稀土氧化物闪烁晶体提拉法自动控制系统设计

程冉+郑睿+谢庆国+肖鹏

摘 要：高温晶体提拉炉具有非线性和大滞后的特点，采用常规PID控制难以实现有效控制。针对提拉法生长稀土氧化物闪烁晶体的生长过程，引入集散自动控制原理，设计由专家控制和自适应PID控制器相结合的自动控制系统。实验结果表明：该自动控制系统具有很高的控制精度和响应速度，成功生长出了直径80mm、长度200mm的Ce：YSO稀土氧化物闪烁晶体，晶体整体透明，内部无明显缺陷，闪烁特性良好，有望作为辐射探测材料使用。

关键词：离散型；提拉法；自适应PID控制；专家控制；晶体生长

DOIDOI：10.11907/rjdk.162724

中图分类号：TP319

文献标识码：A文章编号：1672-7800（2016）012-0042-04

0 引言

稀土闪烁晶体能够将高能射线或粒子转换为紫外或可见荧光脉冲， 是核辐射探测的关键材料。在医学领域，闪烁晶体作为辐射探测材料主要应用于X射线计算机断层扫描成像（X-CT）、正电子发射断层成像（PET）等设备中，这类闪烁晶体具有高密度、高光输出、大的有效原子序数等优点。PET是目前核医学成像领域最为热门的研究方向， 在PET 应用中还要求闪烁晶体具有较短的衰减时间等特性，其主要使用的稀土氧化物闪烁晶体有Lu2SiO5：Ce（LSO：Ce）， LYSO：Ce等[1]。

人工生长晶体的方法很多，其中提拉法（Czochralski）最适合生长大直径、高质量的晶体，是目前最为常用的一种方法[2，3]。整个生长过程时间较长，使用手动生长不仅耗时低效，而且依赖经验，不能保证准确控制；整个过程处于高温环境中（～2000℃），温度波动影响较大。因此实现全自动晶体生长，并在每一阶段都进行精确的控制是生长出高质量晶体的关键。

晶体生长过程具有非线性、大滞后的特点，应用常规PID控制器难以实现有效控制。目前国内已采用模糊PID控制，仿真结果表明提高了传统PID的鲁棒性和适应性[4]，而工业生产中只是采用常规传统PID控制。本文采用自主研发的集散型晶体生长提拉炉以及专家自适应PID控制系统，精确且严格控制整个生长过程，成功生长出了80×200mm尺寸的YSO晶体，多项光学测试结果均表明晶体的闪烁性能良好，能够适用于探测器系统中。

1 晶体提拉炉

自主研制的高温晶体提拉炉（见图1）创新性地采用了集散型控制系统（Distributed Control System简称DCS），工作原理如图2所示，使控制模块和上位机电脑在功能上相互独立，从而让晶体生长控制可以脱离上位机电脑软件正常进行，避免了上位机电脑故障带来的隐患，并且可通过一台上位机控制多个晶体炉，大大降低了人工管理和生产成本。生长过程进行完全自动化控制，整个控制系统由上位机、PLC（Programmable Logic Controller，可编程控制器）、中频加热系统以及电机运动系统等组成。检测系统将中频系统的功率、晶体的实际重量等传送给PLC，PLC再将数据传送给上位机。在上位机中，将采集到的实际重量值与理论值生成器生成的晶体理论值进行比对分析，然后通过智能控制器输出量对中频功率进行控制，实现晶体自动生长。同时，上位机将采集到的重量、中频功率等信息显示在操作界面中，便于实验人员实时监测。上位机软件部分包括实时显示、手动控制、自动控制、系统设置、数据监控等，操作界面如图3所示。

2 控制系统工作原理与设计

2.1 晶体生长数学建模

在自动控制过程中为了对晶体的半径进行控制，必须通过建模得到晶体的理论重量和理论半径[5-8]。如图4所示，vp为提拉速度，α为晶体生长角，θ为弯月面切面和晶体切面的夹角，h为弯月面高度，vd为液面下降速度，ρ1为熔液密度，ρ2为晶体密度，r0为籽晶半径，r为生长端晶体半径，R为坩埚半径。

2.2 自动控制算法

在数字PID控制器各环节的作用下：Kp为比例环节，反映重量偏差信号，一旦出现偏差控制机能够立刻作出反应，产生控制作用从而消除偏差。对于滞后性不是很大的控制对象使用比例控制方式就可满足控制要求，但由于晶体生长需要一段时间，因此有滞后性。Ki为积分环节，主要用于消除静态误差，积分主要针对比例控制、差值、振荡的特点提出改进，它常与比例一进行控制，也就是PI控制。使用PI控制后，如果存在静态误差，输出始终达不到设定值，这时积分项的误差累积值会越来越大，这个累积值乘上Ki后会增大其在输出中的比重，使输出u（t）越来越大，最终达到消除静态误差的目的。Kd为微分环节，反映误差信号的变化趋势，并能在其过大之前，引入一个有效的早期修正信号，从而加快系统的动作速度，减少调节时间。

根据反馈的重量差，调整中频加热系统需要的功率增量（见图5），所以采用数字增量式PID：

其中，u（k）为输出增量、T为采样周期、e（k）为实际与理论的误差。

通过实验积累以及现有的参数整定方法，整定出一套适合于自动控制过程中不同阶段的PID控制器参数，此参数仅作为控制器参数整定的起点。为了进一步提高系统的动态性能，根据各环节作用特点，本文引入专家自适应PID控制[9]，主要功能包括系统保护、异常处理以及自适应PID参数等（见图6）。产生规则如下：

在整个生长过程中引入专家控制：当误差过大时启动系统保护，直接将控制器的输出调制最大（或最小），迅速的调整误差，使误差以最大速度减小；在误差绝对值很小时，加入积分环节，减少稳态误差；而当误差绝对值减小方向变化或增大方向变化时，分别采用保持等待和实施控制作用，并根据误差大小进一步采取较强或一般的控制作用。规则如下：

放肩阶段，根据时间的推移重量和直径的增大，事先整定出比例系数K与重量差和直径的对应关系，并编写函数，存储在专家知识库中，实现放肩过程的自适应。

等径生长阶段，重量差以及直径均处于较为稳定的状态，采用预先设定的PID参数进行等径生长。如重量误差出现较大的波动，认定系统出现异常，进行滤波处理后再由推理机制进行判断。整个生长过程中根据现场的设定值以及直径大小和重量波动的大小由专家系统对PID调节器的参数进行自整定，以达到自适应系统的目标。

3 晶体生长与闪烁性能

3.1 稀土氧化物闪烁晶体生长

YSO（Y2SiO5） 为稀土正硅酸盐类晶体，属于单斜晶系，具有低对称性格位，这种特殊的结构能够提供强的晶体场和配位场，Ce：YSO晶体中Ce3+的荧光由5d→4f能级跃迁产生，有利于吸收峰和发射峰的展宽。本文采用提拉法对YSO：Ce闪烁晶体生长进行研究，原料采用高纯度（4N）的Y2O3，SiO2，CeO2，事先经过低温烘干（200℃，10h），除去CO2和水蒸气，根据Y2SiO5的化学计量比配料，将配好的原料放入混料机中混合36～48小时后，用冷等静压机压成块状，再进行一次高温烧结，使原料充分反应成纯向多晶，放入自制的铱金坩埚中[2，10]。在晶体生长升温之前，进行炉内清洁，将籽晶固定在籽晶杆上，然后将坩埚、保温材料放置于炉内。摆好温场后通过提拉控制系统将籽晶调整至坩埚正上方。关闭炉盖将炉内空气抽空，通入氮气，反复几次确定炉内没有空气后，打开冷却水系统并开始升温，通过上部观察窗以及CCD观察原料熔化情况。等待原料完全融化后，恒温一段时间再进行接种，接种完成后，设定理想晶体尺寸等，执行自动生长过程。依次经过放肩、等径、收尾、降温后，晶体生长完毕。整个晶体生长过程中，提拉速度为0.5～2mm/h。最终得到直径80mm、长度200mm的掺铈YSO单晶（如图7），晶体外形完好，无断裂和肉眼可见气泡。

3.2 光学性能测试

将晶体放置于管式高温炉中，设定温度1 300℃时间12～24h，在不同条件下进行退火处理[11，12]。经过退火处理后，部分偏黄晶体变透明，沿垂直于生长方向切割加工成7×7×21mm尺寸，并将各个面抛光，在紫外可见光光度计上测定其透过曲线。以空气作为本底，得到Ce：YSO晶体的透过率曲线如图8所示。曲线在420nm处存在光吸收，这是因为Ce3+发生4f→5d跃迁引起的。

采用荧光光谱仪FP-6500，在常温下使用波长354nm的激光束照射尺寸相同的三根晶体，通过固定支架固定样品，保证每次试验测试点相同。荧光光谱如图9所示。

在常温环境下，没有看到晶体荧光光谱的”双峰“效应，两处荧光峰可能重叠，任选其中一条的荧光曲线，通过高斯拟合后如图10所示。两处荧光峰的波峰分别在396nm和423nm处，与理论完全符合[13-16]，证明整个晶体闪烁性能良好，能够适用于PET探测器系统中。

4 结语

本文采用集散型工作原理，自主设计专家自适应型数字PID控制器，实现了系统的自适应控制，生长出闪烁性能良好的晶体。实验结果表明这种控制方法简单、易操作，对控制整个生长过程效果明显。

参考文献：

[1] PLECOQ.Development of new scintillators for medical applications[J].Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A：Accelerators，Spectrometers，Detectors and Associated Equipment，2016，8（9）：130-139.

[2] L QIN，HLI，S LU，et al.Growth and characteristics of LYSO （Lu 2 （1-x-y） Y 2 xSiO 5：Cey） scintillation crystals[J].Journal of crystal growth，2005 （28）：518-524.

[3] YZORENKO，VGORBENKO，V.Savchyn， et al.Growth and luminescent properties of Ce and Ce-Tb doped （Y，Lu，Gd） 2 SiO 5：Ce single crystalline films[J].Journal of crystal growth，2014，40（1）：577-583.

[4] 唐赓.Nd：YAG晶体等径生长中的模糊自适应PID控制仿真[J].自动化与仪器仪表， 2009：123-125.

[5] M NEUBERT，J WINKLER.Nonlinear model-based control of the Czochralski process III：proper choice of manipulated variables and controller parameter scheduling[J].Journal of crystal growth，2012，3（60）：3-11.

[6] M NEUBERT，JWINKLER.Nonlinear model-based control of the Czochralski process IV：feedforward control and its interpretation from the crystal grower's view[J].Journal of crystal growth，2014，40（4）：210-222.

[7] J WINKLER，M NEUBERT，J RUDOLPH.Nonlinear model-based control of the Czochralski process I：motivation，modeling and feedback controller design[J].Journal of crystal growth，2010，31（2）：1005-1018.

[8] J WINKLER，M NEUBERT，J RUDOLPH.Nonlinear model-based control of the Czochralski process II：reconstruction of crystal radius and growth rate from the weighing signal[J].Journal of crystal growth，2010，31（2）：1019-1028.

[9] ZW WU，TY CHAI，J SUN.Intelligent operational feedback control for fused magnesium furnace[J].IFAC Proceedings Volumes，2014，4（7）：8516-8521.

[10] GBLOUTTS，AIZAGUMENNYI，S VLAVRISHCHEV，et al.Studenikin，Czochralski growth and characterization of （Lu 1-x Gd x） 2 SiO 5 single crystals for scintillators[J].Journal of crystal growth，1997，17（4）：331-336.

[11] DDING，HFENG，G REN，et al.Air atmosphere annealing effects on LSO：Ce crystal[J].IEEE Transactions on Nuclear Science，2010：1272-1277.

[12] L FAN，DLIN，Y SHI，et al.Effects of air annealing on luminescent properties of cerium-doped lutetium oxyorthosilicate scintillation ceramics[J].IEEE Transactions on Nuclear Science，2016：480-485.

[13] Y CHEN，B LIU，C SHI，et al.The temperature effect of Lu 2 SiO 5：Ce 3+ luminescence[J].Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A：Accelerators，Spectrometers，Detectors and Associated Equipment，2005，53（7）：31-35.

[14] L FAN，X ZHANG，D LIN，et al.Luminescence characteristics of Lu 2 SiO 5：Ce 3+（LSO：Ce） ceramic scintillators under VUV-UV excitation[J].Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A：Accelerators，Spectrometers，Detectors and Associated Equipment，2016，80（6）：325-329.

[15] M KITAURA，S TANAKA，M ITOH.Optical properties and electronic structure of Lu 2 SiO 5 crystals doped with cerium ions：thermally-activated energy transfer from host to activator[J].Journal of Luminescence，2015，15（8）：226-230，2015.

[16] C SHI，B LIU，G ZHANG，et al.Temperature dependence of luminescence from scintillator LSO：Ce under VUV excitation[J].Journal of electron spectroscopy and related phenomena，2005，14（4）：905-908.

（责任编辑：陈福时）