稳定化处理砷污染土壤对植物生物量及砷富集影响研究

陈志良，黄玲，赵述华，桑燕鸿，蒋晓璐，戴玉，王欣

环境保护部华南环境科学研究所，广东 广州 510655

稳定化处理砷污染土壤对植物生物量及砷富集影响研究

陈志良，黄玲，赵述华，桑燕鸿*，蒋晓璐，戴玉，王欣

环境保护部华南环境科学研究所，广东 广州 510655

为探讨稳定化处理砷污染土壤对植物生物量及富集砷的影响，以清远市某金矿废渣场附近土壤为研究对象，以蜈蚣草（Pteris vittata L.）、苎麻（Boehmeria nivea L.）、香根草（Vetiveria zizanioides L.）为供试植物，采用室内盆栽试验研究了粉煤灰、干化污泥、花生壳、硫酸亚铁、磷酸二氢钾等5种稳定剂对植物生长及富集砷的影响，以期为矿区砷污染土壤的稳定化修复及矿区的生态恢复提供依据。研究结果表明，不同稳定剂的添加可促进蜈蚣草、香根草、苎麻的生长，其中，粉煤灰、干化污泥和花生壳处理下蜈蚣草、苎麻地上部干重分别较对照增加了4.4、2.9倍；粉煤灰、干化污泥、花生壳、硫酸亚铁和磷酸二氢钾处理下香根草地上部干重较对照增加了14.9倍。蜈蚣草对As有较强的富集能力，对照组蜈蚣草地上部As质量分数高达2078.34 mgkg-1；添加粉煤灰、干化污泥和硫酸亚铁使蜈蚣草地上部As含量最大下降44.8%，而添加粉煤灰、干化污泥和磷酸二氢钾能够显著增加蜈蚣草地上部分 As含量。香根草对 As有较强的富集能力，表现为根＞茎叶。苎麻富集As的能力相对较弱，其对As的吸收主要集中在根部，但其生物量最大，表现出了较强的As耐受性。由相关性分析结果可知，土壤中可交换态 As、碳酸盐结合态 As是影响植物体中 As含量的主要因素。添加稳定剂能在一定程度上增加植物对As的累积量，不同植物对As的累积能力表现为蜈蚣草＞香根草＞苎麻，耐受性为蜈蚣草＞苎麻＞香根草。

稳定化处理；超富集植物；砷

砷是一种有毒有害并有致癌性的类金属，可分为有机砷及无机砷，其中以无机砷毒性最强，是影响植物生长的有害元素之一，且其危害程度与 As在土壤中的总量及其存在形态密切相关。被As污染的土壤，不仅可能导致作物产量降低，品质下降，危害作物的正常生长，而且会通过食物链进入人体，危害人体健康。目前，国内外对As污染土壤的修复方式主要包括物理技术（客土和翻土法、热处理法、电化学法、隔离包埋法等）、化学技术（固定-稳定化、化学淋洗、化学氧化-还原等）及生物修复技术（植物修复、微生物修复等），这些方法优缺点不一。其中固化-稳定化技术（solidification/stabilization，简称S-S技术）是向土壤中加入固化-稳定剂，通过对重金属的吸附、离子交换、沉淀或共沉淀、络合或鳌合等作用改变其在土壤中的存在形态，降低重金属在土壤环境中的浸出毒性、溶解迁移性和生物有效性，从而减弱其对动植物所造成危害（王永强等，2009）。

本研究以清远市某金矿废渣场的土壤为研究对象，选用粉煤灰、干化污泥、花生壳、硫酸亚铁、磷酸二氢钾作为稳定剂，蜈蚣草 Pteris vittata、苎麻Boehmeria nivea、香根草Vetiveria zizanioides作为供试植物，采用盆栽试验来评价稳定化修复效果，通过分析添加不同稳定剂后植物的生长情况及其对植物吸收As的影响，以期为矿区高浓度As污染土壤的稳定化修复及矿区的生态恢复提供一定的理论依据和技术参考。

1 材料与方法

1.1 实验材料

供试土壤：在广东省清新县某金矿废渣场区域随机采集0～20 cm土壤，共布设5个采样点，每个样点相距50 m。土壤样品带回实验室后自然风干，然后磨碎，过2 mm筛。供试土壤重金属含量及有机质（SOM）、阳离子交换量（CEC）、总磷（TP）、铵态氮（NH4-N）、硝态氮（NO3-N）等理化性质的测定结果如表1所示。检测结果显示，As质量分数为28825.75 mgkg-1，超出标准限值约719.6倍。

稳定剂：粉煤灰取自广州市某火电厂，其细度满足工级粉煤灰的技术要求；干化污泥取自某生活污水处理厂脱水堆肥后的污泥，磨碎过2 mm筛；花生壳洗净后在75 ℃烘箱中烘干，用粉碎机粉碎，过2 mm筛备用；硫酸亚铁、磷酸二氢钾选用分析纯试剂。实验前分析粉煤灰、干化污泥的理化性质，见表2。

供试植物：蜈蚣草为幼苗；苎麻、香根草均为种子。

1.2 盆栽试验方案

盆栽土壤风干过2 mm筛后，分别称取3 kg土壤装入直径20 cm，高20 cm的塑料盆中。试验设置6组不同处理，第一组不添加稳定剂（对照组），记为ACK；第二组加入10%粉煤灰和10%干化污泥，记为A1；第三组加入10%粉煤灰、10%干化污泥和1%花生壳，记为A2；第四组加入10%粉煤灰、10%干化污泥和1%硫酸亚铁，记为A3；第五组加入 10%粉煤灰、10%干化污泥和 1%磷酸二氢钾，记为A4；第六组加入10%粉煤灰、10%干化污泥、1%花生壳、1%硫酸亚铁和 1%磷酸二氢钾，记为A5。

6种不同土壤处理盆栽中依次种植3种植物：蜈蚣草、香根草、苎麻，共 18个处理，每处理 3个重复，共54盆。每盆中加入尿素0.81g、氯化钾0.65g作为基肥，并加水使含水量为田间持水量的70%。稳定剂施入供试土壤后平衡1周，播种香根草种子和苎麻种子，每盆播种 20粒，待种子萌发出苗后进行间苗，每盆留苗3株，同时在另一组盆栽中移栽大小一致的蜈蚣草植株3株，植物生长期间保持盆内持水量为田间持水量的70%，观察记录植物生长情况。生长120 d后收获，沿土面剪取植株地上部分，同时洗出根系，在 105 ℃下杀青 30 min，70 ℃下烘干，并称量地上部分干重，然后把植物分为地上部分和地下部分，分别研磨、过筛，装入样品袋中。

1.3 样品分析方法

1.3.1 重金属As全量的测定

（1）土壤重金属全量的测定：采用硫酸-硝酸消解，消解液用氢化物发生器-原子吸收分光光度计测定；（2）植物重金属含量的测定：采用硝酸-高氯酸消解方法消解。用氢化物发生器-原子吸收分光光度计（AA-7000）测定砷含量。

1.3.2 土壤重金属形态分析

按照Tessier形态分析法（Tessier et al.，1979）连续提取土壤中As的可交换态（EXC）、碳酸盐结合态（CA）、铁锰氧化物结合态（FeMnOx）、有机结合态（OM）、残渣态（RES）5种不同形态的含量，五步所得清液均用氢化物发生器-原子吸收分光光度计（AA-7000）测定砷含量。

1.3.3 数据分析处理方法

采用Excel 2007及SPSS 19.0软件对原始数据进行整理及统计分析，各处理组间的差异性检验采用单因素方差分析；采用Origin 8.5软件作图。

2 结果与讨论

2.1 稳定化处理对植物生长及生物量的影响

添加不同稳定剂对蜈蚣草、香根草、苎麻地上部分干重的影响结果如表3所示。从表3可知，添加不同稳定剂处理后，蜈蚣草、香根草、苎麻生物量与对照相比均有不同程度增加。其中，粉煤灰、干化污泥和花生壳处理中蜈蚣草、苎麻地上部分生物量干重增加最显著，与对照ACK相比分别增加了4.4倍、2.9倍，这可能是因为粉煤灰、干化污泥和花生壳能降低土壤中As的生物有效性，减少其对植物的毒害，且干化污泥中含有丰富的有机质及N、P、K等营养元素，有利于植物的生长，而花生壳加入土壤能改善土壤结构，使土壤变得疏松，持水保肥能力增强，从而促进了植物的生长（卢振兰等，2012；徐良骥等，2014；苏德纯等，1997；王昭艳等，2011）；粉煤灰、干化污泥、花生壳、硫酸亚铁和磷酸二氢钾处理中香根草生长最好，地上部分生物量干重增加最显著，与对照ACK相比分别增加了14.9倍，这可能是因为添加稳定剂后土壤有机质含量显著增加，改善了土壤环境质量，同时降低了土壤中As的活性，使As对植物的毒害作用降低，从而促进植物生长（蒋汉明，2010）。

表1 土壤的基本理化性质Table 1 Physicochemical properties of soil

表2 稳定剂的理化性质Table 2 Physical and chemical properties of the stabilizers

表3 添加稳定剂对不同植物地上部分干重的影响Table 3 Dry weight of shoot of different plants under different treatments gpot-1

2.2 添加稳定剂对蜈蚣草富集As影响

有研究发现，在野外自然生长条件下，蜈蚣草一般生长在As质量分数为50～4030 mgkg-1的土壤中，在含As量高达23400 mgkg-1的矿渣中也能正常生长，且其叶片中 As的质量分数可达 1530 mgkg-1，根中As质量分数可达900 mgkg-1。从蜈蚣草不同部位的含砷量来看，As的分布情况完全相反，在各植物样品中砷的含量均为：羽片＞叶柄＞根系，这说明，砷在该植物体中容易向上运输和富集，表明蜈蚣草对砷有极强的耐性和独特的富集能力（Castaldi et al.，2005）。

图1 添加稳定剂对蜈蚣草中As质量分数的变化Fig. 1 Mass fraction of As in centipede grass treated with stabilizers

如图1所示，蜈蚣草对As有较强的富集能力，对照组ACK中蜈蚣草地上部分As质量分数达到了2078.34 mgkg-1，添加粉煤灰、干化污泥能显著降低蜈蚣草地上部分As含量，A3处理（即添加粉煤灰、干化污泥和硫酸亚铁）蜈蚣草地上部分As含量下降最大，降幅为44.8%，而添加粉煤灰、干化污泥和磷酸二氢钾显著提高蜈蚣草地上部分As含量，说明添加粉煤灰、干化污泥和硫酸亚铁能显著降低土壤中As的活性，从而减少蜈蚣草对As的吸收，而磷酸二氢钾能提高土壤中 As的活性，增强生物有效性，从而促进蜈蚣草对 As的吸收。蜈蚣草地下部分As含量小于地上部分，添加稳定剂对地下部分As的变化不明显，说明蜈蚣草能较好地将土壤中的As转移到地上部分，这与前人的研究成果基本一致（Castaldi et al.，2005；张敏，2009；Riedel et al.，2013；Mikutta et al.，2014；Chen et al.，2014）。

磷的施用可促进植物生长发育，提高根系吸收能力，同时还可使得被吸附的As重新释放出来，导致土壤有效砷含量增加（Santos et al.，2008）。蜈蚣草调控试验结果表明，蜈蚣草吸收累积金矿砷的总量在 NH4H2PO4处理下有显著增加，表明NH4H2PO4一方面起到肥料的作用，为金矿蜈蚣草生长补充了N、P肥，另外也对金矿砷的吸附-解吸起到竞争作用；NH4H2PO4的加入促进了黄铁矿、粘土矿物等对As的解吸，提高了As的有效性，从而促进了蜈蚣草对 As的累积（Carvalho et al.，1998）。也有研究表明添加EDTA、有机堆肥、过磷酸钙、磷矿粉等添加剂均可提高蜈蚣草生物量和地上部As含量，添加化学添加剂石灰石粉、人造沸石、铁矿粉、赤泥及煤渣可显著促进小麦的生长发育，抑制小麦对土壤中As的吸收（杜延军等，2011）。耿志席等（2009）研究认为施用钙镁磷肥和过磷酸钙能显著促进小白菜的生长，但也显著提高了土壤有效态砷含量，施磷可导致小白菜对砷的吸收总量显著增加（耿志席，2009）。廖晓勇等（2008）研究表明施用不同类型的磷肥明显影响蜈蚣草的生长和植株中砷含量，不同磷肥处理下，蜈蚣草地上部砷累积量由大到小的顺序为：磷酸二氢钙＞钙镁磷肥＞磷酸二氢铵＞磷酸二氢钾＞磷酸二氢钠＞不施磷＞＞过磷酸钙；而且钙镁磷肥、磷酸二氢钙和磷酸二氢铵等3个施磷处理总生物量相对较高，显著高于其他磷肥处理和不施磷处理（廖晓勇等，2008）。

2.3 添加稳定剂对香根草吸收As的影响

图2 添加稳定剂对香根草中As含量的变化Fig. 2 As content in vetiver under different treatments

香根草由于具有根系发达、适应性强、生物量大、易栽培、好管理等特点，近年来被广泛应用于水土保持、道路塌方、滑坡治理、生态环境治理、富营养水体的净化，以及重金属污染土壤的生态恢复等方面（韩露等，2005；夏汉平等，2001）。添加不同稳定剂对香根草吸收As的影响如图2所示，香根草对As也有较强的富集能力，其中地下部分As含量大于地上部分，均表现为根＞茎叶。对照组中，地上部分As质量分数为379.3 mgkg-1，根中As质量分数达到了655.0 mgkg-1，添加粉煤灰、干化污泥、花生壳和硫酸亚铁后，地上部分As含量均有不同程度下降，其中添加粉煤灰、干化污泥和硫酸亚铁的组合处理地上部分 As含量下降最显著（P＜0.05），降幅为29.5%；而添加粉煤灰、干化污泥和磷酸二氢钾的组合处理地上部分As含量显著增加（P＜0.05），增幅为 25.2%。香根草地下部分As的变化与地上部分As含量的变化基本一致。从研究结果来看，香根草表现出了较强的As富集能力，但是在整个生长过程中也表现出了较强的 As毒害作用，植物生长缓慢，矮小，叶片变得枯黄，甚至死亡，说明在高浓度As污染的土壤中，香根草表现出了较差的As耐受性。有研究表明，香根草对Cd、Cr、Pb、Ni、Zn、Cu等重金属具有较强的吸收能力，并且重金属主要积累在根部（Summerfelt et al.，1999）。

2.4 添加稳定剂对苎麻吸收As的影响

添加不同稳定剂对苎麻吸收 As的影响如图 3所示，对照组ACK中苎麻地上部分As质量分数为63.8 mgkg-1，地下部分 As质量分数为 135.0 mgkg-1，与蜈蚣草和香根草相比，富集能力较弱，但它的生长情况较好，生物量最大，表现出了较强的As耐受性。苎麻地上部分As含量均小于地下部分，说明苎麻对As的吸收主要集中在根部。与对照组ACK相比，添加粉煤灰、干化污泥、花生壳和硫酸亚铁后，地上部分和地下部分As含量均有不同程度下降，其中添加粉煤灰、干化污泥和硫酸亚铁的组合处理地上部分和地下部分As含量下降

图3 添加稳定剂对苎麻中As含量的变化Fig. 3 As content in ramie under different treatments

最显著（P＜0.05），降幅分别为53.9%、23.0%；而添加粉煤灰、干化污泥和硫酸二氢钾的组合处理中，苎麻地上部分和地下部分As含量均显著增加（P＜0.05），增幅分别为62.7%、20.7%，此时，苎麻已表现出了较强的As毒害性，植株生长矮小，生物量低，生长一段时间后即枯萎死亡，这与磷酸二氢钾活化了土壤中稳定态As有关，使得苎麻吸收大量的As，且超出了它耐受范围。

2.5 添加稳定剂对蜈蚣草、香根草、苎麻累积 As的影响

植物地上部分对As的累积量等于植物的生物量与植物地上部分的As含量之积。蜈蚣草、香根草、苎麻地上部分对污染土壤中As的累积量如表4所示。从表中可知，添加稳定剂能在一定程度上增加植物对As的累积量，主要是因为增加稳定剂能显著增加植物的生物量，进而提高了植物对As的吸收总量。蜈蚣草对As的累积量最大，显著大于香根草和苎麻对As的累积量，说明蜈蚣草能较好地富集土壤中的As，从而达到修复土壤的目的。香根草和苎麻对 As的累积量较小。添加粉煤灰、干化污泥和花生壳不同组合的处理中，苎麻对As的累积量大于香根草，添加粉煤灰、干化污泥、花生壳、硫酸亚铁、磷酸二氢钾不同组合的香根草对As的累积量大于苎麻。有研究表明，添加垃圾和NPK肥料能显著减少香根草茎和根对Zn和Pb的积累，但显著增加单位面积上茎中Zn、Pb和Cu的总积累量（Summerfelt et al.，1999）。在所有处理中，粉煤灰、干化污泥、花生壳、硫酸亚铁、磷酸二氢钾组合处理中，蜈蚣草、香根草、苎麻对As的累积量都达到最大值，与对照相比，分别增加了3.74、12.8、3.3倍。说明添加粉煤灰、干化污泥、花生壳、硫酸亚铁、磷酸二氢钾组合处理后能显著增加植物对As的累积量，这既能实现矿区土壤的生态恢复，又能达到吸收去除As的目的，具有较好的生态效益和环境效益。

表4 添加稳定剂对植物累积砷的影响Table 4 Accumulation of arsenic in plant under different treatments

2.6 植物地上部分As含量与土壤各形态As含量的关系

如图4～6所示，蜈蚣草地上部分As含量与土壤中可交换态As、碳酸盐结合态As呈显著正相关，相关系数分别为 r=0.809、r=0.877；与铁锰氧化物结合态As、有机结合态As呈一定的正相关，但相关性不明显，相关系数分别为 r=0.589、r=0.449；与残渣态 As呈一定的负相关，相关系数为r=-0.513。

图4 蜈蚣草地上部分As含量与土壤中各形态As质量分数的相关性Fig. 4 Correlation of As content of Egeria densa shoot and As mass fraction in soil

图5 香根草地上部分As含量与土壤中各形态As质量分数的相关性Fig. 5 Correlation of As content of vetiver shoot and As mass fraction in soil

图6 苎麻地上部分As含量与土壤中各形态As质量分数的相关性Fig. 6 Correlation of As content of ramie shoot and As mass fraction in soil

香根草地上部分 As含量与土壤中可交换态As、碳酸盐结合态As呈显著正相关，相关系数分别为r=0.844、r=0.904；与铁锰氧化物结合态As、有机结合态As呈一定的正相关，但相关性不明显，相关系数分别为 r=0.747、r=0.529；与残渣态 As呈一定的负相关，相关系数为r=-0.817。

苎麻地上部分As含量与土壤中碳酸盐结合态As呈显著正相关，相关系数分别为r=0.872；与可交换态As、铁锰氧化物结合态As呈一定的正相关，但相关性不明显，相关系数分别为 r=0.499、r=0.129；与有机结合态As、残渣态As呈一定的负相关，相关系数为r=-0.068、r=-0.817。

综上所述，土壤中可交换态As、碳酸盐结合态As是影响植物体中As含量的主要因素。

3 结论

（1）粉煤灰、干化污泥、花生壳、硫酸亚铁、磷酸二氢钾等5种稳定剂施入砷污染土壤后可促进蜈蚣草、香根草、苎麻生长。粉煤灰、干化污泥和花生壳处理下蜈蚣草、苎麻地上部干重较对照分别增加了4.4、2.9倍。粉煤灰、干化污泥、花生壳、硫酸亚铁和磷酸二氢钾处理下香根草地上部生物量较对照增加了14.9倍。

（2）粉煤灰、干化污泥和硫酸亚铁能显著降低植物地上部分As含量，使蜈蚣草地上部As含量下降44.8%，香根草地上部As含量下降29.5%，苎麻地上部和地下部As含量分别下降53.9%、23.0%；添加粉煤灰、干化污泥和磷酸二氢钾能显著增加植物地上部分砷含量，香根草地上部分As含量增幅为25.2%。苎麻地上部和地下部 As含量增幅分别为62.7%、20.7%。

（3）添加稳定剂能在一定程度上增加植物对As的累积量，不同植物对As的累积能力表现为蜈蚣草＞香根草＞苎麻，耐受性为蜈蚣草＞苎麻＞香根草。粉煤灰、干化污泥、花生壳、硫酸亚铁、磷酸二氢钾组合处理可促进蜈蚣草、香根草、苎麻对As的累积。

（4）土壤中可交换态As、碳酸盐结合态As是影响植物体中As含量的主要因素。

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Effects of Stabilizers on Plant Biomass and Accumulation of Arsenic

CHEN Zhiliang, HUANG Ling, ZHAO Shuhua, SANG Yanhong*, JIANG Xiaolu, DAI Yu, WANG Xin

South China Institute of Environmental Science, MEP, Guangzhou 510655, China

In order to study the effects of stabilization of arsenic-contaminated soil on plant biomass and arsenic accumulation, the soil near the waste residue field of gold mine in Qingyuan was selected as the research object, and the plant species were Pteris vittata, Boehmeria nivea and Vetiveria zizanioides The effects of five kinds of stabilizers concluding fly ash, dried sludge, peanut shell, ferrous sulfate and potassium dihydrogen phosphate on plant growth and arsenic accumulation were studied in this paper to provides the basis of restoration of arsenic contaminated soil. The results showed that the addition of different stabilizers could promote the growth of Pteris vittata, Boehmeria nivea and Vetiveria zizanioides. The dry weight of shoot of Pteris vittata and Vetiveria zizanioides under the treatment of fly ash, dry sludge and peanut shell were more 4.4 times and 2.9 times than control. The dry weight of the shoot of Boehmeria nivea treated with fly ash, dry sludge, peanut hull, ferrous sulfate and potassium dihydrogen phosphate were more 14.9 times than the control. Pteris vittata was stronger to absorb arsenic, mass fraction of arsenic in the shoot of Pteris vittata was up to 2078.34 mgkg-1in the control group. The addition of fly ash, dry sludge and ferrous sulfate decreased the content of arsenic in the shoot of Pteris vittata by 44.8% while flyash, Sulfate and KH2PO4could significantly increase the arsenic content in Pteris vittata. Boehmeria nivea has strong ability to accumulate arsenic and showed roots＞shoot; The accumulation of arsenic was relatively weak in Vetiveria zizanioides and its absorption of arsenic was mainly concentrated in the roots, but its biomass was the highest and showed strong tolerance of arsenic. The correlation analysis showed that the exchangeable, carbonate-bound arsenic were the main factors affecting the content of arsenic. The accumulation of arsenic in different plants was: Pteris vittata＞Vetiveria zizanioides＞Boehmeria nivea, and the tolerance was: Pteris vittata＞Boehmeria nivea＞Vetiveria zizanioides.

stabilizing treatment; hyperaccumulator plants; As

10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.09.016

X53

A

1674-5906（2016）09-1528-06

陈志良, 黄玲, 赵述华, 桑燕鸿, 蒋晓璐, 戴玉, 王欣. 2016. 稳定化处理砷污染土壤对植物生物量及砷富集影响研究[J]. 生态环境学报, 25(9): 1528-1533.

CHEN Zhiliang, HUANG Ling, ZHAO Shuhua, SANG Yanhong, JIANG Xiaolu, DAI Yu, WANG Xin. 2016. Effects of stabilizers on plant biomass and accumulation of arsenic [J]. Ecology and Environmental Sciences, 25(9): 1528-1533.

广东省教育部产学研结合项目（2012B091000152）；广东省科技计划项目（2013B020307011）；中央级公益性科研院所基本科研业务专项（pm-zx021-201410-023）

陈志良（1976年生），男，研究员，博士，主要从事污染场地修复与地下水防治。E-mail: chenzhiliang@scies.org

*通信作者

2016-01-05