煤矸石山酸性废水污染控制技术研究进展

徐晶晶，张继伟，崔树军，张沛沛

(1.河南工程学院资源与环境学院，河南 郑州 451191；2.中国矿业大学(北京)地球科学与测绘工程学院，北京 100083)

绿色矿业

煤矸石山酸性废水污染控制技术研究进展

徐晶晶1，张继伟1，崔树军1，张沛沛2

(1.河南工程学院资源与环境学院，河南 郑州 451191；2.中国矿业大学(北京)地球科学与测绘工程学院，北京 100083)

采煤业的迅猛发展导致煤矸石不断堆积，由煤矸石山产生的酸性废水污染受到了国内外学者的广泛关注。本文在分析煤矸石山酸性废水特点和环境危害的基础上，针对煤矸石山酸性废水酸度大和重金属含量高的问题，简述了矿山酸性废水处理方法的原理和优缺点，分析了不同处理方法的发展现状和技术瓶颈，为煤矸石山酸性废水处理技术的选择、应用和研发提供了关键参数。最后提出技术的耦合联用、源头的氧化控制和煤矸石的资源化减量将是今后解决煤矸石山酸性废水污染问题的重点发展方向。

煤矸石山；酸性废水；重金属；处理技术；源头控制

在煤炭开采的过程中，随之伴生的固体废弃物煤矸石也越来越多。目前，煤矸石处置率在60%左右，主要用于制备建筑材料、发电、筑路和土地复垦等[1]。然而，在技术条件和经济压力的双重限制下，再加上历史遗留问题，仍有很多煤矸石露天堆积，形成煤矸石山。据不完全统计，我国煤矸石每年产生量约为5亿t，其中2亿t得不到有效处置，存放量位居全国工业废物的首位[2]。

煤矸石山不仅占据大量的土地资源，而且其中含有的大量硫化物和重金属离子经过长期风化、雨水冲刷和淋溶会形成煤矸石山酸性废水。如果不及时处理，这些酸性废水会直接通过地表径流和渗滤进入周边环境，进而破坏矿区的生态环境[3]。本文通过资料调研和文献查阅，简述了煤矸石山酸性废水处理方法中化学法、微生物法和人工湿地法的原理、发展现状和优缺点，并结合我国当前能源结构优化和供给侧结构性改革的发展趋势，提出了源头污染控制与煤矸石的资源化综合利用在煤矸石山酸性废水污染控制中应用的必要性和紧迫性。

1 煤矸石山酸性废水的特点和危害

煤矸石中富含硫和重金属元素，其在长期的雨水淋溶作用下，极易形成煤矸石山酸性废水。煤矸石山酸性废水的酸度、色度均超标严重，其强酸性会加速煤矿区附近管道、钢轨和水泵等矿井设备的腐蚀和损坏[4]。煤矸石山酸性废水的另一特点是含有As、Hg、Cu、Zn、Cd、Cr、Ni、Mn、Co和Pb等重金属并且含量很高。这些高酸性和富含重金属的废水如不经处理直接排放到周围环境中，会导致煤矿周边地区土壤退化、水体酸度下降和水生动植物的死亡。不仅如此，重金属离子被植物吸收以后，会通过食物链在植物、动物和人体内富集，严重危害生态环境和人体健康[5]。

2 煤矸石山酸性废水处理技术及其发展现状

20世纪开始，国外就已对煤矸石山酸性废水的处理进行了大量研究，并取得了丰硕的成果。伴随着我国煤炭行业的蓬勃发展，我国也积极研发各种方法对煤矸石山废水进行治理。目前，国内外治理此类矿山酸性废水的方法大致分为三类：化学处理法、微生物处理法和人工湿地法[6-8]。

2.1 化学处理法

2.1.1 碱性物质中和法

在传统煤矸石酸性废水处理的众多工艺中，中和法是目前最为成熟的方法之一，其基本原理是通过修筑沟渠和堤坝将煤矸石酸性废水汇集起来，然后投加碱性物质与其中和，同时将重金属沉淀下来，从而达到煤矸石山酸性废水处理的目的。所用的碱性物质通常是来源广泛，价格低廉的石灰或电石渣的碱性废液[9]。该方法具有成本低、操作简单方便等优点，且能够处理各种浓度的废水。

随着煤矸石山酸性废水的持续产生，中和法需要长期持续投放碱性物质，浪费较多的人力、物力和财力。此外，投加碱性物质中和对废水中重金属离子的去除率不高，中和反应产生大量的CaSO4也难以处理。针对中和法这一缺陷，王辉等[10]对传统中和法进行了回流式分段改进，具体实施方式为将传统沉淀池的泥浆回流，先后与碱性物质和酸性废水反应，使之形成高密度泥浆，从而使原泥浆中未反应的碱性物质得到充分利用。这一改进不仅有效降低了处理成本，而且减少了废渣产生量和重金属离子的残留量，大大提升了处理效果。曾翔[11]采用“中和-沉淀-pH值回调-氧化-絮凝”工艺对酸性废水进行处理也取得了较好效果。经该工艺处理后，出水中Fe的浓度低于2mg/L，色度去除率达到95%以上，出水各项指标均达到了《污水综合排放标准》(GB8978—1996)中的一级排放要求，并且部分废水能够直接回用。

2.1.2 硫化物沉淀法

硫化物沉淀法是利用硫化物与重金属离子形成硫化物沉淀，从而达到重金属离子去除的目的。与中和法相比，硫化物沉淀法通常具有沉淀溶解度小、污泥产生量少和金属离子残留低等特点。常用的硫化剂有硫化氢、硫化钠、硫氢化钠和硫化钙等[12]。陈明等[13]以硫氢化钠为硫化剂对酸性矿山废水进行处理，结果发现，在采用中和法除铁后，硫化沉淀与电位调控联合法对废水中锌离子的去除率可达96.85%。然而对于硫化物沉淀法而言，如何进一步提高其对金属离子的去除效率、降低投资和运行成本是当前研究者关注的重点。在硫化剂的开发方面，已经有报道采用硫化物还原菌制备硫化氢用于重金属离子的去除。如荷兰学者Janyasuthiwong S等[14]设计了一种硫酸盐还原反转流化床生物反应器，该反应器将传统的硫化氢制备单元与硫化物沉淀单元合并设计，不仅减少了设备占地空间，而且降低了投资和运行成本。Guo L等[15]针对硫化物沉淀法操作过程中硫化剂局部过量引起的沉淀脱稳再溶解现象，设计了一种新型的浸入式多头硫化物加料分配器用于矿山酸性废水中重金属离子的处理。实验结果表明，该分配器的使用能够明显抑制金属硫化物的再溶解，提高出水水质，该废水经处理后其中砷、铜、镉和铅的含量均低于《地表水环境质量标准》(GB3838—2002)中的限定值。

2.1.3 离子交换法

离子交换法是利用交换剂中的交换离子与废水中有害离子进行交换从而达到有害离子去除的目的。因此，在煤矸石酸性废水处理中，离子交换法不仅能去除Ni、Cr、Zn、Cu和Pb等重金属阳离子，而且还能够净化废水中的硫酸根离子[16-17]。王磊等[18]研究了A100、Ls-36y和S984三种树脂对酸性废水中钼的回收效果，结果表明，三种树脂对废水中的钼有较好的吸附作用，吸附率达到99%以上，其中Ls-36y树脂对钼的饱和吸附量可达146.44mg/mL。Guimarães D等[19]利用一种聚苯乙烯弱碱离子交换树脂(大孔树脂A21)去除废水中的硫酸盐，根据操作条件的变化，硫酸根的交换量在8～40mg/mL之间，通过碱液洗脱后对硫酸根离子的回收率可达100%。

尽管离子交换法处理容量大，既能去除有害物质，又可回收重金属和水，但是离子交换法所用的树脂存在易饱和、中毒或老化失效等问题，需要频繁再生，操作要求也比较严格，一次投资费用较高。在煤矸石山酸性废水处理中，如何有效降低离子交换法的处理成本、充分发挥其在资源回收方面的优势将是今后研究的重点。

2.1.4 电化学法

电化学法是通过电解氧化、电凝聚、电解气浮和电解还原等将废水中有机物和金属离子去除的一种水处理方法[20]。电解过程中阳极的氧化反应能够起到抑制细菌活性的作用，其阴极产生的H2具有强浮载力。因此，电化学方法不仅能够有效地去除煤矸石酸性废水中的重金属离子和有机物质，同时还具有一定的抑菌能力[21]。

朱超英等[22]采用“絮凝沉淀-电氧化-电气浮”联合工艺处理矿山废水中的Zn2+和Mn2+等重金属离子，结果发现，矿山废水经该联合工艺处理后，出水可满足《污水综合排放标准》(GB8978—1996)中的一级排放标准。同时发现，电解水产生的氧气和阳极的氧化加速Mn(OH)2和Mn2+形成水合二氧化锰沉淀，有效抑制了沉淀的反溶，提高了处理效果。

2.1.5 膜分离法

与其他技术相比，膜分离技术具有无化学药剂添加、无相变选择性分离、能耗低和不产生二次污染的优点，因此，在煤矸石山酸性废水处理中具有很大的应用潜力[25]。李胤龙等[26]利用纳滤膜能够截留小分子有机物、二价金属离子和溶解性盐的特点，采用UTC-60纳滤膜对模拟矿山废水中的Cr2+、Zn2+和Cu3+离子进行处理，结果表明，在pH值为2.81、压力为0.6MPa的条件下三种金属离子的截留率均可达到95%以上。不仅如此，通过膜分离技术还可实现废水中金属和盐分的回收以及水的资源化回用[27-28]。

在酸性废水处理中，膜分离技术常与其它技术联用以产生协同效应。如为解决常规沉淀净化过程中pH值升高和胶状氢氧化铁很难被去除的问题，德国学者Katja Meschke[29]等考察了旋转微滤膜系统对氢氧化铁沉淀的去除效果。研究结果表明，2.0μm陶瓷材料压缩转盘对胶状氢氧化铁沉淀具有良好的去除效果，旋转微滤膜组件完全能够代替常规净化装置，其与沉淀剂共同使用时对矿山酸性废水中铁的截留率大于99.9%。

目前，尽管膜分离技术在我国废水处理领域的应用越来越广泛，但在煤矸石山酸性废水处理领域的工程案例还很少。造成这一现象的关键是用于矿山酸性废水处理的特种膜材料成本较高，产水通量小，从而限制了膜分离技术在矿山酸性废水处理中的大规模推广。

2.2 微生物处理法

近年来，随着煤矸石山酸性废水产生机理研究的逐步深入，微生物处理法在煤矸石山酸性污染治理过程中也得到研究者越来越广泛的关注[30]。硫酸盐还原菌(sulfate reducing bacteria，SRB)是最常用的矿山酸性废水处理微生物之一，其能够将煤矸石矿山废水中的硫酸根离子还原成H2S气体溢出，以提高废水的pH值[31]。同时，H2S在某些生物的氧化作用下被氧化为S，并与废水中的重金属反应生成难溶于水的金属硫化物沉淀，从而将重金属从废水中去除[32]。

在煤矸石山酸性废水处理中，微生物生长需要合适的碳源和氮源，且对水温、pH值和重金属含量等因素较敏感，造成微生物处理法在煤矸石山酸性废水的实际治理过程中难以被广泛应用[33]。目前，微生物处理法研究的热点在于寻找经济廉价的碳源以降低处理成本和有效控制pH值以提高微生物活性。

Neculita C M等[34]综合分析了可被SRB利用的碳源，认为有机碳源是影响SRB活性的重要因素。苏宇等[35]以稻草和污泥作为碳源实现了低成本处理pH值为2.5的矿山酸性废水。实验结果表明，稻草作为碳源能够促进硫酸盐的还原，通过合理控制稻草和污泥配比最终使废水中硫酸盐还原率达到80%。

在pH值的控制方面，Matthias K等[36]的研究发现代谢产物H2S、有机酸和低于5.0的pH值均能抑制SRB活性。鉴于生活污水中所具有的碱度和活性污泥对重金属的吸附功能，李宁等[37]的研究发现城市生活污水作为碳源时对酸性废水的pH值有较强的缓冲作用，硫酸根去除率最终可达80%以上。马培等[38]以生活污水作为碳源，采用活性污泥法处理矿山酸性废水。加入生活污水后，活性污泥对铅的去除率从31%提高到96%，活性污泥处理24h后，混合废水的总碱度(CaO)从91mg/L上升至121mg/L，生活污水的总碱度从145.2mg/L降低至128.0mg/L，且处理过程中两种废水的pH值均可维持在7.0左右。

2.3 人工湿地法

人工湿地法作为一种新型的矿山废水处理技术，近几年得到了快速的发展。人工湿地法处理的具体流程是将煤矸石酸性废水引入到经人工建造的湿地中，在人工介质、土壤、植物和微生物的联合作用下，通过截留、吸附、络合和降解等作用将废水中的污染物去除[39]。与其它处理方法相比，人工湿地法具有运行成本低、缓冲性能强的优点，但占地面积大，单独使用时其对强酸性废水的适应性差造成出水pH值经常不能达标。因此，在煤矸石山酸性废水处理中，人工湿地法通常与其它处理方法联合使用以确保处理效果[40]。

张河民等[41]利用潜流堆肥湿地系统和石灰石沟联合处理矿山酸性废水，废水经处理后，酸度与重金属含量明显降低，出水中镉、铅、锌和铜的含量均达到农业灌溉用水的标准。李宏伟[42]将高效藻塘(HARP)和复合型人工湿地联合构建了藻类-细菌-湿地水下植物共生体系，并将其与自动增氧人工湿地协同处理重金属废水，实验结果表明，该协同技术对废水中的锌、铬和铅的去除率分别达到95%、94%和99%。

由于工艺特性的限制，采用人工湿地进行废水处理时，如废水中悬浮物和有机负荷过高易造成人工湿地堵塞。因此，应控制人工湿地进水中的悬浮物浓度和有机负荷。夏世斌等[43]利用新型天然生物质植物中空纤维填料生物膜反应器与人工湿地耦合对某尾矿废水进行处理时发现，前置的生物膜反应器可有效降低进水的污染负荷，大大提高了后续人工湿地处理系统的运行稳定性。

人工湿地虽然占地面积较大，但对于煤矸石山而言，其通常位于矿区附近，周边有足够的场地和空间建设人工湿地。因此，人工湿地法可为煤矸石山酸性废水污染控制提供一种较优化的解决方案。

3 煤矸石山酸性废水污染的源头控制途径

煤矸石山酸性废水的处理技术经过近几年的快速发展已初见成效，煤矸石山酸性废水的污染已得到了初步控制。但是面对煤矸石的不断产生和酸性废水的持续排放，如何从源头控制煤矸石山酸性废水的产生和减少煤矸石的存放将是解决煤矸石山酸性废水污染的根本途径。

3.1 氧化控制

目前，煤矸石中硫的氧化已经被公认为是造成煤矸石山废水呈酸性的主要原因，因此，抑制煤矸石中硫化物的氧化是源头控制的关键[44]。常用的抑制氧化方法有覆盖隔氧、掺碱混合填埋和细菌活性抑制[45]。覆盖隔氧技术主要是利用覆盖层来阻止尾矿与氧气接触，从而降低硫化矿物的氧化速率。目前常用的覆盖材料有天然土料、尾矿砂、粉煤灰和城市污泥等[46]。掺碱混合填埋是将煤矸石与碱性材料混合填埋，碱性材料的加入不仅能提高煤矸石山对酸性物质的缓冲容量，而且能抑制微生物活性，减缓氧化速度。常用的碱性物质有石灰石、生石灰、碳酸钠、碳酸氢钠、粉煤灰和脱硫石膏等[47]。在氧化亚铁硫杆菌的生物催化作用下，硫化物的氧化速率提高了106倍，因此，细菌活性抑制主要是有效抑制煤矸石山中氧化亚铁硫杆菌的活性，阻止其对硫化物的氧化。常用的杀菌剂有表面活性剂类和有机酸类，表面活性剂有十二烷基磺酸钠和十六烷基三甲基溴化铵等，有机酸类有甲酸、苯甲酸、乙酸、丙酸、山梨酸、草酸、苹果酸和柠檬酸等[48]。向煤矸石山中喷洒氧化亚铁硫杆菌专性杀菌剂能够有效阻止硫的氧化，但在自然条件下杀菌剂失效快，持续杀菌效果不理想。针对这一问题，胡振琪教授的课题组开发了具有长效作用的缓释杀菌剂，其对氧化亚铁硫杆菌具有持久的抑制作用[49]。

此外，郑凯等[50]认为金属硫化矿物在环境中发生的电化学反应是造成金属离子和酸性物质产生的又一重要原因。因此，利用物理、化学、电化学和生物学等领域的基础研究成果，并结合煤矸石山的水文环境和地质状况，从源头控制煤矸石山酸性废水的产生，是实现煤矸石山酸性废水污染控制的重要途径之一。

3.2 资源化综合利用

煤矸石作为煤炭的一种共伴生矿物，其产量为煤炭产量的15%～20%。煤矸石中除含有可燃煤外，还有Al2O3、SiO2、CaO、MgO和Fe2O3等多种金属氧化物，其中Al2O3和SiO2的含量可达60%以上。因此，采用适当方式对煤矸石进行资源化综合利用，以减少其存放量，可从根本上解决由煤矸石产生的污染问题[51]。我国在煤矸石的资源化综合利用方面做了很多工作，如煤矸石发电、制备建材和筑基修路等方面已经实现了大规模产业化[52]。尽管如此，与煤矸石的产生速度相比，煤矸石资源化综合利用率和利用水平还亟待提高。煤矸石中可利用的组分主要是碳和无机组分，相关研究已经在积极探索利用煤矸石制备微晶玻璃[53]、隔热陶瓷[54]、絮凝剂[55]和催化剂[56]等高附加值工业原材料和产品的途径，但多处于实验研究和小试阶段。因此，拓宽煤矸石资源化综合利用渠道，加快煤矸石高附加值利用和产业化利用的步伐，对于彻底解决煤矸石山酸性废水污染来说意义重大。

4 结 语

随着人们环保意识的提高，煤矸石山酸性废水的污染日益受到大家的重视。本文所综述的各种处理方法中，中和法、微生物法和人工湿地法已经在煤矸石山酸性废水处理中有工程应用，离子交换法、膜分离法和电化学法应用于煤矸石山酸性废水处理的工程实践还较少，但其对于煤矸石山酸性废水处理技术的研发具有重要的指导和借鉴意义。针对煤矸石山酸性废水的特点，通过微生物和植物的科学筛选、功能材料(离子交换材料、电极材料和膜材料)的合理选择，以及关键工艺参数的调整，将各种矿山酸性废水处理方法进行耦合和联用将是今后煤矸石山酸性废水处理技术发展的重要方向。要从根本上解决煤矸石山酸性废水污染的问题，源头控制是重点。通过物理、化学、电化学和生物学等手段抑制硫氧化和拓宽煤矸石资源化综合利用渠道减少存放量是解决煤矸石山酸性废水污染的关键，更是煤炭企业实现健康可持续发展的必经之路。

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Research progress in pollution control technologies of acidic wastewater from coal gangue

XU Jingjing1，ZHANG Jiwei1，CUI Shujun1，ZHANG Peipei2

(1.School of Resource and Environment，Henan Institute of Engineering，Zhengzhou 451191，China；2.College of Geoscience and Survey Engineering，China University of Mining and Technology (Beijing)，Beijing 100083，China)

With the rapid development of coal mining industry and the continuous accumulation of coal gangue，the pollution of acidic wastewater from coal gangue has been paid extensively attention to scholar at home and abroad.The acidic wastewater from coal gangue was characterized with higher acid and heavy metal.In this paper，the environmental hazard and the characteristic of acidic wastewater from coal gangue were introduced，the principles，advantages and disadvantages，and current development statues of acidic wastewater treatment method were summarized.The focus was on the discussion of the technical bottlenecks for each method.Some key parameters were provided for the selection，application，research and development of acidic wastewater treatment technology.Finally，it proposes that the hybrid of processing technology，control of source oxidation and resource utilization of coal gangue will be the major development direction of solving the problem of acidic wastewater pollution from coal gangue.

coal gangue；acidic wastewater；heavy metal；treatment technology；source control

2016-07-13

河南省科技攻关计划项目资助(编号：152102310323)；河南工程学院创新团队项目资助(编号：CXTD2014005)；河南工程学院博士基金项目资助(编号：D2015009)

徐晶晶(1985-)，女，汉，新疆塔城人，博士，讲师，研究方向为煤矸石山酸性污染治理，E-mail：xjj030332@126.com。

X703.1

A

1004-4051(2017)01-0043-06