磁流变胶泥磁致流变学行为微观动力学模型研究*

孙凌逸，廖昌荣，王芳芳，章 鹏，简晓春

(1. 重庆大学 光电技术及系统教育部重点实验室，重庆 400044；2. 重庆交通大学 交通运输学院，重庆 400074)



磁流变胶泥磁致流变学行为微观动力学模型研究*

孙凌逸1，廖昌荣1，王芳芳1，章 鹏1，简晓春2

(1. 重庆大学 光电技术及系统教育部重点实验室，重庆 400044；2. 重庆交通大学 交通运输学院，重庆 400074)

针对磁流变胶泥材料在外加磁场作用下悬浮相内磁相互作用机理和材料设计参数不确定的问题，根据磁流变材料微观偶极子理论，建立铁磁颗粒在磁场中的平板单链模型，结合链与磁场夹角之间满足指数分布的规律，得出了磁流变胶泥材料剪切屈服应力的理论表达式；根据磁流变胶泥材料的实验数据，对理论分析模型进行了修正，使模型能更好地预测不同影响因素下的剪切屈服应力值；对磁流变胶泥剪切屈服应力与铁磁颗粒、质量分数、基体粘度等因素进行分析，为高性能磁流变胶泥材料的设计、制备提供理论指导。

磁流变胶泥；弹性胶泥；平板单链模型；经验修正模型/参数；剪切屈服应力

0 引 言

以线性聚硅氧烷混合物为基体的弹性胶泥具有缓冲吸能作用，已用于高速轨道车辆的挂钩缓冲器。刘韦等[1]将得出的胶泥缓冲器动态特性用于动车组整车动力学分析模型中；马彦晋等[2]提出弹性胶泥缓冲器在火炮上的应用。基于弹性胶泥特性，将铁磁颗粒和添加剂分散于弹性胶泥形成全新的磁流变胶泥材料，具有剪切屈服应力调节范围宽和沉降稳定性好等优点，在可控缓冲技术领域具有潜在的应用前景。此外，由于羰基铁粉是软磁材料，外加磁场消失后，其能快速退磁，使得磁流变胶泥能快速恢复到原始状态。谢磊等[3]公开了一种磁流变粘弹性流体及其制备方法，为磁流变胶泥的制备发展奠定了基础；龚兴龙等[4]申报磁流变胶泥的缓冲力与缓冲容量可调的缓冲器专利；余淼等[5]申报了一种基于磁流变胶泥的电阻装置及磁控变阻器；居本祥等[6-7]申报了一种基于磁流变胶泥的智能沙盘和柔性夹具的专利。周治江和王芳芳等[8-9]对磁流变胶泥制备方法、流变学特性以及磁控力学行为等开展了实验研究。谢磊等[10]从弹性胶泥特殊螺旋链结构出发分析了磁流变胶泥的可压缩性等原因。

目前磁流变胶泥是一种新型的磁流变材料，基体粘度、铁磁颗粒粒径和质量分数等参数均依赖于实验和经验，关键参数对流变学性能的影响尚无定量的理论分析。以磁流变胶泥平板单链结构模型为基础，开展磁流变胶泥基体粘度、铁磁颗粒粒径、质量分数等参数对剪切屈服应力的影响研究，对高性能磁流变胶泥材料的开发具有重要的实用价值。

1 微观动力学建模

为更好地进行阐述，假设：(1) 平板模型边界无滑动；(2) 铁磁颗粒粒径大小一致，磁场作用下铁磁颗粒间隔、链与链间隔都均匀；(3) 铁磁颗粒被基体弹性胶泥包覆，被磁化后也未达到饱和磁化强度。

假设磁流变胶泥通入磁场后形成单链，如图1所示，B为外加磁场的磁感应强度；L为两个相邻铁磁颗粒间的距离；Ln为任意两个所求颗粒间距；n为单链中任意两个颗粒之间的单位间隔数；τ为单链受到的剪切应力。当单链受向右的剪切应力后，其剪切屈服形成虚线状态，与磁场方向成一个角度θ。

图1 单链结构及其剪切过程示意图

由文献得磁矩m0[11]

(1)

其中，μ0为真空磁导率(4π×10-7N/A2)；r为羰基铁粉等铁磁颗粒的平均半径；χ为磁化系数；H0为磁场强度。

由于磁化强度M较小，化简得到磁极强度mi

(2)

外加磁场作用下，由磁场的库仑定律可得F[12]

(3)

只考虑外加磁场对铁磁颗粒的作用，忽略铁磁颗粒充磁后形成的新磁场影响。单链上任意两个铁磁颗粒间存在相互作用力，可得单链合力Ft为

(4)

其中，N为单链中的铁磁颗粒个数。

外力作用下，任意两个铁磁颗粒间的距离变化，可得磁链受力后产生力Fτn

(5)

根据式(4)，得到受到剪切后产生的力Fτ//

(6)

单位面积上共有链数Z

(7)

其中，Ø为体积分数，与质量分数β的关系

(8)

其中，ρ1为铁磁颗粒密度；ρ2为基体密度。

由此，可以得到剪切过程中的剪切屈服应力τc

(9)

根据相关数学理论以及磁化颗粒粒径很小，所以单链上的颗粒数N可视为很大，可以得到

和

进而得到

(10)

磁流变胶泥在不同磁场作用下，颗粒间受到的相互作用和链断裂的所需的能量阈值不同，因而本文假设不同磁感应强度下链与磁场方向所成角θ具有分布规律。结合实验及相关分析，该分布规律与指数分布法相接近，且θ角的极限为90°。

(11)

得到最终的剪切屈服应力τc

(12)

将某个铁磁颗粒及其周围空间视为一个边长为L的立方体，可得

(13)

进而得到

(14)

因此最终得到单链模型下剪切屈服应力τc

(15)

θ本身与剪切速率有关，因此该单链模型也表现出剪切屈服应力与剪切速率的关系。

磁流变胶泥的基体弹性胶泥具有较大粘度，对剪切应力的影响不容忽视，分析其在不同磁场和剪切率下的剪切屈服应力具有积极的意义，也将对模型更好地预测奠定基础，因此本文基于单链理论模型，提出修正方法，更好地完善微观动力学模型。

2 基于实验数据的模型修正方法

2.1 实验样品制备和实验

磁流变胶泥由株洲时代新材料科技股份有限公司等提供的弹性胶泥(由有机硅高分子化合物、抗压剂、增塑剂、着色剂等化学成分组成的材料，主体成分为高聚合度线性聚硅氧烷)与BASF公司生产的SQ型平均粒度4.5μm的羰基铁粉两种材料来制备。具体制备工艺如下[10]：(1) 将羰基铁粉与润滑剂通过球磨机球磨并高温烘干，得到表面净化的羰基铁粉，再将其与表面活性剂混合通过球磨、静置和烘干等步骤得到活化处理的羰基铁粉；(2) 将甲基硅氧烷和苯基硅氧烷按比例混合，加热至规定温度后加催化剂反应，之后加入封端剂、中和剂加热到规定温度并反应规定时长，最后在真空中反应并冷却到常温；(3) 将上述两步中的材料按比例混合搅拌等工序形成磁流变胶泥。本次制备了粘度为100，200，500Pa·s且每种粘度分别含质量分数为20%，40%和60%的磁流变胶泥，如图2所示。

通过对比磁流变胶泥有无磁场状态，可以初步得出，添加磁场后，磁流变胶泥成链状结构，如图3(a)所示。初步证明本理论推导基于磁链假设的合理性。但随着磁场地不断增加，其出现成链束情况。

2.2 模型修正方法

图2 磁流变胶泥样品

图3 磁流变胶泥添加磁场前后情况对比

图4显示，弹性胶泥在200 s-1的剪切速率下，不受磁场影响，对应粘度下剪切应力近似常量。由此可见，一方面，磁流变胶泥的磁流变效应和可控性主要是由铁磁颗粒决定；另一方面，弹性胶泥的剪切应力近乎常量且值较大(kPa级)，因此考虑基体(弹性胶泥)的粘度等因素对剪切屈服应力的影响，具有较大的意义。结合对实验室具有的不同粘度弹性胶泥的实验和观察，对其采用Fourier函数f(x)=a+b·cos(wx)+c·sin(wx) 来拟合粘度与剪切应力的关系，得到下列拟合方程和曲线

τ=23 460-22 960cos(0.006526S)-2 141sin(0.006526S)

(16)

其中，S为弹性胶泥粘度，单位为Pa·s。

图4 200 s-1下不同粘度的弹性胶泥与剪切应力关系

磁流变胶泥单链理论分析中采用了指数分布，其中率参数λ选择至关重要。另外，由于磁流变胶泥粘度较大，随着磁场的增大，其有可能成链束或网状结构，对于上述原因产生的影响，在第一步的单链理论模型中暂无考虑，但在整个预测建模过程不能忽视。结合实验测试数据以及相关材料制备、工程经验，提出磁流变胶泥经验修正系数K(λ(B)),B)，具体拟合曲线如图6所示。

图5 Fourier函数参数随剪切速率变化拟合图

图6 磁流变胶泥经验修正系数K与磁感应强度关系曲线图

(17)

3 模型验证

基于最终建立的磁流变胶泥预测模型，采用试验数据对模型进行验证。为验证该模型在不同弹性胶泥粘度、不同磁流变胶泥质量分数等因素下的效果，采用200 s-1下，粘度为100，200和500 Pa·s，质量分数为20%，40%和60%的磁流变胶泥数据进行对比，得到图7。

图7 磁流变胶泥测试数据和预测模型数据对比图

由图7表明，该模型对磁流变胶泥不同因素下剪切屈服应力的预测具有良好的效果。当磁流变胶泥质量分数<45%时且粘度较低时，预测模型预测效果较好；当质量分数>45%且粘度较大时，随着磁场的增大，误差随之增大。

图7中对粘度为500 Pa·s，质量分数为20%的磁流变胶泥测试和模型预测对比可知，当磁流变胶泥采用的基体粘度较大或在低场时，模型预测出现偏差，但趋势基本一致。由于流变仪高敏感性，所有磁流变胶泥样品量、气泡等因素都会直接影响测量结果，实验不可避免地会存在一定的误差。尤其是高粘度磁流变胶泥，在磁场和剪切速率较低时，由于触变性，无法迅速与流变仪平行板充分融合。此外，由于是新材料，不可避免的存在影响测量的未知因素，因此对于最后测试数据与建模预测存在一定的误差。

图7中对粘度为200 Pa·s，质量分数为60%的磁流变胶泥测试和模型预测对比可知，低场时拟合效果较好；高场时，拟合误差增大，但基本趋势一致。基于建模思想，当质量分数增大时，任意颗粒之间的力从微观而言迅速增大，而实际试验中，可能有目前研究未发现因素以及质量分数达到60%后，高磁场下剪切应力已达到流变仪测试极限等因素，导致了误差出现。此外，修正系数K融入了磁流变胶泥在磁场中成链束或网状等结构的受力影响，而实验可能存在因素使得磁流变胶泥的剪切应力不随成链类型理论模型变化规律变化，从而导致模型预测值大于测量值。

根据磁流变预测模型，设定对应条件下的变量值，可得到剪切屈服应力与粒径、质量分数、粘度等关系曲线如图8所示。

图8 各影响因素与剪切屈服应力关系

以剪切速率为200 s-1，质量分数为40%，粘度为200 Pa·s，取磁感应强度为0，0.3和0.8 T 3种情况，得到粒径r(r从2～6.5μm)与剪切屈服应力关系图8(a)：剪切屈服应力随着粒径的增大而减小。

以剪切速率为200s-1，颗粒半径为4.5μm，粘度为200Pa·s，取磁感应强度为0，0.3和0.8T3种情况，得到质量分数(取值从5%～70%)与剪切屈服应力关系图8(b)：剪切屈服应力随着质量分数的增大而增大。

图8(a)、(b)还说明，磁场为0T时，剪切应力基本不随粒径、质量分数的变化而变化，在无场下，磁流变胶泥铁磁颗粒间无相互作用力，剪切屈服应力主要受弹性胶泥影响，这符合磁流变胶泥预测模型建模思想。

以剪切速率为200s-1，质量分数为40%，颗粒半径为4.5μm，取磁感应强度为0，0.3和0.8T3种情况，得到粘度(取值从1～550Pa·s)与剪切屈服应力关系图8(c)：当粘度在大小两端时，剪切屈服应力变化相对稳定，在中间粘度范围，其变化较大。

4 结 论

构建出磁流变胶泥剪切应力预测模型，其基于采用指数分布的铁磁颗粒平板单链模型，融入根据基体粘度和剪切应力与剪切速率的实验特性而建立的弹性胶泥经验修正模型和链束等因素产生的修正系数，根据归纳的思维方法，分析得出如下结论：

(1) 剪切屈服应力随粒径的增大而减小，随质量分数的增大而增大。

(2) 剪切屈服应力与粘度的关系为：在粘度大小两端，其随粘度变化相对稳定，在中间范围，其变化较大。

(3) 该预测模型在低粘度情况下，拟合效果好；在高粘度或高质量分数情况下，有待进一步完善；为更合理地从微观刻画磁流变胶泥实现机理，还需要对其成链、弹性胶泥触变性等进行更全面的分析研究，进一步完善剪切屈服应力与各影响因素之间难以量化的问题。

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Research of microscopic dynamic model for magneto-induced rheology behavior of magnetorheological glue

SUN Lingyi1，LIAO Changrong1，WANG Fangfang1，ZHANG Peng1，JIAN Xiaochun2

(1. Key Laboratory of Opto-electronic Technology & Systems, Ministry of Education,Chongqing University, Chongqing 400044, China;2. College of Traffic & Transportation, Chongqing Jiaotong University, Chongqing 400074,China)

This paper presents a model to solve the uncertain problem of magnetic interaction mechanism, and the composition design of dispersed phase for magnetorheological (MR) glue under external magnetic field. Based on the microscopic magnetic dipole theory, a parallel plates single chain model for ferromagnetic particles in a magnetic field is established. Theoretical expression of shear yield stress for MR glue is obtained, on condition that the angle between magnetic chain and magnetic field direction satisfies exponential distribution law. By means of experimental data, the theoretical expression is optimized to better predict the yield stress under various influence factors. At last, the relationship between yield stress of MR glue and its influence factors (i.e., particle size, mass fraction, and viscosity) is analyzed, which provides a theoretical guidance for design and preparation of MR glue.

magnetorheological glue; elastic glue; flat single chain model; empirical correction model/parameter; shear yield stress

1001-9731(2016)10-10070-06

国家自然科学基金资助项目(51575065)；中央高校基本科研业务费资助项目(106112015CDJZR125517)；重庆市基础与前沿研究资助项目(cstc2013jjB60001)

2015-10-10

2015-12-10 通讯作者：廖昌荣，E-mail:crliao@cqu.edu.cn

孙凌逸 (1990-)，男，浙江宁波人，在读硕士，师承廖昌荣教授，从事智能结构及系统研究。

TB333

A

10.3969/j.issn.1001-9731.2016.10.012