污水处理厂中温室气体氧化亚氮的释放通量研究

亓鹏玉

摘 要：根据对山东省诸城市某污水处理厂所有处理单元的采样调查，分析研究了污水处理过程中氧化亚氮（N2O）的释放通量。结果表明，污水处理过程中N2O释放的主要构筑物为：厌氧池、缺氧池、好氧池、二沉池和污泥浓缩池。其中，好氧池的释放量最高，超过了全厂释放总量的90%。经测算，N2O的人均释放系数为2.61～4.01 g/人/年，每处理一吨污水的N2O释放量为35.7～55mg，污水处理厂释放的N2O约占去除总氮的0.15%～0.23%。

关键词：污水处理厂；氧化亚氮；释放通量；硝化；反硝化

中图分类号：X703 文献标识码：A 文章编号：1671-2064（2017）04-0007-02

氧化亚氮（N2O）是大气中的重要的痕量气体，虽然大气中N2O的浓度仅是CO2浓度的1/1000，但它的辐射增温潜势是CO2的296倍[1]，并且N2O分子会对大气臭氧层造成破坏[2]目前大气中N2O的浓度已达到320×10-9左右，比工业革命前增长了大约14%，现在仍以每年约0.3%的速率继续增长[3]。城市污水处理厂是N2O的重要释放源[4～5]，污水处理过程中的硝化过程和反硝化过程都会有N2O产生，据估计，污水处理过程中N2O的年释放量为0.3～3.0×1012kg/年，占全球N2O总释放量的2.5%～25%[6]。国外对于污水处理厂N2O的释放做了细致的研究工作[4，7～8]，国内对于N2O的研究主要集中在实验室模拟反应器中不同工艺和运行参数对N2O的影响[9～10]，对于污水处理厂N2O释放的研究则鲜见报道。本研究对城市污水处理厂的N2O释放规律进行了探讨，估算了污水处理厂的N2O释放量和人均释放系数，并研究了主要运行参数对于N2O释放的影响，以期为评价我国污水处理过程在全球气候变化中的贡献提供科学基础。

1 材料与方法

1.1 采样地点

2016年3月份到9月份，对山东诸城市银河污水处理厂的N2O释放通量进行了采样调查和研究。诸城市银河污水处理厂日处理污水8万m3，服务人口30万。污水处理厂进出水的主要水质指标见表1。

水质净化一厂主体工艺采用厌氧—缺氧—好氧法，即A2/O工艺。工艺流程见图1。

1.2 样品采集

对工艺流程中的主要构筑物进行了气体样品采集，采样期为2016年3月～9月，每周取样3次（周一，周三和周五），每次采样时间固定（上午8：00～12：00）。每个构筑物在进水口、出水口和中间各设一个采样点，最后取平均值。

气体采样装置由橡胶轮胎底座和圆柱形有机玻璃箱体两部分组成，箱体直径0.41m，取样时与水面接触面积为0.13m2。箱体顶部边缘两侧对称安装2个搅拌小风扇，由12V蓄电池供电，此装置根据Czepiel[4]的漂浮通量箱略作改进。采样时装置扣在水面上，采样箱中的气体样品经过小风扇搅动均匀后，由真空采样泵抽到采样袋中，然后送往实验室测定。

1.3 测定方法

气态N2O由气相色谱测定。气相色谱（3420A）配有ECD检测器，PorapakQ填充柱，检测器、进样口和分离柱的温度分别为390℃、50℃和50℃，载气（高纯N2）流速30mL·min-1。N2O释放通量根据Czepiel[4]的计算公式进行计算。

2 结果与讨论

2.1 主要处理构筑物的氧化亚氮释放通量

污水处理过程中的硝化反应和反硝化反应都会产生N2O[13]。污水处理厂各个构筑物由于运行条件不同和水质变化等原因，N2O释放通量有很大差异。污水处理厂各个构筑物N2O平均释放通量见图2。

从图2可知，污水处理过程中N2O释放通量比较高的构筑物为：好氧池、曝气沉砂池和进水泵房。好氧池的N2O释放通量最高。一方面，好氧池的微生物菌群在進行硝化反应时，NH3被氧化NH2OH，NH2OH继续氧化形成中间产物HNO，当氧气充足时，HNO氧化为NO2-，当氧气不足时，两个HNO分子可以反应生成N2O和H2O，所以当好氧池内的DO波动，供氧不足时便有N2O释放出来[14]；另一方面氨氧化菌（AOB）反硝化过程会产生N2O。Kim通过实验发现，好氧段的N2O释放主要取决于AOB，AOB在NO2-存在时会以NH3为电子供体产生N2O，并且低溶解氧浓度会促进这一过程的发生[15]；第三是由于厌氧池和缺氧池中因反硝化而产生的N2O溶解在水中，随水流进入到好氧池后，在曝气区的空气和机械扰动下逸出到大气中。

曝气沉砂池和进水泵房水面面积很小，但N2O释放通量却相对较高，仅次于好氧池。原因可能在于曝气沉砂池和进水泵房碳源和氮源丰富，DO浓度相对较高，反硝化过程进行不充分，氮大量转化为中间产物N2O而不是终产物N2，大量N2O逸出到大气中。其它构筑物其N2O释放通量都相对较低。

2.2 污水处理厂的N2O释放总量

根据每个构筑物的N2O释放通量，估算了整个污水处理厂的N2O释放总量。结果见表2。

从表2可知，各个处理构筑物之间的N2O释放总量差异很大，释放量最大的是好氧池，超过全厂释放总量的90%。虽然进水泵房和曝气沉砂池的单位面积释放通量很高，但是由于水面面积小，水力停留时间短，所以释放总量相对较低。缺氧池、厌氧池、二沉池和污泥浓缩池因为水面面积大和水力停留时间长，所以释放总量较高。

根据各个处理构筑物的释放量得出污水处理厂N2O的释放总量，最低为3.91×103kg/年，最高为6.02×103kg/年。污水处理厂服务人口30万，经过计算得出N2O的人均释放系数为2.61～4.01g/人/年；厂区每日处理污水3×105m3，经过计算得出污水处理厂每处理一吨污水释放的N2O为35.7 ～55mg，释放的N2O占去除的总氮的0.15%～0.23%。

3 结语

（1）污水处理过程中N2O釋放的主要构筑物为：厌氧池、缺氧池、好氧池、二沉池和污泥浓缩池。其中，好氧池氧池的释放量最高，超过全厂释放总量的90%。

（2）N2O的人均释放系数为2.61～4.01g/人/年，每处理一吨污水的N2O释放量为35.7～55mg，污水处理厂释放的N2O约占去除总氮的0.15%～0.23%。

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