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沉积盆地铀-油(气)共生机理

2017-01-03妥成荣黄志新

地质找矿论丛 2016年4期
关键词:铀矿床油气藏铀矿

妥成荣,黄志新

(1.中国科学院地质与地球物理所兰州油气资源研究中心,兰州 73000;2.核工业北京地质研究院,北京 100029)



沉积盆地铀-油(气)共生机理

妥成荣1,黄志新2

(1.中国科学院地质与地球物理所兰州油气资源研究中心,兰州 73000;2.核工业北京地质研究院,北京 100029)

产于含油(气)盆地中的地浸砂岩型铀矿床与油(气)关系密切,在空间上常与油(气)藏呈共生关系。文章认为其成矿条件和控矿因素相似,并且具有成因联系是二者共生的主要原因。砂岩型铀矿和油(气)藏具有相似的成矿大地构造背景、岩相古地理条件、容矿地层、岩性圈闭、构造控矿条件和有机质基础;在成因上油(气)中的不同组分及其次生矿物对铀有重要的吸附和还原作用,是铀沉淀富集的重要因素之一,铀等放射性元素的存在也有利于油气的生成。由于成矿机理的差异性,砂岩型铀矿与油(气)藏属于异体共生矿床,二者的产出位置并不完全重叠,砂岩型铀矿的产出位置往往更靠近盆缘,且在油(气)储层上方,或以单一矿种产出。

砂岩型铀矿;油(气)藏;共生机理;异体共生矿床;准噶尔盆地;新疆

0 引言

世界上许多砂岩型铀矿与含油气盆地有关,产油盆地往往又是产铀盆地。我国的砂岩型铀矿床均赋存在中新生代沉积盆地中,而中、新生代陆相地层也是产油气的主要层位,赋存了已发现石油储量的94.3 %[1-2]。铀矿与油气田表现出空间和时间上的一致性,表明其重要的成因联系。

随着砂岩型铀矿科研工作的不断深入,油气在砂岩型铀矿形成过程中所起的作用逐渐被重视,油气藏与砂岩型铀矿之间的关系也成为近年来铀矿地质学家与石油地质学家研究的热点问题之一[3-10]。含油气盆地中发育的砂岩型铀矿油气作用现象非常普遍,甚至认为油气成藏的过程就是砂岩型铀矿的有利成矿条件,如我国的塔里木盆地的巴什布拉克铀矿床,卡勒-塔克盆地的萨瓦莆齐铀矿床[11],准噶尔盆地的沥青山铀矿点[12],吐哈盆地的十红滩矿床[13],鄂尔多斯盆地的灶火豪矿床[14-15]、东胜矿床[16-17],松辽盆地的钱家店矿床[18];美国的德克萨斯州沿海平原的砂岩型铀矿[19];中亚地区中央克兹尔库姆成矿省的萨贝尔萨伊矿区[20]等。油气的多次运移也与铀成矿的阶段性有一一对应关系[21];如果有砂岩型铀矿,其深部中地壳有低速高导层,则可以圈定大油气田的靶区[22];利用油气藏周围形成的放射性异常寻找油气藏,已为许多油气勘探专家所采用[23-24]。由此可见,油气与铀的成矿(藏)作用具有重要共生联系,关于二者的共生原理,却鲜有专门的文献论述。

本文将通过对含油气盆地砂岩型铀和油气的成矿(藏)地质特征、成矿条件、控矿因素等研究,力图阐明沉积盆地铀-油(气)共生机理。

1 成矿(藏)条件

“水成砂岩型铀矿”的成矿理论是当前砂岩型铀矿的主导旋律,形成于地下水渗入机制条件下的砂岩型铀矿床基本经历了源(铀源提供)-运(富铀含氧水的运移)-淀(成矿物质的沉淀富集)三个过程。与具有相同产出地质背景的油气藏形成的源-运-储体系具有高度的相似性,这也在一定程度上决定了它们的成矿条件或控矿因素的共性。

1.1 大地构造位置

图1 准噶尔盆地砂岩型铀矿与油气藏分布示意图Fig.1 Sketch showing distribution of sandstone type uranium deposits and hydrocarbon reservoirs in the Junggar basin

砂岩型铀矿与油气藏具有相似的成矿大地构造环境。板块的边缘活动带,板块内部的裂谷、凹陷,以及造山带的前陆盆地、山间盆地等大地构造部位地质历史上曾经发生长期持续下沉的区域,盆地建造具有多旋回性和多韵律性,绝大多数矿床(藏)都集中在这些区域。砂岩型铀成矿和油气成藏对盆地的沉降幅度与沉积程度要求的相似性是决定砂岩型铀矿和油气共同产出在相同大地构造背景区域的一个重要因素。当盆地沉降速率远大于沉积速率时,水体变深,对于油气来说,有机质易遭受巨厚水中氧气的氧化而无法保存,同时由于沉积物提供不足,铀源的来源有限,也不利于铀矿的形成;当盆地沉降速率远小于沉积速率时,盆地水体变浅,甚至上升为陆地环境,沉积物长时期暴露在地表,遭受氧气的氧化,不利于有机质的堆积和保存,同时也使地层的还原容量大大降低,铀大量迁移出去,同时也不利于油气的形成。唯一当沉降速率与沉积速率相当或者稍大时,才能较为持久的保持还原环境,此时也有足够的铀源提供和有机质的沉积,在后期其它条件符合时成矿(藏)。

在实际找矿勘探中发现,两种矿床(藏)虽然产出在相同的大地构造环境部位,但砂岩型铀矿往往产出在比油气藏更靠近边缘隆起带的部位或构造斜坡带边缘。在准噶尔盆地这一点表现的尤为突出(图1),虽然并未发现规模化的矿床,但基本上所有矿化异常(点)都位于油气藏的外侧,这应该和盆地流体(油气和地下水)的迁移有关。准噶尔盆地的生烃凹陷都位于现有油气藏的盆地内侧(图2),还原性油气(或含油气水)在地质历史时期是由盆地内部凹陷向外运移的;而富铀含氧水基本上都是从构造隆起向盆地内部迁移,其结果就势必会在两种流体的接触界面附近形成氧化还原过渡带,流体混合作用导致pH-Eh改变,从而铀在氧化前锋线处沉积富集,而油气则在该带的盆地内侧合适部位成藏。当然,这还与砂岩型铀矿 “近源、浅成” 的成矿特征是分不开的[25]。

图2 准噶尔盆地地下水与油气运移方向示意图Fig.2 Sketch showing migration directions of groundwater and hydrocarbon in the Junggar basin

1.2 岩相古地理条件

铀储层的结构特点与油气储层相似,均需要为成矿流体的运移提供必要空间,并为成矿(藏)提供必要的储存空间,油气储层与铀储层条件具有良好的重合性[26]。对我国北方主要产铀盆地代表性砂岩型铀矿床铀储层的岩相古地理进行统计分析发现(表1),冲积扇(扇前辫状河)、辫状河三角洲和湖泊沼泽相等陆相近源搬运机制的沉积体系是主要的铀储层发育部位。而因深水-半深水-浅水湖泊、河流三角洲汇聚了河流带来的大量陆源有机质,也正是陆相生油的主要区域,同时由于其高的孔隙率和渗透率,也是主要的陆相储油层。然而,砂岩型铀矿储层主要形成于浅水环境,而油气藏则从浅水至深水环境均可形成,因此油气藏的分布范围较砂岩型铀矿相对较广。

表1 中国主要产油盆地铀矿产出和油气赋存相位

1.3 容矿地层

我国及中亚地区85个砂岩型铀矿床主要容矿层位的统计结果(表2,图3)表明,从上侏罗统至新近系都有砂岩型铀矿床产出,其中主要集中在中、上侏罗统和白垩系,并以白垩系为主,占总数的50%以上。

石油地质学研究表明,中国各地质时代(由前寒武纪到古生代及中新生代)地层均有油气产出或显示,但碎屑岩储层也以中、新生代为主。陈祖伊等[27]研究发现随着大地构造域的迁移,容矿地层出现规律性的变化,中国西部构造域产出的重要砂岩型铀矿几乎全部集中在下侏罗统的水西沟群,下白垩统中只有少数中小型矿床;向东进入中构造域,主要容矿层位上移至中侏罗统直罗组;再至东构造域,白垩系成为了唯一的容矿层位,出现由西至东逐渐上移变新的趋势。而从表2中可以看出,各主要产油盆地的主要储集层也有由西构造域至东构造域逐渐变新的趋势。这种共同的变化趋势与古气候条件的变化是分不开的。此外、砂岩型铀矿的容矿层与含油气层属于同一地质单元,但往往是油气的储集层或位于油气储集层之上。例如,在南得克萨斯新近系既产铀又含油气,但在同一地区两者不共存于同一层组;在中央克兹库姆上白垩统—古近系产铀,而侏罗-白垩系产油;准噶尔盆地克拉玛依地区铀矿化主要发育在侏罗系西山窑组,而油气储层则为侏罗系八道湾组,这可能与油气向上迁移的性质有关。

表2 中国主要含油气盆地砂岩型铀矿与油气的主要容矿层位

注:准噶尔盆地为铀矿化点

图3 中国及中亚地区砂岩型铀矿容矿地层分布直方图(数据引自文献[27])Fig.3 Histogram of stratum hosting sandstone type uranium deposit in China and Central Asia area

1.4 岩性地层组合

泥岩或页岩是最常见和普遍的生油岩,也是常与碎屑岩储集层相伴生的盖层,泥-砂-泥是最常见的油气藏生储盖组合方式(图4a)。砂岩层和泥岩层的厚度比值在油气成藏过程中起重要作用,利用砂岩厚度百分率图和砂-泥厚度比率来寻找油田能获得较好的效果。砂-泥岩厚度比率和剖面中的砂岩厚度百分率的统计结果表明,对石油聚集最有利的砂岩厚度百分率大致介于20%~60%,中值为30%~40%。而单纯发育砂岩或泥岩的地区,对石油聚集是不利的,二者略呈等候互层的地区,砂-泥接触面积最大,最有利于石油聚集。

图4 砂岩型铀矿与油气藏的“泥-砂-泥”结构Fig.4 The “mud-sand-mud” models of sandstone type uranium deposit and hydrocarbon reservoira.油气藏正常生储盖组合模式;b.砂岩型铀矿床含矿主岩岩性序列

泥-砂-泥岩性组合是砂岩型铀矿床赋矿地层的基本岩性组合模式(图4b)。铀矿化与岩层的渗透性有关,砂岩与泥岩的渗透性差异是铀矿化的有利因素之一。具体表现在砂岩有利于含铀地下水的通过,而泥(页)岩则起挡水层的作用,这与在油气成藏过程中所起的作用是一致的。泥(页)岩过多不利于含铀地下水的运动,砂岩过多则含铀地下水的运动无法汇聚,因此岩系中砂岩与泥岩的厚度比值同样对砂岩型铀成矿有重大影响。砂岩与泥岩的比值统计表明,在红色碎屑岩系中,只有当砂体厚度超过砂、泥岩总厚度的50%时,才比较有利于成矿。一般对成矿有利的砂岩厚度百分率范围是50%~80%,有时甚至更大。这与油气藏对泥砂比值的要求有所不同,反映有利油气成藏和砂岩型铀矿矿化的相位是相似的,但应该分别在岩性相变的不同部位,这应该也是砂岩型铀矿比油气藏更靠近造山带(构造隆起)边缘的原因之一。

泥-砂-泥结构中,透镜状砂体对砂岩型铀成矿有重要影响,矿化率与砂体厚度呈正比关系,且不连续的砂岩透镜体比厚度连续均匀的地区更有利于成矿。研究发现,当生油层中存在砂岩透镜体时,油气疏导条件也最为有利。由此可见,铀及油气对储层选择的共性应该是铀-油(气)共生的一个重要因素。

1.5 构造控矿作用

砂岩型铀矿床受铀源、地层、岩性岩相及各种沉积构造的控制,但同样也受构造的控制。形成具有一定规模的铀矿床与构造作用密切相关[28],沉积盆地中与砂岩型铀矿和油气藏均相关的构造主要是断层和不整合面。一般来说,断裂构造控制着有利的沉积相带,控制着后期流体的改造(还原或氧化)和铀的成矿,在构造切穿有利层位的部位往往有矿化富集现象。不整合面因长期风化作用铀源丰富,是重要的成矿部位。断裂和不整合面对油气藏的作用具有两重性,既可以起圈闭作用,也可以起破坏作用。与砂岩型铀矿有关的控油断层往往是间歇活动性的,在油气成藏时构造圈闭,有利于油气藏的形成,后期断层的再活动,造成油气藏破坏油气上升。准噶尔盆地克拉玛依油田的克-乌大断层对油气的聚集和成藏的形成起了极为重要的积极作用[29],然而同时这些断裂的再活动使之也成为了沟通油藏和上覆地层的主要通道,油气不断地沿断层裂隙向上覆地层渗出,将位于其中的古氧化带重新还原,古矿体被“淹没”保存,并在其上侧形成第二铀富集带(图5)。鄂尔多斯盆地北部东胜地区砂岩型铀矿处于一个由断隆构造、NWW向断裂和泊江海子环状构造三者复合控矿的构造环境中,而这些构造无一不与油气藏相关[30]。黄贤芳等[7]在对鄂尔多斯盆地砂岩型铀矿研究后提出一种“构造-油气砂岩铀矿”的认识,认为砂岩铀矿(特别是富矿)的形成与断裂构造和深部上升的油气两大控制因素有密切的成因联系,铀矿化是断裂多次活动和深部油气多次脉动上升而造成塔式定向累积富集的结果。因此,沉积盆地中的构造不仅同时控制着砂岩型铀矿床和油气藏,也是沟通二者联系的主要通道,是二者共生的重要因素之一。

图5 准噶尔盆地克拉玛依矿化点矿化模式Fig.5 The mineralization model of sandstone type uranium deposit in Karamay of the Junggar basin

1.6 有机质与铀成矿

砂岩型铀矿床的含矿岩性系列或含矿岩性组合是多样的。既有温暖潮湿气候条件下形成的陆相暗色含煤碎屑岩系,也有以干旱为主、干湿交替的气候条件下形成的河流相、湖泊相及三角洲相的红色碎屑岩系(以红色岩层为主,间夹大量灰色、灰绿色岩层),还有与火山作用有关的火山-沉积碎屑岩系(矿化层位主要为不整合于火山碎屑岩之下的河流相砂岩或砂砾岩)。前两类是中国乃至亚洲中东部分布范围最广泛的砂岩型铀矿容矿层位,其中又以暗色含煤碎屑岩系为主导。而决定这一特征的原因,无非是这几种含矿岩系均含有一定数量、甚至大量的有机质和黄铁矿等还原性的聚铀剂。原始沉积地层中黄铁矿等矿物性的还原剂往往是有限的,这就导致岩系中有机质的多寡,直接决定容矿岩系的地位,和其中矿化程度的强弱。可以简单的说,有机质等还原剂的存在,是砂岩型铀矿成矿的必要条件。关于有机质在砂岩型铀矿中所起的作用,主要有三方面,一是有机质本身具有很强的吸附能力;二是有机质在分解过程中产生大量H2S,CH4等还原性气体参与高价铀的还原;三是产生具有强吸附性的腐殖酸。

同样,有机质与油气的关系,是不言而喻的,无需花大量篇幅阐述。即使油气的无机成因学说有一定影响[31],但依然无法否定油气的有机质转化成因。在合适的其它条件下,有机质的数量往往决定油气的产量。因此、有机质的存在对砂岩型铀矿与油气的形成都是有利因素,足够数量的有机质也是二种矿产共生的重要因素之一。

2 油气对砂岩型铀矿的作用

层间氧化带型砂岩铀矿的形成与否和富铀含氧水流经的通道(地层)的还原容量有密切关系。许多学者对油气能够直接还原高价铀的观点有一定的争议,然而在含油气盆地中砂岩型铀矿床中大量发现,位于卷状矿体倾向前缘的并不是暗色或灰色含碎屑炭的未蚀变砂岩,而是遭受后生还原蚀变的砂岩,一般呈典型的后还原灰绿色或灰白色,这种还原蚀变包括黄铁矿化、白铁矿化、高岭石化、白云石化、地沥青化和稠油充填,矿体中石英包裹体中烃类含量较高,稳定同位素特征也与油气相似,可见油气对铀的聚集作用是一定存在的。这种聚集作用也是导致油气盆地砂岩型铀矿广泛发育的另一个重要原因。

关于油气作用,前人已经做了大量研究工作,其原理已基本明确,主要体现在两个方面:(1)油气和其次生矿物对铀离子的吸附作用;(2)油气和其次生矿物对高价铀的还原作用。

2.1 吸附作用

有机质对高价铀的还原是在吸附作用之后发生的,物理吸附是还原反应的先导[32]。油气对铀离子的吸附作用是指来自含氧流体里的铀离子被吸附在油气或其次生矿物表面上的作用。油气吸附作用分为直接吸附和间接吸附。

2.1.1 直接吸附

分散吸附态铀是一种非常普遍的铀矿赋存形式,铀矿石中主要的吸附剂是有机质和粘土矿物,有机质因具有相对较大的比表面积,吸附能力远大于粘土矿物,因此砂岩中有机质的多少直接关系着砂体的富铀能力。然而砂体中原生有机质往往是有限的,这时油气(尤其是稠油及沥青)的充填就起决定性作用。沥青是复杂的碳氢化合物与其非金属衍生物组成的混合物,有巨大的比表面积,能够与吸附质以分子间的作用力相互吸引。在典型的油气盆地中与地沥青相关的矿化普遍存在,甚至成为找矿的有利标志。

2.1.2 间接吸附

2.2 还原作用

2.2.1 直接还原

其相关实验原理如下:

事实上,除了油气本身,经试验测定地沥青的ΔEh 达到70 mV左右,可以直接还原高价铀。陈宏斌等[11]在研究新疆萨瓦莆齐铀矿床时发现,黄铁矿和沥青铀矿明显受沥青脉的控制。沥青铀矿与黄铁矿间无明显关系,全部沥青铀矿和大量黄铁矿主要分布在沥青脉体边缘。因而提出沥青脉的烃类物质有很强的还原能力,可以将环境中的U6+、Fe3+及S6+还原,分别生成沥青铀矿和黄铁矿,沉淀在沥青脉体两侧。

2.2.2 间接还原

除油气直接作用之外,油气的水-岩反应产物也往往具有一定的还原能力,可以直接作为还原高价铀的还原剂[38]。例如油气的主要成分(烃类)可以与砂体中的硫酸根离子、Fe2O3等反应,使岩石中的Fe3+还原成Fe2+,反应方程式为:

反应生成的硫化氢、固体沥青、黄铁矿等都具有很强的还原性,极大地提高了地层的还原容量,可以直接将砂体中高价、活化态铀离子还原。

事实上,在已知矿床中,由于烃类物质的水溶性较差,油气直接还原作用并不十分强烈,而间接还原是最广泛的。位于塔里木盆地乌恰地区的巴什布拉克矿床,其容矿层位为下白垩统克孜勒苏群红杂色碎屑岩建造,容矿层本身缺乏有机质等还原物质。新构造运动过程中,伴随着断裂的继承性活动,深部油气藏遭受破坏,深部还原性流体向上迁移并对克孜勒苏群进行了改造,并提升了容矿层位的还原能力和还原容量后,容矿层后经潜水改造才在其中形成铀矿化。

3 共生关系

油气在砂岩型铀矿成矿过程中产生积极的作用,是砂岩型铀矿沉淀富集的重要因素之一。同样地,研究发现铀矿物等放射性物质的存在,大大增加了沉积物所含水遭受α粒子轰击的可能性,从而产生大量的游离氢,有利于促使有机质向油气转化。这样看来,油气和铀的成矿(藏)是一种相互促进的过程,其成矿(藏)过程不仅仅是简单的空间共存关系,而是具有一定成因联系的共生矿产。

油气和铀的成矿(藏)虽然在成矿条件和控矿因素上砂岩型铀矿和油气藏有许多共性,但在成矿物源、成矿深度、成矿温度、含矿流体(油气)运移方式、地球化学环境(pH、Eh)、砂体渗透率要求、后生改造作用等方面也有许多不同。例如不渗透地层超覆下伏砂岩层的构造对砂岩型铀矿成矿是不利因素,而对油气藏而言则是重要的地层圈闭类型。因此,二者通常并不表现出同体共生矿产性质,而是典型的异体共生矿床。其主要有三个方面的表现:(1)两种矿产的发育位置并不完全重叠,一般来说砂岩型铀矿更靠近盆缘,且在油气储层上方,但两者之间并不孤立,往往依靠断裂等构造系统互相沟通;(2)砂岩型铀矿的形成有时是以油气藏破坏为前提的,油气藏的破坏导致油气逸散,从而提高了地层还原容量或吸附能力,后期富铀含氧水渗入成矿;(3)当成矿条件不满足某一矿床(藏)的单方因素时,只有单一矿种矿床形成,如含油气盆地蚀源区和地层本身没有足够的铀源提供,其它条件即使全部符合,也不会有砂岩型铀矿床产出。在已发现的含油气盆地中,前两种情况更为普遍。总之、油气的存在只是砂岩型铀矿成矿的一个积极因素,必须要其他成矿因素耦合,才有可能产生有规模的砂岩型铀矿化。

根据油气对铀等放射性元素的制约,在应用铀在油气作用下的地球化学行为轨迹寻找油气方面已经有了大量研究工作,形成了一种较为成熟的勘探方法,预测准确率较高,上世纪80年代就已达80%左右[39]。然而,纵观砂岩型铀矿勘查领域,油气藏却并未被广泛地用来作为寻找砂岩型铀矿的一个重要判据。从矿床成因贡献来看,油气在砂岩型铀矿成矿过程中所发挥的作用远大于铀在油气演化过程中所起的作用。由此看来,应用与理论并不对等,笔者认为除了在其共生机制上需要进一步加理论强研究之外,实际勘探工作中也应该多做一些有益的尝试。

4 结论

通过系统分析中生代陆相盆地地浸砂岩型铀矿与油气藏的成矿条件和砂岩型铀矿矿化成因,认为砂岩型铀矿与油气具有一定的共生关系,可得出如下结论:

(1)沉积盆地中的砂岩型铀矿和油气藏具有相似的大地构造背景,岩相古地理条件,容矿地层,岩性地层组合,控矿构造以及有机质基础等成矿和控矿条件,这在空间上定位了砂岩型铀矿与油气藏的共生关系。

(2)油气在铀沉淀富集过程中有积极的促进作用,其中轻烃等气态组分和其次生还原性矿物起还原高价铀的作用,而稠油地沥青等和其后生吸附性产物对铀矿物具有重要的吸附作用;铀等放射性元素也是促使有机质向油气转化的动力之一。这在成因上构建了砂岩型铀矿与油气藏的共生关系。

(3)砂岩型铀矿与油气藏的成矿(藏)机理表明,二者属于异体共生矿床。铀矿床和油气藏的产出位置并不完全重叠,砂岩型铀矿往往更靠近盆缘,且在油气储层上方;或最终以单一矿种产出。

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The Symbiotic mechanism of uranium and hydrocarbon in sedimentary basin

TUO Chengrong1, HUANG Zhixin2

(1.LanzhoucenterforOilandGasResources,InstituteofGeologyandGeophysics,CAS,Lanzhou730000,China;2.BeijingResearchInstituteofUrianiumGeology,Beijing100029,China)

The in-situ leaching sandstone-type uranium deposit in petroliferous basin is closely related to oil-gas reservoir spatially and they are formed under similar condition and controlled by the similar factors thus always occur together. On the other hand, they are similar in geotectonic position, lithofacies palaeogeography, host strata, lithologic trap, ore-controlling structure and organic matter basis. Different components and secondary minerals in oil and gas can absorb uranium to cause precipitation and enrichment of uranium minerals. Presence of uranium and other radioactive elements is conducive to the evolution of hydrocarbon. However, due to some difference in the ore-forming mechanism they occur in different position and don’t completely overlap. The sandstone type uranium deposits tend to be more close to the edge of the basin above the oil-gas reservoir or accumulated as independent uranium deposit.

sandstone type uranium deposit; hydrocarbon reservoir; symbiotic mechanism; Junggar basin; Xinjiang

2015-10-26; 责任编辑: 王传泰

核能开发项目“准格尔大型叠合盆地地浸砂岩型铀矿预测技术研究”(编号:2311220702016)资助。

妥成荣(1982—),男,工程师,中科院兰州地质研究所在读硕士研究生,含油气沉积盆地专业。通信地址:甘肃省兰州市城关区东岗西路382号,中科院兰州地质研究所;邮政编码:730000;E-mail:tuoluzi@163.com

作者简介: 黄志新,男,高级工程师,博士,研究方向铀矿地质。通信地址:北京市朝阳区安外小关东里10号院,中核集团核工业北京地质研究院;邮政编码:100029;E-mail:zhixinhuang@hotmail.com

10.6053/j.issn.1001-1412.2016.04.008

P619.14,TE122

A

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