锑在淮南煤中的分布特征与富集成因

齐翠翠，刘桂建，匡 武

（1.安徽省环境科学研究院，合肥 230022；2.中国科学技术大学地球与空间科学学院，中国科学院壳幔物质与环境重点实验室，合肥 230026）

锑在淮南煤中的分布特征与富集成因

齐翠翠1，2，刘桂建2，匡 武1

（1.安徽省环境科学研究院，合肥 230022；2.中国科学技术大学地球与空间科学学院，中国科学院壳幔物质与环境重点实验室，合肥 230026）

锑是煤中潜在的有害微量元素。前期对全国各省份煤田锑质量分数的初步统计发现，安徽煤中锑的平均质量分数为6.50 μg/g，高于大部分省份，属典型高锑区。进一步统计两淮煤田492个煤样数据表明，锑在淮南煤田煤中的质量分数（6.06 μg/g，n=453）比淮北煤田（0.68 μg/g，n=39）高一个数量级，且淮南煤田的锑质量分数在不同成煤时代和不同矿区存在较大的差异。淮南煤中锑与硫及其他矿物组分的统计相关性不显著，推测锑可能以有机结合态的形式赋存。以锑质量分数较高的淮南东部的朱集煤矿为例，通过探讨锑在煤中的富集机制发现：成煤盆地即使陆源碎屑逐渐增强，锑在不同煤组中的质量分数也无明显增加；锑的最大均值出现在岩浆侵入变质程度较高的下石盒子组底部的4-2煤层中。因此，推断淮南煤中锑的富集可能与沉积源区的物质输入无关，主要受区域岩浆活动伴随的富锑热液的影响。

锑；高锑煤；分布特征；地质富集模式

0 前言

元素锑（Antimony，Sb）于20世纪80年代被美国环保部列为优先控制污染物[1]，其三硫化物和三氧化物被国际癌症研究署归为由呼吸途径进入生物体内的2B和3类致癌物[2]。煤炭的开采利用可以造成其中的有害微量元素如Sb在矿区和燃煤区土壤、大气、水体等表生环境中富集，并最终可能导致锑在生物体的积累[3]。煤中锑在工业加工和利用过程中的释放难易程度及其进入环境中的化学形态与毒性，在一定程度上受它在煤中的存在状态和质量分数所控制[4]。作者的前期统计研究表明：安徽境内煤田锑的平均质量分数为6.50 μg/g，是典型的高锑煤区域[5]。两淮地区的淮南、淮北煤田集中了安徽省98%的煤炭资源，是华东地区的重要能源基地。进一步研究锑在两淮煤中的质量分数、存在形态以及其地质富集机制，不仅是煤地质学、元素地球化学理论发展的需要，也对了解锑在环境中的迁移行为进而实现锑的污染控制具有重要意义。

1 两淮煤中锑的质量分数

受成煤环境、地质因素等影响，锑在中国不同地区沉积煤层中的分布很不均匀，存在明显的低锑煤区和高锑煤区。前期，笔者基于大量资料调研与实验室分析工作，对涵盖全国23个省市自治区的1458个煤样数据进行了统计，得出锑在中国煤中的分布具有以下特征[5]：西北、北部及中部地区煤中锑的质量分数相对较低，东北部分煤田中锑的质量分数相对较高，而西南部煤中的锑明显富集。根据锑的质量分数，将中国含煤区划分为低锑区（＜1μg/g）、中锑区（1～3 μg/g）和高锑区（＞3 μg/g）。其中，除贵州和内蒙古自治区的超高富锑煤外，安徽境内煤田锑的平均质量分数为全国其它21个省份中最高，达6.50 μg/g，属高锑煤区。

安徽省蕴藏丰富的煤炭资源，按所处构造位置和沉积类型的不同，煤炭资源主要分布在淮南煤田和淮北煤田，即通常所称的两淮煤田。两淮煤田是国家煤炭规划矿区，也是全国十三个大型煤电基地之一，为典型的华北石炭、二叠纪含煤地层。前期调查表明[5]，锑在安徽境内煤中的质量分数为0.1～159 μg/g，分布十分不均，低锑煤和高锑煤同时存在。本文对两淮煤田中锑的质量分数分布特征作进一步分析。

共统计采自两淮煤田492个煤样品的锑质量分数数据，包括淮北孟庄煤矿、淮南东部、淮南新庄孜矿、李一矿、潘一矿和朱集矿（表1）[6-11]。其中，淮北煤田的数据39个，淮南煤田的453个，计算得出两淮煤田中锑的平均质量分数为5.64 μg/g，比前人统计的安徽煤的均值6.50 μg/g低约15%。锑在淮北煤田和淮南煤田中的质量分数均值分别为0.68 μg/g，6.06 μg/g。锑在淮南和淮北煤田中的分布有很大差异，主要表现在：（1）对比中国和世界煤中锑的平均值统计结果，淮北煤中锑低于中国（2.01 μg/g）和世界煤（3.0 μg/g），而淮南煤中锑的质量分数是中国的3倍，是世界煤的2倍；（2）从均值看，淮南煤田中锑的质量分数大大超过淮北煤田，前者几乎是后者的10倍；（3）从区间范围看，淮北煤田锑的空间分布均匀，最大的为1.2 μg/g，95%以上煤中锑的质量分数＜1 μg/g，而锑在淮南煤田锑的分布极其不均。以新庄孜矿为例，其山西组和石盒子组两个煤层中锑的质量分数分别为4.4和0.3 μg/g，相差超过1个数量级；此外，东部朱集矿的锑质量分数均＞3 μg/g属高锑区，李一矿锑质量分数1.1 μg/g属中锑区，潘一矿锑质量分数0.7 μg/g属低锑区。

表1 两淮煤田煤中锑的含量统计Table 1 Statistics of antimony content in coals from Huainan and Huaibei coalfields

煤中微量元素的质量分数统计是一个不断更新的课题，随着煤炭资源的开采利用以及有关煤中锑的数据库的扩大，其平均质量分数的计算会无限接近真实值。本次工作综合了目前已公开发表的相关资料和本实验室对淮南朱集矿的采样测试结果，计算得出的两淮煤中锑的质量分数分布具有一定的代表性。

2 两淮煤中锑的赋存形态

2.1 煤中锑的赋存形态

2.1.1 与硫矿物结合

国内外不少研究证明Sb在煤中与硫矿物关系密切。早在1910年Spencer就在英国达勒姆煤层的碳酸盐脉中发现锑硫镍矿(NiSbS)。庄新国等发现贵州六枝、水城煤田晚二叠世煤中锑具有硫化物亲和性[12]，冯新斌分析得出贵州煤田中锑可能主要存在于煤的黄铁矿中[13]，赵峰华报道煤中成岩早期结核状黄铁矿的锑质量分数平均为0.68 μg/g，煤层夹矸中成岩期黄铁矿中的锑质量分数为2.17 μg/g，煤系泥岩中的细粒结晶黄铁矿的锑质量分数高达6.21 μg/g[14]。代世峰等[15]曾统计24个黄铁矿样品中锑的质量分数为0.2～30.5 μg/g，算术平均值为6.39μg/g；其中4个自形晶黄铁矿样品中Sb的平均质量分数为7.52 μg/g，5个热液黄铁矿中锑的平均质量分数为5.79 μg/g，黔西南煤中热液方解石脉中锑质量分数可达76.2 μg/g。

2.1.2 与其他矿物及重金属结合

随着研究的深入，多数学者发现Sb作为金属元素与其他无机成分如黏土矿物及同族或相邻重金属元素具有一定程度的亲和性[16]。例如砷黝铜矿内As与Sb存在完全的类质同象关系[17]。贵州富As和Hg的煤中往往含较多Sb，而这三个元素都属亲铜元素，都来源于低温热液，认为它们可能处于相同的赋存状态[7]。山西平朔安太堡露天矿9号煤层中与Sb与Nb的相关系数r＞0.9，而与煤灰分的相关性不明显[18]。沈北煤田煤中Sb与Ca存在正相关关系，且Sb，Ba，Ca，Se同与碳酸盐矿物如方解石、白云石与菱铁矿等有关[19]。水城和六枝两个煤田不同煤层中的Sb具有铝硅酸盐亲和性，[r(Al)=0.31～0.50]，并与一些具有铝硅酸盐亲合性的元素共生[12]。Sb在贵州西部晚二叠世煤中与灰分相关性很低（r=0.22），却与Bi存在显著的相关性（r=0.86），低温热液流体和火山岩效应可能导致了原先散布于有机组分的微量元素在无机相中富集[20]。

2.1.3 与有机态结合

Swaine[11]指出，散布于有机基质中的颗粒极细的含锑硫化物矿物（可能是辉锑矿）所含锑可能被误认为是与有机质缔合的锑。加拿大西部大多数煤中锑的质量分数较低，其主要与有机质结合，但也有可能是呈微小的硫化物颗粒嵌在有机质中[21]。山西平朔安太堡露天矿9号煤层中的锑与煤中镜质组和惰质组的质量分数相关性不明显[18]。沈北煤田褐煤中锑赋存状态的逐级化学提取实验表明：有机态锑（33%）＞铝硅酸盐态锑（21%）＞黄腐酸态锑（18%）＞腐殖酸态锑（13%）＞碳酸盐态锑（10%）[22]。

2.2 锑在两淮煤中的赋存形态

吴江平曾对淮南煤田锑的存在状态进行分析，发现锑与灰分呈线性负相关，认为锑主要以有机态存在于煤中，而赋存于黄铁矿以及其他硫化物矿物中的锑可能少量散布于有机基质里或被有机质束缚；淮南新庄孜矿煤样中锑与Fe、Na、K、Ti都呈现明显的负相关，表明黄铁矿以及黏土矿物不是锑的主要存在形式[9]。

煤中硫的质量分数被认为是泥炭化阶段成煤古环境的指标之一[23]。煤中的硫受煤形成时沉积环境、煤化作用等的影响，在煤中有多种存在形式。受海相环境影响的煤通常属于高硫煤，煤中硫主要以黄铁矿硫和有机硫存在；陆相沉积的煤通常为低硫煤，且煤中硫主要以有机硫形态存在。在海相成煤环境中，随海水的入侵，成煤沼泽中的水体盐分增大，非岩屑来源的元素被认为同沼泽水中的黄铁矿结合，这就使得煤中的元素含量与煤中的硫质量分数成正相关关系。根据俞显忠对两淮煤田煤质特征的分析[24]，淮南煤田各煤层原煤全硫（St.d%）平均质量分数一般为0.23%～1.09%，总体以特低硫煤为主；淮北煤田各煤层原煤全硫质量分数为0.06%～2.12%，一般在0.4%～0.6%，以特低硫、低硫煤为主。两淮煤中硫以黄铁矿硫和有机硫为主，硫酸盐硫质量分数极少，并沿着煤均向上呈逐渐降低趋势。根据本研究，淮南煤锑质量分数相比淮北煤有显著升高。但是，锑质量分数与硫质量分数之间却没有任何的耦合关系，淮南煤中总锑的富集未伴随总硫质量分数的增大。此外，两淮煤田各可采煤层原煤干燥基灰分（Ad）平均值25%，为低-中灰煤，总体上有中部高东西部略低的趋势。这与淮南煤锑的空间分布不一致，表明矿物成分并不是控制锑富集的主要因素。基于此，锑在两淮煤尤其是淮南高锑煤中最大可能的赋存形态为有机结合态。

3 淮南高锑煤中锑的富集模式

煤中微量元素富集成因类型主要包括以下六种：源岩控制型、海相沉积环境控制型、热液流体（岩浆热液、低温热液流体）控制型、海底喷流控制型、地下水控制型和火山灰控制型；其中陆源决定微量元素的背景含量，低温热液流体是我国西南地区煤中微量元素异常富集的主控因素[25]。虽然也已发现锑在某些地区煤中富集的例子，但集中针对煤中锑的富集机制的研究较少。湘中盆地存在世界上最大的锑矿床，当地的富锑金矿和锑矿使地下水中锑的浓度高达76 μg/g；锑在陆源区母岩中的富集也最终使得形成的原煤富集了异常高浓度的锑。内蒙古锡林郭勒盟乌兰图嘎煤共生锗矿的42个的含锗褐煤样品中锑的平均值高达77.2 μg/g[26]；聚类分析显示其与灰分（如铝矽酸盐）有很高相关性，推测锑在煤中的富集可能来自于母岩。水城煤田不同矿区11号煤层从靠物源一侧的木冲沟煤矿到靠海一侧的老鹰山煤矿煤中的锑质量分数具有降低的趋势，表明锑的来源和富集可能与物源区有关[12]。锑还可能与某些重金属元素一同富集，如刘英俊报道的砷黝铜矿内As与Sb有着密切关系[17]。淮南煤田聚煤区构造作用多样，煤层层理复杂，成煤沉积环境差异较大，为研究多条件下煤中锑的富集模式提供了丰富的地质信息。本文选取朱集煤矿为研究对象探讨锑在淮南煤田的富集机制。

朱集井田处于黄淮平原的南部，淮南煤田东北部，横跨安徽省淮南市潘集区和蚌埠市怀远县，朱集井田煤系全部被新近系、第四系松散层所覆盖，其自下而上划分为七个含煤段（图1）。山西组和下石盒子组各为一个含煤段，含煤层分别有1、3煤和4-1、4-2、5-1、5-2、6、7-2、8煤。上石盒子组有五个含煤段，含煤层有11-1、11-2、13-1、16-2、17-1、18、20、23、24、25煤。朱集煤矿主要可采煤层为3、4-1、4-2、5-1、5-2、6、7-2、8、11-1、11-2煤。

图1 朱集矿井综合柱状图Figure 1 Comprehensive stratigraphic column of Zhuji coalmine

3.1 沉积环境

淮南煤田寒武-奥陶纪为地台型的浅海相沉积，自下奥陶末开始，经历长期的地壳抬升与剥蚀，在上石炭系开始了以浅海相为主的海陆交互相沉积。二叠系时期，淮南煤田的沉积类型由过渡型的海陆交互相演化为陆相。笔者所在实验室利用B、Sr/Ca质量分数推测朱集1煤层到11-2煤层的沉积序列是由水下三角洲到上三角洲的过渡，煤层受海水影响逐渐减弱。虽然海水入侵沿地层向上总体逐渐递减，但海进海退依旧非常频繁，特别是下石盒子的煤层。随着煤层上升到上三角洲环境中，海水对成煤沼泽影响逐渐减弱。上石盒子煤层的沉积环境属于淡水环境，陆源物质影响较大；而山西组煤层的沉积环境属于偏海相环境，陆源碎屑影响较小。假设煤中锑受海陆相沉积环境演变的影响，则它的含量在煤层由下到上的序列中应该有所响应。但是，通过分析可知，朱集矿从山西组（1～3煤层）到石盒子组（4～11煤层），随着煤沉积盆地周围陆源碎屑输入逐渐增强，锑的变化趋势并不明显，锑的富集并未呈现倾向于某一沉积类型的特征。因此，朱集煤中锑的富集并不是由该矿区沉积环境的演变所致。

一般来说，陆源沉积决定煤中微量元素的背景含量。两淮煤田的物源区接近，成煤过程中陆源碎屑输入的微量元素应位于同一水平。然而，本次统计表明，锑在淮南和淮北煤田中的分布有很大差异，其均值分别为6.06 μg/g和0.68 μg/g。此外，分析朱集煤矿各煤层锑和灰分的平均分布得出（图2），锑和灰分呈弱负相关（R2=0.41）。由此说明锑富集对主要来源不是物源区岩屑的输入，与陆相沉积环境无关。

3.2 岩浆活动

两淮地区从晚太古代五台期至新生代喜马拉雅期经历多期的构造运动，并伴随强弱程度不同的岩浆活动，其中以中生代燕山期岩浆活动最为强烈，对煤田的破坏和煤的变质作用影响也最大。根据朱集地质报告，结合朱集井田前期钻孔地质资料及各种勘探地质资料分析发现，该区岩浆侵入体多以岩床和岩脉形式侵入煤系，属于浅成相的侵入岩体，其Rb/Sr同位素年龄约为110 Ma，属于燕山期岩浆侵入的产物。根据朱集117个（前勘探88个，补堪29个）勘探钻孔资料显示，除了11煤，从17-1到1煤均发现有岩浆岩侵蚀层的揭露。此外，随着煤层的上升，岩浆的侵蚀点呈减少的趋势：3煤层30个，4-1煤层20个，4-2煤层8个，5-1煤层7个，5-2煤层1个，6煤层5个，7-2煤层6个，8煤层8个，13-1煤层2个，16-2煤层3个，17-1煤层1个。3、4-1、4-2煤层侵蚀点呈片出现，上部煤层侵蚀点零星分布，且3、4-1、4-2煤中受岩浆岩影响的煤样挥发分的平均质量分数（13.03%、14.0%、13.25%）显著低于3到11-2煤层未受岩浆岩侵入的煤样（35.07%～37.53%）。对比各煤层中锑的平均质量分数可知（图2），煤层由下至上，其中锑的平均质量分数大致呈降低的趋势，4-2煤层锑的均值最大，为17.31 μg/g；其次为1煤层，锑均值为14.48 μg/g；3和5-1煤层锑的质量分数较低。该区煤中锑的最高富集值159.05 μg/g也出现在4-2煤层。岩浆热液中含量大量的微量元素，当其侵入煤层时，可与煤中的微量元素进行交换，使得一些元素缺失或富集[27]。一方面，元素在煤层中的含量因受岩浆热作用而挥发减少；另一方面，一些在岩浆富集的元素，可能进入到其影响的煤层中[28]。本研究推测朱集煤中锑在特定煤层中的富集可能受岩浆侵入影响显著。岩浆热液分离出来的挥发性组份和热液流体可能富含有高浓度的锑。

图2 朱集主要煤层灰分及锑的质量分数均值分布Figure 2 Distribution of ash and antimony content averages in Zhuji coalmine main coal seams

4 结论

（1）两淮煤中锑的质量分数总体偏高（5.64 μg/ g），但锑在淮北和淮南煤田中的分布差异较大：淮北煤田属低锑区（0.68 μg/g），煤中锑基本呈正态空间分布；淮南煤田属高锑区（6.06 μg/g），且煤中锑在相邻矿区和不同煤层的存在明显不均，质量分数相差可超过1个数量级。其中，淮南煤田东部朱集矿394个煤样中锑的平均质量分数为6.59 μg/g，为典型高锑煤矿。

（2）锑在煤中主要可与硫矿物（如锑硫镍矿、黄铁矿等）、其他矿物（如黏土矿物、碳酸盐矿物等）、同族或相邻重金属（如砷、铜、汞等）以及煤中的有机质（如黄腐酸、腐殖酸等）结合。两淮煤田以特低硫、低硫和低-中灰煤为主，煤中高丰度的锑没有对应高含量的硫，高锑煤中锑与硫（黄铁矿）及其他矿物组分的伴生关系微弱，推测其可能是以有机结合态的形式赋存。

（3）以朱集煤矿为研究对象发现，随着煤沉积盆地周围陆源碎屑输入逐渐增强，其在不同煤组中的含量并无趋势性规律。朱集主要煤层中锑与灰分的呈弱负相关（R2=0.41），说明锑的主要来源并不是物源区的岩屑的输入。

朱集煤层由下至上，其中锑的平均质量分数大致呈降低的趋势，锑的最高富集值和最大均值出现在4-2煤层，而该煤层受岩浆岩侵蚀程度较大，侵蚀点呈片状出现。本文推测朱集煤田中锑在特定煤层中的富集可能受岩浆侵入影响显著。

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Distribution Features and Enrichment Causation of Antimony in Huainan Coal

Qi Cuicui1,2,Liu Guijian2，Kuang Wu1
(1.Anhui Provincial Environment Science Research Institute,Hefei,Anhui 230022;2.CAS Key Laboratory of Crust-Mental Materials and Environments,School of Earth and Space Sciences,University of Science and Technology of China,Hefei,Anhui 230026)

The antimony is a kind of potential hazardous trace element.From previous antimony content preliminary statistics in Chi⁃nese coalfields have found that the average antimony content in Anhui coals is 6.50 μg/g,higher than in coals in most provinces in Chi⁃na,thus the typical antimony-high area.Further statistics of 492 coal samples from the Huainan and Huaibei coalfields have shown that antimony content in 453 samples from Huainan coalfield is 6.06μg/g,higher one order of magnitude than in 39 samples from Huai⁃bei coalfield 0.68μg/g;and antimony contents have significant difference between coals of different coal-forming ages and different mine areas in Huainan coalfield.The statistical correlation is not significant between antimony and sulfur or other mineral components, thus inferred antimony may be hosted in organic binding state.Taking the higher antimony content Zhuji coalmine in eastern Huainan coalfield as an example,has discussed antimony enrichment mechanism in detail.The study has found that along with the increasing of terrigenous clasts input into coal-forming basin,without marked increasing of antimony content;the maximum average value happened in coal No.4-2 in highly metamorphosed bottom part of Xiashihezi Formation because of magmatic intrusion.It is inferred that the en⁃richment of antimony in Huainan coals may have no relation to the materials input from provenance,but rather mainly impacted by anti⁃mony-rich hydrothermal solution from regional magmatic activities.

antimony;antimony-rich coal;distribution features;geological enrichment model

P618.66

A

10.3969/j.issn.1674-1803.2016.12.02

1674-1803(2016)12-0009-05

安徽省自然科学基金(1408085MD69)；中国博士后科学基金(2012M521238)；国家自然科学基金(41402133)

齐翠翠（1984—），女，安徽枞阳人，高工，博士。

2016-06-28

责任编辑：宋博辇