，装入密封袋保存待用。水稻样品经混合酸（HNO3∶HClO4=4∶1，V∶V）湿法消解（汪丽萍等，2008），定容后用ICP-OES测定（美国PE8300）测水稻样品Cd含量，水稻总As含量采用氢化物-非色散原子荧光法（GB/T17135—1997）测定。未能及时测定的消解液置于冰柜4 ℃冷藏保存。

1.6 数据处理方法

采用Microsoft Excel 2003进行图表绘制，采用SPSS（Statistical Product and Service Solutions，21.0）进行多重差异显著性分析。

表3 早稻不同生育期各部位中Cd的含量Table 3 Cd concentrations of early rice organs at different stages mg·kg-1

2 结果分析

2.1 玉米秸秆生物炭添加对水稻不同生育期各部位Cd含量影响

中嘉早17号从移栽到收割的时间为2016年4—7月：4月26日幼苗移栽；5月10日水稻属于秧苗期；5月20日水稻进入分蘖期，水稻生长表征情况正常；6月16日前后开始进入抽穗期，水稻植株生长更加茂盛且抽穗；7月15日水稻成熟，稻穗变黄且籽粒饱满。表3所示为添加玉米秸秆生物炭处理下水稻不同生育期各部位中Cd含量的动态变化情况。

由表3可知，水稻各部位Cd的含量在三大关键生育期内变幅较大，尤其以水稻根部对Cd的积累量异常突出，变化范围在75.08～217.15 mg·kg-1之间；水稻茎鞘中Cd的含量变化范围为8.56～12.51 mg·kg-1；水稻叶片中Cd的含量变化范围为4.76～8.47 mg·kg-1。水稻各部位中Cd含量大小关系在三大生育期内呈现出的总体规律为：根系＞茎秆＞叶片，水稻各部位中Cd含量均低于土壤中Cd的总量（成熟期空白处理组根部Cd除外），并且水稻根、茎、叶片中Cd含量都随着水稻的生长而逐渐增加。

从水稻分蘖期各部位的Cd含量大小关系来看，分蘖期各处理间水稻根部的Cd含量大小关系为：CK，CS＞CB-300，CS＞CB-400＞CB-500（“，”表示各处理间Cd含量从大到小排列但差异不显著，“＞”表示各处理间差异显著，下同）；分蘖期各处理间水稻茎鞘中Cd含量大小关系为：CK，CS＞CB-300，CB-400＞CB-500；分蘖期各处理间水稻叶片中Cd含量大小关系为：CK，CS＞CB-300，CB-400，CB-500。在分蘖期，CS处理组虽能降低水稻各部位Cd含量，但水稻根、茎和叶部中Cd的积累量在CK和CS处理间差异均不显著，淹水环境下施加玉米秸秆粉末未在分蘖期产生影响；与上述2种处理相比，CB-300、CB-400和CB-500处理水稻在分蘖期各部位中Cd的含量显著降低，说明玉米秸秆生物炭处理能有效降低水稻分蘖期根、茎、叶部Cd的含量，明显抑制Cd在水稻体内的吸收转运过程。

从水稻抽穗期各部位的Cd含量大小关系来看，抽穗期各处理间水稻根部的Cd含量大小关系为：CK，CS，CB-300＞CB-400，CB-500；抽穗期各处理间水稻茎部的Cd含量大小关系为：CK＞CS，CB-300＞CB-400＞CB-500，表明与CK相比，各处理均能显著降低水稻茎鞘中Cd的含量，并以CB-500处理对茎部中Cd的阻控效果最佳；抽穗期各处理间水稻叶片中Cd含量大小关系为：CK＞CS＞CB-300＞CB-400，CB-500，表明与CK相比，各处理措施都能显著降低水稻叶部中Cd的含量，CB-400和CB-500处理对叶部中Cd的阻控效果最佳。试验结果表明，玉米秸秆生物炭及淹水配套处理措施能有效地降低水稻抽穗期根、茎、叶部中Cd的含量，从而明显抑制Cd在根部的吸收、Cd向地上部的转运、Cd向籽粒的再转运过程。

从水稻成熟期各部位的Cd含量大小关系来看，成熟期各处理间水稻根部的Cd含量大小关系为：CK＞CB-400＞CB-300＞CB-500，CS；成熟期各处理间水稻茎部的Cd含量大小关系为：CK＞CB-300＞CB-400＞CB-500＞CS，说明与CK相比，其他措施都能显著降低水稻茎部中Cd的含量，并以CS处理对水稻茎鞘Cd含量的抑制效果佳；成熟期各处理间水稻叶片的Cd含量大小关系为：CK＞CS＞CB-300＞CB-400＞CB-500，CB-500处理对水稻叶部中Cd的含量抑制效果最佳。

综上所述，玉米秸秆粉末能降低水稻各部位Cd含量，但在分蘖期未达到显著差异，玉米秸秆生物炭及淹水处理都能显著降低水稻各部位Cd的含量，CB-500处理在三大关键生育期处理效果最佳。

2.2 玉米秸秆生物炭添加对水稻不同生育期各部位As含量影响

水稻各个时期不同部位中砷含量如表4所示。从表4可知，砷在不同时期水稻根、茎和叶的分布规律均为：根系＞茎鞘＞叶片。水稻根部As含量在分蘖期及成熟期均高于土壤中As的总量（123.37 mg·kg-1），水稻茎鞘及叶片中As含量在整个生育期内均远低于土壤中As的总量，水稻在整个生长周期，砷浓度呈先下降后上升的趋势，这可能是水稻在分蘖和成熟阶段其体内的砷含量较高，而在孕穗和抽穗阶段水稻体内的砷含量相对较少。

添加玉米秸秆生物炭及玉米秸秆粉末材料后，每个时期的水稻各部位As的含量与CK组相比，都有不同程度的降低，即玉米秸秆粉末和玉米秸秆生物炭的添加能够阻碍土壤砷迁移到水稻植株内；不同温度下制备的玉米秸秆生物炭均能降低水稻各部位As的含量，但未达到显著差异；生物炭制备温度越高，对水稻各部位As含量的降低效果越好，但各处理之间的差异亦未达到显著水平；玉米秸秆粉末的添加能显著降低水稻各时期根部As的含量。总体而言，改良材料的添加对水稻各部位As含量的降低效果表现为：CS，CB-500＞CB-400，CB-300。

2.3 玉米秸秆生物炭添加对水稻成熟期稻谷Cd、As含量及产量的影响

水稻谷壳和糙米中Cd、As含量如表5所示。由表5可知，早稻成熟期稻谷各部位Cd、As含量大小的分配关系如下：谷壳＞糙米；玉米秸秆生物炭材料使糙米和谷壳中Cd的含量显著降低（P＜0.05），与CK相比，其他处理都能显著降低水稻谷壳中Cd含量，以CB-500处理对谷壳Cd含量的控制效果最佳，降幅达39.59%，谷壳Cd含量为4.41 mg·kg-1。与CK相比，其他处理都能显著降低糙米中Cd的含量，以CB-500处理对糙米Cd含量的抑制效果最佳，降幅达27.22%，糙米Cd含量为1.15 mg·kg-1。与CK相比，谷壳中总砷的含量分别降低了1.50%、4.48%、6.30%、4.48%，各处理均能降低谷壳中的总砷含量，除CB-500处理达到显著水平外，其他处理均未能显著降低谷壳中Cd含量（P＜0.05）；糙米中总砷的含量分别降低5.61%、9.35%、23.36%、23.37%，表明玉米秸秆粉末及玉米秸秆生物炭材料均能阻止土壤砷进入水稻糙米内，其中CB-500及CS处理能显著降低水稻成熟期糙米中总砷含量，而其他处理组未达到显著水平。总而言之，玉米秸秆生物炭的添加能降低水稻谷壳及糙米中Cd、As的含量，以CB-500处理效果最佳，生物炭对Cd的降低效果强于As的效果。

在水稻产量（以成熟期穗部干重计）方面，与CK相比，各处理均能提高水稻产量，但除了CB-400和CB-500处理增幅显著外（分别为41.76%和55.36%），其他处理与之差异不显著。

表4 早稻不同生育期各部位中As的含量Table 4 As concentrations of early rice organs at different stages mg·kg-1

表5 不同处理对早稻成熟期稻谷Cd、As的含量及水稻产量的影响Table 5 Effects of different treatments on Cd and As contents in paddy rice and yield of rice at Maturity stage mg·kg-1

3 讨论

供试土壤pH为7.45～7.99，Cd总量为213.25 mg·kg-1，As总量为123.37 mg·kg-1，分别是土壤环境质量标准（GB15618—1995）的711倍和4倍，表明该土壤为砷镉复合污染土壤。

无论是否添加玉米秸秆生物炭及玉米秸秆粉末，水稻各部位中Cd、As含量大小关系在三大生育期内呈现出的总体规律为：根系＞茎秆＞叶片＞糙米，这与他人研究结果一致（居学海等，2014；张振兴等，2016）。与CK相比，添加不同温度下制备的玉米秸秆生物炭后，水稻各器官中Cd含量显著低于空白对照组（P＜0.05），且随着制备温度的增加，对水稻各部位Cd含量的控制效果越显著（表3），这可能是由于生物质原材料在裂解炭化过程，原材料分子结构中所含的醚键（C-O-C）、羰基（C=O）基团消失（陆海楠等，2013）。随着裂解温度升高，生物炭中甲基（-CH3）和亚甲基（-CH2）也逐渐消失，而芳环结构增加，生物炭芳香化程度增强，稳定性增加（简敏菲等，2016），因此对重金属污染治理有着不同的效果。生物炭材料多呈碱性（表1），含有的灰分元素如K、Ca、Mg都呈可溶态，可增加酸性土壤的盐基饱和度，进而通过交换降低土壤氢离子及交换性铝的水平，OH-能够配位取代土壤吸附的Cd，所以土壤pH升高会降低Cd的解吸（董锡文等，2010）。玉米秸秆粉末的添加虽能降低水稻各部位Cd的含量，但未达到显著水平，这可能是由于秸秆还田虽是能量和养分的载体（黄婷苗等，2015），含有丰富的氮、磷、钾及微量营养元素，但利用指数不高。张静等（2010）研究了不同玉米秸秆还田量对土壤肥力及冬小麦产量的影响，结果表明9000 kg·hm-2的玉米秸秆还田处理效果最好，土壤微生物固持碳、氮的效果增强及接茬冬小麦增产显著。

同时，本研究中盆栽水稻一直处于淹水状态，淹水条件下，土壤氧化还原电位降低，提高了土壤pH值，土壤Cd形成CdS沉淀，降低了Cd活性（张良运等，2009；Huang et al.，2009）；淹水后明显降低了土壤交换态Cd的分配系数，相应地提高了其他形态的分配系数，尤其是紧结合有机态和碳酸盐结合态的分配系数。淹水降低土壤Cd活性主要是由于淹水增强了有机质和CaCO3对Cd的吸持所致（刘冲等，2015）。在长期淹水状态下，土壤溶液中As3-和As5-并存（George et al.，2016）。在各个生长期，玉米秸秆生物炭及玉米秸秆粉末添加处理水稻部位As的含量与CK组相比，都有不同程度的降低，即玉米秸秆粉末和玉米秸秆生物炭的添加能够阻碍土壤砷迁移到水稻植株内，但其对水稻吸收积累As的效果不显著，这是由于生物炭表面一般带负电，对以阴离子形式存在的污染物质（比如本研究涉及的As）的吸附能力普遍较差，需通过表面或结构改性来提高其吸附能力（Toru，2014）。

由表5可知，糙米中Cd、As的含量范围分别是1.58～1.15、1.07～0.81 mg·kg-1，高于《食品中污染物限量（GB2762—2012）》中Cd、无机As限量值（0.2 mg·kg-1）。Heikenfeld（2012）的研究表明，大米中无机As的含量占总As的50%以上，据此推算，本研究中糙米中无机As含量范围是0.54～0.41 mg·kg-1，虽均超过规定含量，但与空白对照相比，玉米秸秆生物炭及玉米秸秆粉末的施加均降低了水稻糙米中Cd、As的含量，这与他人研究相一致（戴静等，2013）。水稻产量方面，与空白对照相比，生物炭的施加均提高了水稻产量，以CB-500处理组效果最佳，这与生物炭本身性质有关。玉米秸秆粉末的施加亦能提高水稻产量，与Sun et al.（2003）和Gianfreda et al.（2005）的研究结果一致。通过添加玉米秸秆粉末及玉米秸秆生物炭材料，能有效阻控土壤Cd、As向水稻迁移。

4 结论

（1）与CK相比，不同温度下制备的玉米秸秆生物炭能显著降低水稻根、茎、叶、糙米中Cd的含量，起到良好的阻控效果，尤其以CB-500的阻镉效果最为显著，可以有效控制水稻植株各部位Cd含量的迁移；玉米秸秆粉末还田能显著降低成熟期水稻各部位Cd含量。

（2）玉米秸秆粉末及秸秆还田的方式能降低水稻不同生育期各部位As含量，糙米中总As含量下降5.61%～23.37%。

（3）水稻产量方面，与CK相比，各处理均能提高水稻产量，但除了CB-400和CB-500处理增幅显著外（分别为41.76%和55.36%），其他处理与对照差异不显著。

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Effects of Corn Stalk Biochar on Absorption and Accumulation of Arsenic and Cadmium in Rice at Different Growth Stages

ZHANG Yan, TIE Boqing*, LIU Xiaoli, ZHANG Miao, YE Changcheng, PENG Ou
College of Resources and Environment, Hunan Agricultural Uuiversity, Changsha 410128, China

The occurrence of excessive Cd and As in paddy rice occurred frequently, and the rice quality and safety problems were highlighted. In order to investigate the effect of corn straw biocarbon and corn straw powder on the migration of As and Cd in rice, the effects of 1% corn stalk powder (CS) and arsenic-cadmium compound polluted soil (CB-300, CB-400, CB-500) were used to analyze the changes of As and Cd contents in different parts or organs of rice at tillering stage, heading stage and Maturity stage. The effects of adding materials on rice yield were analyzed. The results showed, the contents of As and Cd in rice at different stages were: root＞stem＞leaf＞brown rice; The addition of corn straw powder and corn straw bio-char could prevent the migration of As and Cd into rice plants, Compared with CK, the contents of Cd in different parts of rice were significantly decreased in all treatments (P＜0.05), and the treatment of CB-500 was the best in the three key growth stages; The application of corn straw bio-char could decrease the content of As in different parts of rice, but the treatments did not reach the significant level. Compared with CK, application of corn stalk bio-carbon and corn straw powder could increase rice yield by 6.93%～55.36%. The results can provide theoretical basis and data for biological carbon control of arsenic and cadmium polluted soil and for rice safety production.

Corn Stalk Bio-char; rice; arsenic and cadmium pollution; different growth period; absorption accumulation

10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.03.020

X53

A

1674-5906（2017）03-0500-06

张燕, 铁柏清, 刘孝利, 张淼, 叶长城, 彭鸥. 2017. 玉米秸秆生物炭对水稻不同生育期吸收积累As、Cd的影响[J].生态环境学报, 26(3): 500-505.

ZHANG Yan, TIE Boqing, LIU Xiaoli, ZHANG Miao, YE Changcheng, PENG Ou. 2017. Effects of corn stalk biochar on absorption and accumulation of arsenic and cadmium in rice at different growth stages [J]. Ecology and Environmental Sciences, 26(3): 500-505.

农业部、财政部专项（20160418）；农业部、财政部专项（2014028）；湖南省政府重大专项（20130101）

张燕（1992年生），女，硕士研究生，研究方向为环境污染修复与治理。E-mail: 294034286@qq.com *通信作者：铁柏清（1963年生），男，教授，主要研究方向为土壤和水环境重金属污染治理修复，稻米镉污染控制技术，废水高级氧化处理技术等。E-mail: tiebq@qq.com

2017-01-20