超临界CO2流体萃取法提取芍花精油的工艺研究

权春梅，曹 帅，周光姣，张晴晴，宋艳艳

(1.亳州职业技术学院 药学院，安徽 亳州 236800；2.亳州学院，安徽 亳州 236800)



超临界CO2流体萃取法提取芍花精油的工艺研究

权春梅1，曹 帅2，周光姣1，张晴晴2，宋艳艳1

(1.亳州职业技术学院 药学院，安徽 亳州 236800；2.亳州学院，安徽 亳州 236800)

以亳州当地芍花为原料，采用超临界CO2流体萃取法提取芍花精油，以期得到提取芍花精油的最佳提取工艺；并对不同花期，不同干燥方式的芍花精油提取率进行比较，得到芍花的最佳采收花期及最佳干燥方法。采用超临界CO2流体萃取法提取芍花精油，利用单因素正交实验法考察了萃取温度、萃取压力、泵频率对超临界CO2流体萃取芍花精油的影响。通过单因素和正交实验，优化萃取条件，得到最佳实验条件为萃取压力16 MPa、萃取温度35.5 ℃、泵频率20 Hz；芍花的最佳采收期是花蕾期，最好的干燥方式是阴干。该研究为芍花精油的提取提供了重要的技术支持，为后续芍花精油的成分含量及活性研究打下了基础。

芍花；精油；超临界CO2流体萃取法

精油是从植物的根茎叶花朵种子果实等单一有效部位提取的，不仅散发着淡淡的香气而且还有各种神奇的功效。当前，有不少国内外学者对很多花卉的精油提取进行了工艺及成分的研究[1-5]。芍花是芍药科植物芍药的花，花大，花色艳丽，花香浓郁，是重要的观赏植物[6]，此外也是重要的药用植物。有研究表明芍花具有抗氧化，抗菌、抗病毒，抗癌，抗神经退行性疾病，抗心血管疾病和抗肾脏、肺纤维化，具有抗炎活性[7]及很高的活性氧自由基的清除能力,富含总酚类、黄酮类、多糖物质等活性成分[8]，因此，对芍花的开发利用具有重要意义，芍花的研究有望提升芍药的经济价值。目前对芍花有效成分的提取主要采用有机溶剂法，但是存在有机溶剂残留的问题，给后续使用带来不便，而对芍花精油的研究尚未见国内文献报道，因此，本研究具有重要意义，可望极大的提高芍花的经济效益。

超临界CO2流体萃取法作为目前较先进的提取法，具有无溶剂残留、低温操作，活性物质不被破坏，质量高等特点[9]，可以一次性完成萃取和分离等优点，因此，本文采用超临界CO2流体萃取法提取芍花精油，并通过单因素和正交实验优化超临界CO2流体萃取法的萃取条件，另外对不同花期，不同干燥方式的芍花精油提取率进行比较，以期得到超临界CO2流体萃取法提取芍花精油的最佳工艺及芍花的最佳采收花期和最佳干燥方法。

1 仪器及材料

芍花(采收于安徽省亳州市谯东镇)；CO2(食品级，纯度99% 以上)； 无水乙醇(分析纯，天津博迪化工股份有限公司)。

超临界萃取装置(型号HA220-50-06CO2，江苏南通华安超临界萃取公司)；摇摆式高速万能粉碎机(型号DFY-400，温岭市林大机械有限公司)；电子计重计数天平(型号LQ-1230，上海瑶新电子科技有限公司)；电子天平(型号FA21048，上海菁海仪器有限公司)；微波真空设备(型号ZL，南京宇盼机械科技有限公司)。

2 方法

将采摘的鲜芍花(花中期)，去除花托及花蕊防止花粉影响提取效果，放在室内阴干，去除杂质，粉碎。称取干芍花粉碎，过三号筛，准确称取650 g，装入容积5 L的萃取罐中，在萃取罐的上端填塞几张脱脂棉和一张滤纸片，防止堵塞烧结板。

黎乃维[10]等人研究了物料粒度对得率的影响，原料粉碎过细对提取率效果并无太大意义，因此，本实验不再对原料粉碎的粒度进行正交实验，原料粒度控制在60目左右即可。另外，实验发现一个小时以后收集液出现黄色固体较多，因此，本实验不再对萃取时间进行正交实验，萃取时间所以选择1 h为宜。

以萃取压力、萃取温度、频率为影响因素，采用正交实验确定各因素不同水平对萃取效果的影响。

2.1 超临界CO2流体萃取法单因素实验

2.1.1 萃取温度对芍花精油提取率的影响

因溶剂CO2的临界温度为31.06 ℃。在萃取压力为12 MPa、频率18 Hz、萃取时间1 h的条件下，萃取温度设定35.5 ℃、40.5 ℃、45.5 ℃、50.5 ℃分别进行萃取实验，实验结果见图1。

图1 温度与提取率的关系图

2.1.2 萃取压力对芍花精油提取率的影响

因溶剂CO2的临界压力为7.39 MPa，萃取的操作压力须高于此压力但因设备的最大压力值为35 MPa,故在萃取温度为40.5 ℃、频率18 Hz、萃取时间1 h的条件下，萃取压力设定为12 MPa、16 MPa、20 MPa、24 MPa分别进行萃取实验，实验结果见图2。

图2 压力与提取率的关系图

2.1.3 泵频率对芍花精油提取率的影响

泵的频率会影响CO2的流量，进而会影响提取率，因设备操作相关规定，所以在萃取压力为20 MPa、萃取温度 40.5 ℃、萃取时间1 h的条件下，频率设定为15 Hz、18 Hz、20 Hz、22 Hz分别进行萃取实验，实验结果见图3。

2.2 超临界CO2流体萃取法单因素实验设计

2.2.1 萃取温度对芍花精油提取率的影响设计

实验结果如图3可知，随着温度的升高出现先增后降的变化，当温度升高时，溶质分子的热运动变得剧烈，扩散能力相对增强[11]有利于溶解；相反温度升高会使CO2溶剂的密度降低，从而使溶质的溶解能力下降，不利于萃取。所以这两方面的共同作用，影响着萃取操作的实际效果。图3表明，当温度在35.5 ℃时前者的作用强于后者，当温度约在40.5 ℃时后者的作用力强于前者，所出现先增后降的变化。根据单因素实验，选择35.5 ℃、40.5 ℃、45.5 ℃作为正交实验萃取温度设定参数。

图3 泵频率与提取率的关系图

2.2.2 萃取压力对芍花精油提取率的影响

实验结果如图4可知，当压力升高时，超临界CO2流体的密度增大，能够提高芍花精油各组分的溶解能力，根据数值发现提取物的总产量呈上升趋势，但实验中发现，压力达到24 Mpa时液体精油的量越来越少，而固体提取物越来越多。因此，选择12 MPa、16 MPa、20 MPa作为正交实验萃取压力设定参数。

2.2.3 泵频率对芍花精油提取率的影响

泵的频率会影响CO2的流量，泵频率越大CO2的流量越大，有利于萃取，相反，当CO2流量过大,流速过快时,与物料接触不充分，导致萃取率下降。由实验结果图5可知，泵频率对芍花精油提取率呈先增后降的趋势，当泵频率达到18 Hz时提取率最高而后呈下降趋势，选择15 Hz、18 Hz、20 Hz作为正交实验设定参数。

2.3 正交实验设计

以萃取温度、萃取压力、频率为参数，设计三因素三水平正交试验。根据单因素试验，萃取压力选择12 MPa、16 MPa、18 MPa3个水平，萃取温度选用35.5 ℃、40.5 ℃、45.5 ℃3水平，泵的频率选择15 Hz、18 Hz、20 Hz得出表1正交因素水平表。

表1 正交实验表

3 结果与分析

3.1 正交试验结果

利用正交软件，对表1进行实验设计及结果分析，得到超临界CO2萃取芍花精油正交实验结果，见表2。

根据表2中的正交试验结果的极差值的大小可得，影响芍花精油提取率的因素依次为萃取温度>萃取压力>泵频率；另比较表2中各均值1、2、3的大小可知，最佳萃取条件为A2B1C3，即萃取压力16 MPa,温度35.5 ℃，泵频率20 Hz是超临界CO2流体萃取法提取芍花精油的最优化实验条件。

表2 超临界CO2萃取芍花精油正交实验结果

3.2 验证实验

采用与单因素实验及正交实验相同的芍花为原料，选择萃取压力16 MPa,温度35.5 ℃，泵频率20 Hz，进行三组平行验证实验，验证结果见表3。结果表明，按正交实验优选出的实验条件对芍花精油平均提取率为0.687 7%，高于正交实验中的其他实验，说明该方法可靠。

表3 超临界CO2流体萃取芍花精油验证实验表

3.3 不同花期提取率的比较

分别采用为花蕾期、花中期和花后期的芍花为原料，阴干，按上述实验方法及最佳正交实验条件依次萃取，比较提取率，结果见表4。

表4 不同花期提取率比较表

由表4可见，芍花花蕾的提取率要高于花中期和花后期，说明芍花的最佳采收期是花蕾期。

3.4 不同干燥方式芍花提取率的比较

因鲜芍花含水量大，在5L提取罐中装量较小并且经过预实验发现鲜芍花的提取率很低，所以采收的花中期的芍花分别选用阴干、晒干和微波干燥进行干燥的芍花，按正交最优条件萃取进行实验，并比较精油提取率，结果见表5。

表5 不同干燥方式提取率的比较

由表5可见，阴干花瓣的提取率高于晒干和微波干燥的提取率，所以这三种干燥方式中，阴干是芍花的最佳干燥方式。

4 结论与讨论

通过研究得到超临界CO2流体萃取法提取芍花精油的最优化工艺条件为压力16 Mpa、温度35.5 ℃、泵频率20 Hz。实验还可得出，芍花花蕾的提取率高于花中期和花后期，其中花后期的提取率最低，所以采摘芍花时应选择花蕾作为原材料进行精油提取。另外，相对于晒干和微波干燥，阴干的这种干燥方式提取率最高，所以阴干是芍花的最佳干燥方式。

该研究为芍花精油的提取提供了重要的技术支持，并为芍花的采收及储存干燥方式提供了依据，也为后续芍花精油的成分含量及活性研究打下了基础，同时对提升芍药利用价值及废弃的芍花资源的充分利用产生深远的影响，因此，该研究具有重要意义。芍花精油有望成为化妆品和药品行业的新秀！

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Research on the Technology of Extracting Essential Oil from Peony Flowers with Supercritical CO2Fluid Extraction

QUAN Chunmei1, CAO Shuai2, ZHOU Guangjiao1, ZHANG Qingqing2, SONG Yanyan1

(1.BozhouVocationalandTechnicalCollege,Bozhou236800,China; 2.BozhouCollege,Bozhou236800,China)

Objective: We adopted the flowers of the peony in Bozhou as raw material to extract essential oil from the flowers of the peony with supercritical CO2fluid extraction. Our aims are to get the best extraction technology. We also compared extraction rate in different flowering stages with various drying methods, and the optimum harvest flower period and the optimum drying method were obtained. Methods: We selected supercritical CO2fluid extraction to extract essential oil from the flowers of the peony. At the same time, we used the single factor orthogonal experiment method to investigate the extraction temperature, extraction pressure, pump frequency to the effect of supercritical CO2fluid extraction on the oil extraction rate. Results: By single factor and orthogonal experiment, the optimum extraction conditions, we get the best experimental conditions are that pressure 16 Mpa, extraction temperature 35.5 ℃, pump frequency 20 Hz; in addition, the best harvest time is the bud stage and the best drying ways is drying in shade. Conclusion: The research for the essential oil extraction from the flowers of the peony provides important technical support and lays the foundation for the component content and active research. Therefore, the study has important significance.

the flower of the peony; essential oil; supercritical CO2fluid extraction

2016-06-25

安徽省高等学校自然科学研究项目“亳州芍花精油的提取工艺研究”(KJ2016A496)。

权春梅(1984-)，女，安徽亳州人，实验师，硕士，研究方向：中药有效成分提取及中药质量控制。

R284.2

A

1009-9735(2016)05-0068-04