典型Ⅱ2-Ⅲ过渡型褐煤近地质条件下生排油模拟研究

2017-02-21李志明芮晓庆徐二社杨振恒马中良郑伦举翟常博

煤炭学报 2017年1期

李志明，芮晓庆，徐二社，杨振恒，马中良，郑伦举，翟常博

(1.中国石化石油勘探开发研究院无锡石油地质研究所，江苏无锡 214126;2.页岩油气富集机理与有效开发国家重点实验室,江苏无锡 214126;3.中国石化油气成藏重点实验室，江苏无锡 214126)

李志明1，2，3，芮晓庆1，2，3，徐二社1，2，3，杨振恒1，2，3，马中良1，2，3，郑伦举1，2，3，翟常博1

煤作为一类有机质高度富集的烃源岩，在生油窗内其生排油能力一直存在着争议。以未成熟典型Ⅱ2-Ⅲ过渡型褐煤为例，利用自研的DK-Ⅱ型地层孔隙热压生排烃模拟实验仪，开展煤在有限空间体系内，在不同温度、上覆压力负载和水介质流体压力共同作用下的生排油模拟研究。模拟实验结果表明：在成熟度Ro≤0.82%的各个演化阶段，煤均以生油为主，阶段生油产率显著高于生气产率，成熟度0.68≤Ro≤0.82%阶段，为煤主生油阶段，该阶段的生油量占总生油量的53.66%；在成熟度Ro>0.82%的各个演化阶段，煤均以生气为主。煤不仅可以生油，而且当总油产率达到30 mg/g TOC左右时就可以有效排油，主生油窗内煤岩的排油能力优于泥岩烃源岩。煤在主生油窗内的烃气和二氧化碳产率显著高于泥质烃源岩的烃气和二氧化碳产率，应是造成煤成油可以高效排油的重要因素。

褐煤；Ⅱ2-Ⅲ过渡型；生排油模拟；热成熟度；近地质条件下

煤作为一种陆源高等植物有机质高度富集的特殊烃源岩，在沉积埋藏演化过程中因热成熟与上覆地层压力等因素的作用，可以生成一定数量的油气，这已为学术界所认可。但是，在生油窗内，对煤的生、排油模式的认识尚可谓众说纷纭，莫衷一是。如存在以生气为主[1-2]和以生油为主[3-4]以及煤排油能力十分有限且明显低于湖相泥岩[5-6]与可以高效排油[7-9]等相反的观点。已有的研究[1-15]表明，影响煤和泥岩生烃潜力、排烃量与排烃效率的主控因素是有机质丰度、类型和成熟度，有机质丰度、类型相近的煤或泥岩，其生排烃能力随成熟度增大而增高；相同成熟度下有机质类型越好，其生烃潜力与排烃能力越好，但也有研究者认为有机质类型越好其排烃能力越低[16]。同时，研究表明，水介质条件下颗粒样品的模拟结果比粉末样品更接近自然演化特征[17-18]，半开放体系的生排烃模拟条件与地质条件下的情况最接近[19]。实际上，地质条件下泥岩或煤等烃源岩的成烃过程是在上覆地层压力作用下、在泥岩或煤自身有限孔隙空间体系内进行的，并且体系并非是一个完全封闭或完全开放的体系，而应该是阶段性封闭、阶段性开放的半开放体系。按照再现烃源岩在地下石油地质条件下生排烃过程的思路，无锡石油地质研究所自主设计研制了DK-Ⅱ型地层孔隙热压生排烃模拟实验仪，其技术原理是在保留烃源岩原始矿物组成结构和有机质赋存状态、在与孔隙空间接近的生烃空间(V)中充满高压液态水(L)、同时考虑到与地质条件相近的静岩压力、地层流体压力的条件下进行有机质高温短时间热解生烃反应及可控压差排烃模拟，从而能更为真实地再现地质体中沉积有机质所经历的物理化学演变、油气的生成与初次运移过程。同时，温控精度±2 ℃，压力控制精度在±0.2 MPa[14]，稳定性好。为此，笔者以未成熟典型Ⅱ2-Ⅲ过渡型褐煤为例，利用自研的DK-Ⅱ型地层孔隙热压生排烃模拟实验仪，开展煤在有限空间体系内，在不同温度、上覆压力负载和水介质流体压力共同作用下的生排油模拟研究，以揭示典型褐煤在地质条件下的生排油能力，为煤系地层发育盆地石油资源的合理评价提供基础与依据。

1 模拟实验样品特征与方法

1.1 模拟实验煤样特征

模拟实验煤样取自山东昌乐-临朐断陷盆地昌乐凹陷中北部五图煤矿区，采样含煤地层属新生代古近纪始新统五图群李家崖组。李家崖组为一套含煤和泥页岩的碎屑岩沉积组合，总厚度为846 m，自下而上发育下含煤段、泥页岩段、中含煤段和上含煤段[20]，矿区煤类为褐煤，水分含量8.2%～9.5%，灰分含量34.78%～38.05%，挥发分含量50.4%～53.91%，硫分含量2.12%～2.71%，属低硫煤[21]。据研究煤样的有机岩石学分析结果，依据国际煤岩学委员会的褐煤显微组分分类方案，其有机显微组分主要由腐植组(相当于硬煤中的镜质组)(68.9%)、惰质组(以丝质体为主)(22.9%)组成，另含少量壳质组(又称稳定组)(8.2%)(主要为角质体和孢子体构成)。煤样的热解分析主要指标和成熟度分析结果见表1，由氢指数-热解最高峰温Tmax图解(图1)可知，其有机质类型为典型Ⅱ2-Ⅲ过渡型。陈建平等对国内外未熟—低熟煤的热解结果统计表明，大多数煤热解氢指数为150～275 mgHC/(gTOC),生烃潜量为100～200 mg/g[22]。因此，研究用的煤具有代表性，属未熟褐煤，是开展煤生排油模拟实验的理想样品。

表1 煤样有机地球化学基本特征

Table 1 Basic organic geochemical characteristics of coal sample

岩性地区年代S1/(mg·g-1)S2/(mg·g-1)TOC含量/%氢指数HI/(mgHC·gTOC-1)Ro/%煤五图煤矿E2w0.42157.3760.762590.47

图1 生排油模拟煤样有机质类型图解

1.2 模拟实验方法

1.2.1 模拟实验仪器

根据研究需要，模拟实验仪器选用了无锡石油地质研究所自研的DK-Ⅱ型(第2代)地层孔隙热压生排烃模拟实验仪，来开展典型Ⅱ2-Ⅲ过渡型褐煤近地质条件下生排油模拟研究。该仪器的主要构成、性能与关键参数详见文献[11-14]。

1.2.2 模拟实验方案

研究样品的生排油模拟实验方案是根据东海盆地西湖凹陷平湖组煤系地层埋藏史、热演化史、上覆地层密度特征等，结合DK-Ⅱ型地层孔隙热压生排烃模拟实验仪模拟温度、时间与成熟度之间匹配关系，在生油窗范围内拟定了9组生排油模拟实验研究方案，每组实验研究方案的具体条件见表2。

1.2.3 模拟实验流程

(1) 样品制备与装样

为了尽可能使每组模拟实验方案的煤具有一致性，同时也尽可能保持煤的原始矿物组成结构、有机质赋存状态以及孔隙结构等(最佳方案是直接钻取煤的小岩芯柱，但因存在非均质性等问题，难以确保每个温压的小岩芯柱一致性)，故将采集的大样碎至5 mm左右小颗粒，并尽可能充分混匀，缩分成若干份，其中1份样用于有机岩石学、镜质体反射率Ro、热解等基础分析，其他样每份取50 g左右利用装卸样品台制成直径为35 mm的煤小岩芯样品，用于生排油模拟实验研究。将制备好的煤小岩芯柱放入高温高压生烃反应系统的样品室(直径为38 mm)内，样品室多余的空间用垫片填满(图2)。因此，与传统高压釜的生烃模拟相比，整个成烃系统的空间是非常有限的。

表2 煤有限空间生排烃模拟实验方案

Table 2 Plan of hydrocarbon generation and expulsion simulation for coal under near geological conditions

模拟温度/℃排油压力/MPa上覆地层压力/MPa升温速率/(℃·min-1)恒温时间/h煤样质量/g200233514850.7225274214850.8250314814850.7275426214850.6300497014850.4320588414850.2340659414850.03606810014850.13807811014850.2

图2 煤有限空间生排烃模拟实验流程

(2)加温加压模拟

加温加压模拟过程涉及生烃反应釜的试漏、注水以及施压(加载上覆地层静岩压力)与升温过程3个环节，每个环节具体操作流程详见文献[12-14]。在实验进程中,随着煤生烃强度的加大,体系内流体压力将不断升高,当流体压力超过设定的排烃压力5 MPa左右时，将缓慢开启排烃阀门(图2)，至生烃反应釜体系内的流体压力与外部排烃装置一致时再关闭排烃阀门。

(3)产物收集与定量

模拟实验结束后，模拟产物的收集与定量过程按有限空间生排烃模拟的有关流程执行，具体见文献[12-13]。排出模拟煤样小岩芯柱的油定义为排出油，滞留于模拟煤样小岩芯柱内通过氯仿抽提获得的沥青“A”定义为残留油，排出油与残留油之和称为总油，总油与烃气之和为总烃。同时，对9组生排烃模拟实验方案的煤固体残样进行全岩镜质体反射率分析，厘定煤经历不同温压作用后的成熟度。

2 模拟实验结果与讨论

2.1 模拟实验结果

根据上述确定的模拟实验方案，研究煤样在不同温压条件下(演化至不同成熟度时)的生油与生烃气、排出油与残留油(滞留油)产率特征如表3和图3所示，煤排油百分率、油与烃气占总烃百分率与热演化程度关系如图4所示。可见，随着煤热演化程度的增大(模拟温度与压力的增高)，在生油窗内煤的生油(生烃气)、排油与滞留油能力(产率)变化特征等呈现明显差异的3个阶段。

缓慢生油与生气、排油效率很低阶段(模拟温度≤250 ℃(Ro≤0.60%))：该阶段煤的油产率与烃气产率均很低，尤其是烃气产率。随模拟温度(成熟度)增高，油和烃气产率增大缓慢，模拟温度200 ℃(Ro=0.50%)时油产率和烃气产率分别为6.67 kg/tc和0.06 kg/tc，至模拟温度250 ℃(Ro=0.60%)时油产率和烃气产率也仅分别增至19.38 kg/tc和0.40 kg/tc。同时，该阶段煤生烃以生油为主，生油量占总烃量97%以上，并且生成的油主要滞留于煤内，排油效率很低仅为3.7%左右。

表3 煤近地质条件下生排烃模拟结果

Table 3 The results of simulation of hydrocarbon generation and expulsion for coal under near geological conditions

模拟温度/℃排烃压力力/MPa上覆压力/MPa成熟度Ro/%排出油产率/(kg·tc-1)残留油产率/(kg·tc-1)总油产率/(kg·tc-1)烃气产率/(kg·tc-1)总烃产率/(kg·tc-1)20023350.500.256.426.670.066.7322527420.550.328.288.610.238.8425031480.600.7018.6819.380.4019.7827542620.642.5629.2631.821.0032.8230049700.688.5737.6746.243.4149.6532058840.7535.8040.5076.3015.5991.8934065940.8260.9840.93101.9023.69125.59360681000.9075.2728.45103.7236.57140.29380781101.2686.1516.81102.9658.88161.84

图3 煤近地质条件下生排烃模拟结果

图4 煤排油百分率、油与烃气占总烃百分率与热演化程度关系

快速生油、生气能力相对增高、有效排油阶段(250 ℃<模拟温度<340 ℃(0.60%

生油能力极低、快速生气、高效排油阶段(340 ℃≤模拟温度≤380 ℃(0.82≤Ro≤1.26%))：该演化阶段煤主要以生烃气为主，生油能力已很低，并且到生油窗末期少量滞留油开始裂解成气。随着模拟温度(成熟度)增高，烃气产率快速增高，在模拟温度340 ℃(Ro=0.82%)时烃气产率为23.69 kg/tc，至模拟温度380 ℃(Ro=1.26%)时烃气产率增至58.88 kg/tc，而该阶段油产率变化很小，均在102.00 kg/tc左右，在模拟温度360 ℃(Ro=0.90%)时油产率达到最大值103.72 kg/tc，至模拟温度380 ℃(Ro=1.26%)时油产率稍降低至102.96 kg/tc，说明煤在成熟度0.90%时生油已结束，从而生油量占总烃量的比率随成熟度增大而降低，由模拟温度340 ℃(Ro=0.82%)时的81.14%降至模拟温度380 ℃(Ro=1.26%)时的63.62%，而烃气占总烃量比率在随成熟度增大而增高，由模拟温度340 ℃(Ro=0.82%)时的18.86%增高至模拟温度380 ℃(Ro=1.26%)时的36.38%。同时，到了该演化阶段，煤生成的油可以高效排出，排油效率随成熟度增高而快速增大，由模拟温度340 ℃(Ro=0.82%)时的59.84%增至模拟温度380 ℃(Ro=1.26%)时的83.67%。

2.2 结果讨论

为了更好地讨论Ⅱ2-Ⅲ过渡型煤在生油窗内以生油为主还是以生气为主，对在近地质条件下生排油气模拟实验获得的阶段生油、生气产率以及阶段生油量占总油量的百分率、阶段生气量占生油窗内总烃气量的百分率进行了统计(表4)。很显然，在成熟度Ro≤0.82%的各个演化阶段，煤均以生油为主，阶段生油产率显著高于生气产率，并且在成熟度0.68%≤Ro≤0.82%阶段，为煤主生油阶段，该阶段的生油量占总生油量的53.66%。在成熟度Ro>0.82%的各个演化阶段，煤成烃则均以生气为主，并且在0.82%

表4 煤近地质条件下生烃模拟阶段油、烃气产率

Table 4 Statistical list showing phasic yields of oil and hydrocarbon gas by simulation of hydrocarbon generation and expulsion for coal under near geological conditions

阶段模拟温度/℃阶段成熟度Ro/%阶段生油产率/(kg·tc-1)阶段生油量占总油量比率/%阶段生烃气产率/(kg·tc-1)阶段生烃气量占生油窗内总烃气量比率/%2000.47～0.506.676.430.060.11200～2250.50～0.551.941.870.170.30225～2500.55～0.6010.7710.380.170.30250～2750.60～0.6412.4411.990.601.07275～3000.64～0.6814.4213.902.414.31300～3200.68～0.7530.0628.9812.1821.80320～3400.75～0.8225.624.688.1014.50340～3600.82～0.901.821.7512.8823.05360～3800.90～1.26-0.76022.3139.92

煤成油演化过程中，生成的油能否有效排出，制约因素复杂。前人围绕煤因具有高吸附性、微孔隙性[5]以及高塑性导致的自行封闭性[24-25]，认为煤的排油能力十分有限。赵长毅等[26]对煤成油的排驱机理进行了研究，认为煤孔隙分布特征决定了烃类赋存状态与排驱难易程度：当煤微孔隙发育时，烃类多被吸附，不易运动；反之，当煤中大孔发育时，烃类易于排出；而有些学者则认为煤中壳质组含量对煤成油起关键作用，壳质组在煤中相对含量不能小于5.0%，否则生油的油无法有效排出[27,8]，这实际上是煤生成的油能否满足煤自吸附的问题。本文的模拟实验结果(表3和图4)表明，在热成熟度≤0.60%演化过程中，尽管总油产率随之增大，但排油率均很低稳定在3.70%左右，而在煤成熟度达到0.64%、总油产率达到31.82 mg/g TOC，排油效率明显提高到达8.05%，该结果与国外学者研究认为煤成油的有效排出门限为30 mg/g TOC含量相一致[28]。Littke等[29]对德国Ruhr地区某一处位于成熟阶段(埋深1 529～1 530 m，Ro=0.92%)的煤层及上覆孔渗良好的砂岩进行详细研究后认为，煤排油效率在46%甚至更高。为了更好分析煤岩的排油能力，对取自鄂尔多斯盆地上三叠统延长组7段的低成熟泥岩烃源岩(成熟度Ro=0.63%,TOC含量2.09%，HI=270 mgHC/gTOC)在与煤岩相同模拟实验条件的排油效率也进行了统计，以便与煤岩的结果进行对比，结果如图5所示。

可见，在成熟度Ro=0.64%阶段，煤岩和泥岩的排油能力相近，煤岩的排油率稍低于泥岩的排油率，而在成熟度Ro>0.64%阶段尤其是>0.68%阶段，煤岩的排油率显著高于泥岩的排油率，至成熟度Ro为0.90%和1.26%时，泥岩的排油率分别仅为24.2%和36.03%，这与李明诚[30]通过对我国东部渤海湾盆地各凹陷烃源岩排烃模拟和计算提出烃源岩的排油率一般为25%～40%相近，而煤岩的排油率则分别高达72.57%和83.67%。尽管该结果与实际地质条件下的排油率会存在一定差异，但在主生油窗内煤岩的排油能力优于泥质烃源岩显然不容置疑。这除了与煤岩在单位体积内生成的石油量高于优质的泥质烃源岩而更易达到独立油相运移的门限[5,31]以及低阶煤具有相对高的渗透率和孔隙度[32]，并且煤热裂解过程中可有效形成孔隙裂隙系统[33]外，还应该与煤岩在主生油窗内的烃气和二氧化碳产率显著高于泥岩的烃气和二氧化碳产率有关。由表5可见，尽管在相同的热成熟度下，煤的油产率远低于泥岩的油产率，但其烃气和二氧化碳产率则显著高于泥岩的烃气和二氧化碳产率，相对高的伴生烃气和二氧化碳产率必然导致煤成油更易排出、运移。因此，煤在主生油窗内具有相对高的烃气和二氧化碳产率应是造成Ⅱ2-Ⅲ过渡型煤生成的油可以高效排油的重要因素。

图5 煤岩与泥岩不同热演化阶段排油率对比

表5 煤与泥岩近地质条件下生排油模拟过程中油、二氧化碳、烃气产率以及排油效率对比

注：“/”表示因泥岩样品的成熟度Ro=0.63%，样品未开展成熟度Ro达到0.50%,0.55%和0.60%的生排油模拟，故该3个成熟度下的CO2产率、烃气产率、总油产率和排油率未知。

3 结论

(1)生油窗内，在煤成熟度Ro≤0.82%的各个演化阶段，煤均以生油为主，阶段生油产率显著高于生气产率，成熟度0.68≤Ro≤0.82%阶段，为煤主生油阶段，该阶段的生油量占总生油量的53.66%；在成熟度Ro>0.82%的各个演化阶段，煤均以生气为主。

(2)典型Ⅱ2-Ⅲ过渡型褐煤不仅可以生油，当总油产率达到30 mg/g TOC左右时就可以有效排油，主生油窗内煤岩的排油能力优于泥质烃源岩，这除了与煤岩在单位体积内生成的石油量高于优质的泥质烃源岩而更易达到独立油相运移的门限以及低阶煤具有相对高的渗透率和孔隙度，并且煤热裂解过程中可有效形成孔隙裂隙系统外，还应该与煤岩在主生油窗内的烃气产率和二氧化碳产率显著高于泥质烃源岩的烃气和二氧化碳产率有关。

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Simulation of hydrocarbon generation and expulsion for brown coal with transitional organic matter type Ⅱ2-Ⅲ under near geological conditions

LI Zhi-ming1,2,3,RUI Xiao-qing1,2,3,XU Er-she1,2,3,YANG Zhen-heng1,2,3，MA Zhong-liang1,2,3,ZHENG Lun-ju1,2,3,ZHAI Chang-bo1

(1.WuxiResearchInstituteofPetroleumGeology,RIPEP,SINOPEC,Wuxi214126,China;2.StateKeyLaboratoryofShaleOilandGasEnrichmentMechanismsandEffectiveDevelopment,Wuxi214126,China;3.SINOPECKeyLaboratoryofPetroleumAccumulationMechanisms,Wuxi214126,China)

The potential of oil generation and expulsion within the oil-window of coal as a kind of source rocks with high rich-organic matter is controversial for a long time.Study on the simulation of hydrocarbon generation and expulsion for an immature typical brown coal with transitional organic matter type Ⅱ2-Ⅲ in confined system,under the conditions of water existing,different temperature,overburden and internal fluid pressure,was carried out,using DK-Ⅱhydrocarbon generation and expulsion simulation experimental instrument.The results of simulation experiment show that coal mainly generates oil at each evolution stage of the maturityRo≤0.82%,and the yield of generation oil is obvious higher than the yield of generation hydrocarbon gas,the main oil generation stage of coal is at 0.68≤Ro≤0.82%,the percentage of episodic quantity of generated oil to total oil is 53.66%;and coal mainly generates hydrocarbon gas at each evolution stage of the maturityRo>0.82%.Coal not only can generate oil,but also can expel oil with high efficiency when the oil yield reaches about 30 mg/g TOC,the percentage of expulsion oil of coal is obvious higher than the percentage of expulsion of mudstone within main oil-window.The yields of hydrocarbon gas and CO2of coal is obvious higher than the yields of hydrocarbon gas and CO2of mudstone within main oil-window.This may be an important factor causing coal with higher expulsion oil efficiency.

brown coal；transitional organic matter type Ⅱ2-Ⅲ;simulation of oil generation and expulsion;thermal maturity;under near geological conditions

10.13225/j.cnki.jccs.2016.0566

2016-04-29

2016-08-24责任编辑:韩晋平

中国石油化工股份有限公司科技开发部资助项目(P14157)；国家重点基础研究发展计划(973) 资助项目(2014CB239101)

李志明(1968—)，男，上海南汇人，研究员，博士。Tel:0510-83207316,E-mail:lizm.syky@sinopec.com

TQ531

0253-9993(2017)01-0249-08

李志明，芮晓庆，徐二社，等.典型Ⅱ2-Ⅲ过渡型褐煤近地质条件下生排油模拟研究[J].煤炭学报,2017,42(1):249-256.

Li Zhiming,Rui Xiaoqing,Xu Ershe,et al.Simulation of hydrocarbon generation and expulsion for brown coal with transitional organic matter type Ⅱ2-Ⅲ under near geological conditions[J].Journal of China Coal Society,2017,42(1):249-256.doi:10.13225/j.cnki.jccs.2016.0566