SCR催化器内浓度场影响因素的仿真研究

汪安东， 李君， 范鲁艳， 曲大为

(吉林大学汽车仿真与控制国家重点实验室， 吉林 长春　130022)



SCR催化器内浓度场影响因素的仿真研究

汪安东， 李君， 范鲁艳， 曲大为

(吉林大学汽车仿真与控制国家重点实验室， 吉林 长春130022)

为提高NOx的转化效率，研究了温度、空速、氨氮比和NO与NO2的摩尔比对SCR催化器内浓度场的影响。试验验证了SCR化学反应模型，将准确的化学反应动力学参数输入到Fire软件并建立SCR催化器模型，计算分析SCR催化器内组分浓度场的影响因素。得出以下结论：温度越高，NH3和HCNO的浓度越高；流体涡流为喷雾液滴蒸发和热解提供了有利条件；空速太大，NO的转化效率会降低；当氨氮比为1时，理论上NOx的转化效率达到最高；当氨氮比小于1时，NOx转化效率随氨氮比的升高而升高，但在接近1时候产生氨滑移；当氨氮比大于1时，NOx转化效率变化不大但会产生大量氨滑移。因此最佳的氨氮比应是在保证较小的氨滑移的前提下尽可能提高NOx转化效率。

选择性催化还原； 浓度场； 转化效率； 仿真

近年来，随着柴油机的广泛应用，其NOx排放和颗粒排放的污染越来越严重，针对柴油机排放的法规也越来越严格[1-3]。我国大部分柴油机制造企业根据实际情况，优先选择了缸内优化燃烧+SCR技术作为重型柴油机降低NOx排放的主流技术路线。SCR技术是利用NH3或尿素作为还原性物质，在一定温度和催化剂作用下，将NOx还原为N2和H2O[4-5]。限于测试技术和催化器内流体流动、化学反应过程的复杂性，只能对脱硝过程的速度场、组分浓度场等进行宏观特征的测量，所得的数据较少且具有经验性和局限性。

利用CFD仿真分析不但可以获得宏观现象的数据，而且可以更加直观地观察SCR催化器内流体流动的具体过程，分析影响催化器内速度场、温度场或组分浓度场的因素，以便深入探究影响NOx转化效率的因素[6]。本研究以现有的SCR催化器产品为研究对象，利用AVL Fire软件建立了SCR催化器的三维仿真模型，对SCR箱内组分浓度场的影响因素进行了研究，得出了温度、空速、氨氮比和NO与NO2的摩尔比(n(NO)∶n(NO2))对催化器内组分浓度场的影响规律。

1　SCR化学反应模型的验证

1.1台架试验

仿真计算的边界条件及输入数据通过发动机试验得到；对比试验数据与计算结果，对计算模型进行验证及校准。通过试验得到的主要数据包括SCR催化器上下游的废气组分浓度、温度、废气质量流量及“添蓝”喷射量等。试验主要设备布置见图1。

1—计算机； 2— FTIR气体分析仪； 3—HORIBA废气分析仪； 4—发动机电控单元； 5—测功机； 6—发动机； 7—计量系统； 8—尿素箱； 9—废气涡轮增压器； 10—“添蓝”喷射电控单元； 11—“添蓝”泵计量装置； 12—“添蓝”存储箱； 13—“添蓝”喷射系统； 14—SCR催化转化器，T— PT温度传感器，N—HORIBA系统采样点，H—SESAM FTIR系统采样点； 15—柴油机标定系统图1　试验设备布置示意

试验用发动机为直列6缸增压中冷四冲程柴油机，具体参数见表1。

表1　试验发动机参数

1.2喷嘴喷雾特性标定

为了验证喷雾模型的有效性，通过试验来标定喷嘴的喷雾特性，模型中相关参数的设置见表2。

表2　模型验证所使用的喷雾参数设置

由图2可以看出，尿素喷雾的形状为中空的锥形，锥角为60°左右；随着时间的推移，喷雾与壁面产生碰撞，碰撞后激起的喷射面积逐渐增大。在CFD建立的模型中，认为喷雾与壁面撞击后主要产生两种效果，一是喷雾的反弹，另一种是喷雾在壁面上的飞射。从仿真结果与试验结果的对比来看，这种假设是比较合理的。

图2　不同时刻喷雾形态的仿真结果与试验结果的对比

1.3仿真模型

在Boost软件中建立了SCR催化器模型(见图3)。该模型中需要输入SCR催化器前端的各气体成分，包括由尿素水溶液分解生成的NH3和HCNO。这里假设尿素完全分解，全部转化为NH3和HCNO。

1) 报警制度制订与报警设计包开发。根据ANSI/ISA 18.2—2009 Management of Alarm System for the Process Industries和IEC 62682—2014 Management of Alarm System for the Process Industries ，结合该公司各项要求与制度，制订报警制度并进行了完善。在制定相应报警制度基础上开发报警设计包。

图3SCR催化器模型

1.4结果分析

图4示出ESC测试试验工况(怠速除外)下的NOx转化效率。从结果可知，在大部分工况下, 计算值与试验值相差较小，误差控制在5%以内；在小负荷工况时，二者的偏差比较明显，达到20%以上。主要原因是在小负荷工况下，由于排气温度较低，试验时尿素热解及HCNO水解效率低下，而计算时假定是完全分解的，因此导致偏差较大。从总体效果看，该化学反应模型在大多数工况下是比较准确的。

图4　ESC测试工况NOx转化效率试验值与计算值对比

2　SCR催化器的三维仿真模型建立

2.1三维模型

图5示出在Pro/E软件中建立的SCR催化器三维模型(试验中用于喷入还原剂的喷嘴安装在催化器气体入口端，距离超过1 m，因此未在三维图上标示)。该催化器与尾气消声器集成为一个箱体，内部有3个腔，通过前、后两个隔板分开，发动机废气由入口进入腔2，经前挡板上的孔流入腔1再由入口进入催化剂载体腔，经过催化还原反应后由出口流出。

图5　SCR催化器的三维模型

2.2计算模型

图6　计算模型

将建立的几何模型导入到Fire软件中划分计算单元。图6示出划分好的计算模型，单元总数为214 330个，其中六面体单元为192 000个。模型中多孔载体区域为结构化六面体单元。

计算模型选择标准κ-ε湍流模型和标准壁面函数，采用稳态计算。数值求解采用SIMPLE算法，同时激活物质运输模型、气相反应模型、喷雾模型和SCR后处理模型。喷雾模型参数设置为“添蓝”喷射压力0.5 MPa，喷射温度303 K，喷嘴安装角40°，同时设定相关条件来兼顾氨气的吸附与解吸附对计算模型所用的反应所产生的影响，分别考察温度、空速、氨氮比和n(NO)∶n(NO2)对催化器内组分浓度场的影响。

3　计算结果分析

3.1温度的影响

图7和图8示出不同温度下NH3，HCNO和NO的浓度分布。从图7可知，随温度的升高，喷雾液滴的数量减少，NH3和HCNO的浓度逐渐升高，说明温度升高有利于尿素水溶液的热解，提高了尿素的分解效率，从而提高NH3的生成速率。在腔2的右上角及SCR催化剂载体腔前段出现了NH3的高浓度分布区，主要是因为该区域有流体涡流产生，涡流对于气体的混合和液滴的蒸发具有促进作用，有利于“添蓝”液滴热解反应，因此提高了尿素转化为NH3的效率。此外，在催化器前段发生了HCNO的水解反应，生成NH3，因此NH3的浓度升高，而HCNO的浓度逐渐降为0。从图8可知，NO在腔1和腔2中的浓度最大，进入催化剂载体腔后，发生催化还原反应，浓度降低，并且随温度的升高，NO在催化剂载体腔中的浓度降低，因为温度升高既增加了NH3的浓度又提高了还原反应的效率，使得NO浓度降低。

图7　不同温度下的NH3和HCNO浓度分布

图8　不同温度下的NO浓度分布

3.2空速的影响

空速代表了废气在催化剂上的滞留时间，空速对催化器的转化效率有重要影响。图9示出空速分别为20 000 h-1，40 000 h-1及60 000 h-1，排气温度为430 ℃时，NH3和HCNO在催化器内的浓度分布。图10示出不同空速下NO的浓度分布。从图9可知，空速越小，NH3的浓度值越大。在催化剂载体腔入口前，HCNO的浓度分布与NH3的浓度分布类似。主要是由于空速增大，减小了尿素在催化器内的分解时间，使得分解效率降低。NO2在稀燃柴油机NOx排放总量中的占比较小，在0%～30%之间[4]，本试验用柴油机NO2在NOx排放中的占比小于6%。并且，NO2与NO的浓度分布类似，因此本研究仅以NO的浓度来代表NOx进行浓度场的分析。由图10可以发现，空速对NO在催化器内的滞留时间有较大影响。空速为40 000 h-1时，NO的浓度最小，分布更为均匀，说明此时催化器的转化效率最高；空速太小，不利于气体的混合，会形成局部NO的高浓度区；空速太大，减小了滞留时间，NO来不及被还原，降低了催化还原效率。

图9　不同空速下的NH3和HCNO的浓度

图10　不同空速下的NO的浓度分布

3.3氨氮比的影响

图11示出各个氨氮比下NH3的浓度分布，氨氮比分别为0.45，0.65，0.85和1，排气温度为430 ℃，排气流量为1 540 kg/h，“添蓝”喷射持续期为0.6 s，喷射量分别为610 mg/s，880 mg/s，1 160 mg/s和1 230 mg/s。由图11可见，随氨氮比增大，NH3的浓度增大。这主要是因为随氨氮比增大，喷入的尿素量增加，在相同的空速和温度下，尿素分解产生NH3的量也随之增加。当氨氮比超过0.85时，NH3的浓度分布基本相同，说明当氨氮比达到一定值后，NH3在催化器内的分布趋于稳定。图12示出不同氨氮比下NO的浓度分布。从图12可知，随氨氮比的增加，NO的浓度减小，催化器的转化效率提高。但要注意NH3的泄漏量，过高的氨氮比会导致NH3泄漏超标。

图11　不同氨氮比下的NH3的浓度

图12　不同氨氮比下的NO浓度

3.4n(NO)∶n(NO2)的影响

柴油机排放的NOx中，NO占比很大，在90%左右。由NOx还原的快速反应可知，增大NO2在NOx中的比例，对快速反应的进行和提高NOx的转化效率有利。当n(NO2)∶n(NOx)超过0.5时，NOx的转化效率降低，此时慢反应起主要作用[3,7-8]。可见，NOx中NO2的含量对NOx的转化效率有较大影响。本研究在NOx总量不变的前提下，n(NO)∶n(NO2)分别选取10/1，20/1和40/1，研究其对NOx转化效率的影响。边界条件为排气温度430 ℃，排气流量1 540 kg/h，“添蓝”喷射持续期0.6 s，喷射量1 160 mg/s。

图13，图14分别示出不同n(NO)∶n(NO2)比率下的NO和NO2浓度分布情况，图13为二维变化曲线，图14为三维分布结果。由图14可知，在同一时刻，NOx的转化效率随n(NO)∶n(NO2)比率的升高而降低，图13中NO2的浓度变化曲线印证了这一点。说明n(NO)∶n(NO2)的比率对NO2转化效率的影响较大，对NO转化效率的影响较小。

图13　NO和NO2浓度变化曲线

图14　不同n(NO)∶n(NO2)下的NO和NO2的浓度分布

4　结论

a) 随着温度的增加，NH3和HCNO的浓度随之增大，高浓度区出现的时间缩短，浓度分布更均匀，流体涡流为液滴的蒸发和热解提供了有利条件，NOx的转化效率随温度增大而提高；

b) 适当的空速能促进气体的混合，空速太小，不利于气体的混合，会形成局部NO的高浓度区；空速太大，减小了气体滞留时间，NO来不及被还原，降低了催化还原效率；

c) 当氨氮比为1时，理论上NOx的转化效率达到最高；当氨氮比小于1时，NOx转化效率随氨氮比的增加而升高，但在接近1时候将产生氨滑移；当氨氮比大于1时，NOx转化效率变化不大但会产生大量氨滑移；因此最佳氨氮比应是在保证较小的氨滑移的前提下尽可能提高NOx转化效率；

d) 随n(NO)∶n(NO2)的增加，NOx转化效率下降，该比值对NO的转化效率影响很小，但对NO2的转化效率影响较大。

[1]Jong-Sun Lee,Doo Sung Baik,Seang Wock Lee.Evaluation of SCR system in heavy-duty diesel engine[C]．SAE Paper 2008-01-1320.

[2]帅石金，唐韬，赵彦光，等. 柴油车排放法规及后处理技术的现状与展望[J]．汽车安全与节能学报，2012，3(3):200-217.

[3]SturgessM P,Benjamin S F,Roberts C A. Spatial conversion profiles within an SCR in a test exhaust syetem with injection of ammonia gas modelled in CFD using the porous medium approach Evaluation of SCR System in Heavy-Duty Diesel Engine[C]．SAE Paper 2010-01-2089.

[4]Zhilong LI,Jun Deng,Liguang Li,et al. A Study on the factors affecting heated wall impinging characteristics of SCR spray[C]．SAE Paper 2008-01-1320.

[5]Ehab Abu-Ramadan,Kaushik Saha,Xianguo Li. Modeling of the injection and decomposition processes of urea-water-solution spray in automotive SCR systems[C]．SAE Paper 2011-01-1317.

[6]Subhasish Bhattacharjee,Daniel C Haworth.CFD modeling of processes upstream of the catalyst for urea SCR NOxreduction systems in heavy-duty diesel applications[C]．SAE Paper 2011-01-1322.

[7]Johann C Wurzenberger,Roland Wanker. Multi-scale SCR modeling,1D kinetic analysis and 3D system simulation[C]．SAE Paper 2005-01-0948.

[8]Schar C M,Onder C H,Geering H P,et al. Control-oriented model of an SCR catalytic converter system[C]．SAE Paper 2004-01-0153.

[编辑：袁晓燕]

Simulation of Influencing Factors of Component Concentration Field inside SCR Catalytic Converter

WANG Andong, LI Jun, FAN Luyan, QU Dawei

(State Key Laboratory of Automotive Simulation and Control, Jilin University, Changchun130022, China)

In order to improve the NOxconversion efficiency, the effects of temperature, gas hourly space velocity (GHSV), NH3/NOxratio andn(NO)∶n(NO2)molar ratio on the concentration field inside SCR catalytic converter were studied. The test verified the feasibility of SCR chemical reaction model. Accurate kinetic parameters of chemical reaction were inputted to the FIRE software and the simulation model of SCR catalytic converter was established, and then the concentration field influencing factors inside the SCR catalytic converter were simulated and analyzed. The results show that the higher temperature will lead to the larger concentration of NH3and HCNO. The swirl flow brings the advantageous conditions for the evaporation and thermal decomposition of spray droplet. The higher GHSV will influence the NO conversion efficiency. The conversion efficiency of NOxreaches the theoretical largest value when the NH3/NOxratio is 1, increases with the increase of NH3/NOxratio when the ratio is less than 1 and is little influenced when the ratio is beyond 1. The ammonia slip happens as the NH3/NOxratio is near to 1 and the much ammonia slips when the ratio is larger than 1. Accordingly, the optimal NH3/NOxratio should guarantee the largest conversion efficiency of NOxunder the premise of least ammonia slip.

selective catalytic reduction(SCR); concentration field; conversion efficiency; simulation

2016-07-18；

2016-10-18

国家自然基金资助项目(51306070)

汪安东(1989—)，男，硕士，主要研究方向为重型柴油机燃烧及后处理技术；1024615931@qq.com。

范鲁艳(1983—)，女，博士，主要研究方向为重型柴油机燃烧及后处理技术；fanluyan@163.com。

10.3969/j.issn.1001-2222.2016.05.002

TK421.5

B

1001-2222(2016)05-0005-06