冻融期土壤温度对有机污染物迁移行为的影响

2016-10-28李天霄李一凡

水土保持研究 2016年3期

崔嵩, 付强, 李天霄, 李一凡

(1.东北农业大学水利与建筑学院, 哈尔滨 150030; 2.东北农业大学国际持久性有毒物质联合研究中心,哈尔滨 150030; 3.哈尔滨工业大学国际持久性有毒物质联合研究中心, 哈尔滨 150090)

崔嵩1,2, 付强1,2, 李天霄1,2, 李一凡3

为了解季节性冻融期土壤垂直分层温度变化对有机污染物迁移扩散行为的影响。通过冬季大田试验分别测定了裸地，5，10，15 cm厚度秸秆覆盖条件下3，10，20，40，60，100 cm深度土壤温度，并应用土—气交换层及相邻土壤层迁移扩散通量系数，深入研究了土壤温度变化对有机污染物迁移行为的影响，并系统地分析了不同温度数据对模拟结果产生的差异性。研究结果表明：不同覆盖条件下深层土壤有机氯农药α-HCH迁移扩散通量系数数值的变化与土壤层厚度有关；土壤垂直分层温度的变化与α-HCH的迁移扩散通量系数呈显著正相关，且随着土壤深度的增加相关性逐渐减弱；日平均气温变化与土—气交换层α-HCH的迁移扩散通量系数的变化具有明显的一致性(R=0.999，p=0.000)；日平均气温与土壤垂直分层温度观测数据建立的回归方程能够较好地与0—40 cm土壤深度实测温度相吻合：y=-0.788+0.818x(3 cm，R=0.964，p<0.01)，y=-1.214+0.705x(10 cm，R=0.942，p<0.01)，y=0.912+0.474x(20 cm，R=0.836，p<0.01)，y=1.004+0.361x(40 cm，R=0.714，p<0.01)；40 cm深度土壤预测温度计算α-HCH迁移扩散通量系数产生的相对误差小于使用日平均气温作为替代数据的计算结果。本研究结果将可能为有机污染物在土壤中的迁移扩散行为及相关数值模拟研究提供参考价值。

冻融期; 土壤温度; 有机污染物; 迁移行为

土壤因其具有相对稳定的性质而成为有机污染物在陆地生态环境系统重要的贮存场所，同时由于土壤所拥有较大的贮存能力，以及有机污染物在土壤中较长的半衰期，从而使得土壤成为有机污染物在全球范围内进行重新分配的重要主导力量[1-3]。有机污染物在土壤中的环境监测研究虽能较好地代表监测范围内土壤的污染状况，但是限于大尺度范围内土壤样品采集的不现实性，运用多介质环境数值模型或扩散模型，进行数值模拟研究则能够很好地解决这一问题。Harner等[4]对农药土—气交换及土壤中赋存状态的研究表明，细化土壤垂直分层能够更好地描述有机污染物的环境行为。另有研究表明，环境温度是土壤水热状况及有机污染物在土壤中残留浓度最重要的影响因素之一[5-7]。同时有关土壤温度变化的研究多见于冻融期不同覆盖条件下[8-10]，而对有机污染物在冻融期的迁移扩散行为的研究却不多见。然而，现有的对土壤垂直分层较为全面且细化的多介质环境模型或扩散模型[11-13]，由于缺乏土壤垂直分层不同深度土壤温度的观测数据，多以日平均气温作为不同深度土壤温度的替代数据，这可能会给有机污染物土壤残留状况的数值模拟研究结果带来较大的不确定性。

基于此，本研究将以我国北方高寒地区典型城市——哈尔滨市为研究对象，测定冻融期不同覆盖条件下土壤垂直分层温度，通过土—气交换层和相邻土壤层的迁移扩散通量系数，了解土壤垂直分层温度变化对冻融期有机污染物迁移扩散行为的影响。

1　材料与方法

1.1数据来源

研究区为我国北方高寒地区典型城市——哈尔滨市，试验于2013年11月—2014年4月在东北农业大学节水灌溉试验场进行为期6个月的现场观测。试验区位于北纬45°44′24″，东经126°43′07″，属温带大陆性季风气候，冬长夏短，全年平均气温约2～4℃，冬季1月气温最低，平均气温为-19℃；夏季7月气温最高，平均气温为23℃。研究区域面积为1.0万m2，主要种植旱田作物，地表类型分别设置为裸地，5，10，15 cm秸秆覆盖。土壤垂直层深度划分为3，10，20，40，60，100 cm，且温度采用JL—04型6路地表温度记录仪进行自动采集。2013年11月—2014年10月日平均气温数据采用TRM-ZS1型气象生态环境监测系统进行自动记录。试验区土壤冻结期为11月9日—翌年3月8日，融化期为3月9日—4月28日。有机氯农药α-HCH在我国虽已停止使用多年，但其较为活跃的物理化学性质使其易于在土壤及大气环境介质中迁移扩散，故本研究选取持久性有机污染物的典型代表α-HCH作为目标研究对象，其物理化学参数来自于文献[14—16]。

1.2模型概述

有机污染物在土壤中的环境行为包括扩散、挥发、降解及渗滤等过程，而在土壤中的迁移(扩散)行为过程则由土壤—大气界面的交换及相邻土壤层之间的扩散过程构成。本文以土壤模型[1]中涉及的有机污染物在土壤层间及土壤—大气层交换的物理过程为基础，研究有机污染物在土壤中的迁移行为。通常有机污染物在相邻土壤层之间的迁移扩散通量系数是由这两层土壤的空气和水的扩散过程组成，可由下式表示[4]：

(1)

式中：n，n+1——相邻的两个土壤层；Dv，Dv(n,n+1)——有机污染物的迁移扩散D值。而有机污染物在土壤交换层与大气间的迁移行为过程模块由迁移(扩散)通量系数Dv[mol/(Pa·h)]表示[4]：

(2)

Da=ABAEZa/YD

(3)

Dw=ABWEZw/YD

(4)

De=AKVZa

(5)

式中：De——空气边界层的挥发速率系数[mol/(Pa·h)]；Da，Dw——土壤中空气和水的扩散速率系数[mol/(Pa·h)]；A——研究区域面积(m2)；KV——边界层质量迁移系数(m/h)，KV=BA/0.00475；BAE——土壤中空气的有效扩散系数(m2/h)；BWE——土壤中水的有效扩散系数(m2/h)；YD——土壤的对数平均扩散距离(m)，可由(dl-du)/ln(dl/du)计算得出，dl和du——下层和上层土壤深度；Za，Zw——有机污染物在大气和土壤中的逸度容量[mol/(m3·Pa)]。

进而利用Millington-Quirk方程计算出土壤中空气和水的有效扩散系数BAE和BWE：

(6)

(7)

式中：fsa，fsw——土壤中空气和水的体积分数。

空气分子扩散系数BA(m2/h)和水相分子扩散系数BW(m2/h)可以用下式计算[18-20]：

(8)

(9)

式中：T——绝对温度(K)；Ma——空气的摩尔质量(g/mol)；M——模拟化合物的摩尔质量(g/mol)；P——大气压(1 atm)；Va——空气的摩尔体积(cm3/mol)；Vm——模拟化合物的摩尔体积(cm3/mol)；μ——水的粘度系数。

1.3模拟试验方案设计

有机污染物在大气和土壤中的环境过程包括大气向土壤的干湿沉降、雨水淋洗和扩散过程，土壤向大气的挥发(扩散)过程，土壤层间扩散、渗滤和径流过程，以及有机污染物在大气和土壤中的降解行为，可以说有机污染物在土壤中的环境行为是比较复杂的，所有这些环境过程构成了有机污染物在大气—土壤及不同土壤层间的迁移转化行为。已有研究表明不同土壤类型(旱田、水田、林地、草地、荒地和城市土壤)的含水和含气体积分数及土壤有机质质量分数均会对有机污染物的迁移扩散行为产生影响[13,21]。因研究期间处于温度相对较低的冬季，而α-HCH作为有机氯农药类化学品，在土壤中主要通过微生物的降解动力学过程来进行转化的行为相对较弱，因此在不考虑α-HCH大气和土壤中化学过程，同时假定土壤有机质、土壤无机质、土壤水和气的体积分数一定的情况下，单纯从其物理过程即迁移(扩散)行为的角度，通过扩散D值来分析土壤垂直分层温度的变化对旱田土壤α-HCH迁移扩散行为的影响。

2　结果与分析

2.1不同覆盖条件下温度对α-HCH迁移行为的影响分析

2.1.1不同覆盖条件下土壤温度对土壤垂直分层α-HCH迁移行为的影响由图1可知，在不考虑地表覆盖类型的情况下，α-HCH的迁移扩散D值随着土壤深度的增加呈现递减的趋势，且3 cm和100 cm深度相差近两个数量级，而这种差异则随着土壤深度的增加逐渐减小，这可能受土壤对数平均扩散距离(YD)的影响，YD与土壤层厚度有关，随着土壤层厚度的增加而增大，从而导致土壤中空气和水的扩散速率系数减小，进而会使α-HCH迁移扩散D值变小。然而，将考虑的6种土壤垂直分层的YD值与α-HCH的迁移扩散D值作相关性分析发现，二者之间并没有统计学意义上的相关性；而将20，40，60，100 cm深度的YD值与迁移扩散D值作相关性分析则表明，二者之间存在显著负相关，R=-0.962，p<0.05，这说明土壤对数平均扩散距离对20—100 cm深度土壤α-HCH的迁移扩散行为具有影响，同时从迁移扩散D值的数值变化来看，这种差异性会随着土壤深度的增加而减小。

秸秆覆盖相对于裸地来说，对土壤温度的变化具有双向作用，即试验初期当温度下降时秸秆覆盖能够阻止土壤热量的散失，而试验末期当温度上升时也会影响太阳辐射和气温对土壤温度的传递。由图1可以看出，裸地土壤垂直分层α-HCH迁移扩散D值随温度变化的波动最大且随着土壤深度的增加波动振幅逐渐减弱；对于10 cm和15 cm秸秆覆盖，不同深度土壤α-HCH的迁移扩散D值变化基本一致且振幅较小；裸地不同深度土壤α-HCH迁移扩散D值的变化则较大；同时与裸地相比，所有覆盖类型α-HCH的迁移扩散D值的变化由浅层土壤(3，10，20 cm)至深层土壤(40，60，100 cm)随相应土壤深度温度的变化均逐渐趋于平稳，且这种变化存在明显的滞后效应，即当试验期间日平均气温由下降到上升期间，在秸秆覆盖条件下，α-HCH的迁移扩散D值随着土壤深度的增加，受温度变化影响而减小或增大的趋势逐渐变缓，即由于秸秆覆盖的存在，冻结期α-HCH迁移扩散D值高于裸地，而融化期(除100 cm深度外)则呈现相反状态。为进一步探寻土壤垂直分层温度与迁移扩散D值的关系，将裸地3，10，20，40，60，100 cm深度土壤温度分别与相应层的迁移扩散D值作相关性分析得到，其相关系数分别为：R=0.851；R=0.882；R=0.943；R=0.977；R=0.987；R=0.956，且均在0.01水平上显著相关。由此可知，不同覆盖条件下，深层土壤α-HCH迁移扩散D值数值的变化与土壤层厚度有关，而迁移扩散D值曲线变化的波动振幅则与温度的变化有关，同时土壤垂直分层温度将会影响迁移扩散D值的变化，与裸地相比不同秸秆覆盖厚度会使迁移扩散D值曲线的变化相对平稳且在冻结期高于裸地的迁移扩散D值。

图1　不同覆盖条件下土壤垂直分层扩散D值随时间的变化特征

2.1.2日平均温度变化对土—气交换层α-HCH环境行为的影响分析为了多介质环境数值模型模拟有机污染物环境行为研究的需要，通常将土壤垂直分层划分为交换层(深度0.1 cm)、缓冲层(深度1 cm)、耕作层(深度20 cm)和贮蓄层(深度30 cm)，而土壤交换层则主要是用于描述模拟有机污染物在界面交换时的过渡过程。

因秸秆覆盖对土壤热量的传递和散失有阻滞作用，且由于覆盖层的存在也会阻碍污染物在大气与土壤交换层之间的迁移扩散行为，故选取裸地来研究污染物的迁移扩散行为。由图2和图1比较可知，土壤交换层的迁移扩散D值高出3～100 cm土壤深度约1～3个数量级，这表明土壤交换层对有机污染物的土—气交换及土壤垂直分层中有机污染物迁移扩散行为均具有重要的影响，即为了保持平衡状态，当污染物的大气浓度高于土壤浓度时，其环境行为会表现为通过土壤交换层向下层土壤进行垂直迁移，而当大气浓度低于土壤浓度时深层土壤中的污染物会通过扩散行为对土壤交换层进行补给。通过2013年11月-2014年10月裸地土壤交换层迁移扩散D值与日平均气温的相关性分析得到，二者之间具有显著相关性，R=0.999，p=0.000，随着温度升高会增大α-HCH的迁移扩散D值，每1℃温度的变化可以引起α-HCH迁移扩散D值的变化量为0.55 mol/(Pa·h)。进一步探讨日温度变化对α-HCH迁移扩散D值的影响，由图3可以看出，2013年11月1日0—24时，二者之间的变化具有明显的一致性(R=1.000，p=0.000)，温度在-1.4～10.9℃范围可以引起α-HCH迁移扩散D值在188.07～194.93 mol/(Pa·h)之间变化，即每1℃温度的变化可以引起α-HCH迁移扩散D值的变化量为0.56 mol/(Pa·h)。由此可知，日平均气温的变化将会强烈影响土—气交换层α-HCH的环境行为。

图2　日平均气温与土-气交换层扩散D值的关系

2.2日平均气温变化对土壤垂直分层温度的影响

土壤垂直分层由于温度的差异性会对α-HCH的

迁移扩散D值的变化产生影响。与裸地相比，3种秸秆覆盖条件下的α-HCH迁移扩散D值的波动均较为平稳，裸地土壤因与大气环境直接接触而受环境温度变化的影响较为剧烈，从而会引起α-HCH的迁移扩散D值的强烈波动。为了进一步探寻日平均气温对土壤垂直分层温度变化的影响，将试验期日平均气温与观测获取的不同土壤深度的温度以及相邻土壤层间的温度数据进行相关性分析，试图获得二者之间是否存在必然的联系。由表1可以看出，除100 cm深度的土壤温度外，其他深度土壤与日平均气温之间均存在显著正相关关系，且相关系数随着土壤深度的增加逐渐降低。然而，在相邻土壤层间土壤温度则具有较高的相关程度，这表明相邻土壤层间存在较强烈的温度传递关系，而大气环境温度的传递作用则随着土壤深度的增加明显减弱。

图3　2013年11月9日环境温度变化与扩散D值

日平均气温土壤分层温度3cm10cm20cm40cm60cm100cm日平均气温1.0003cm0.964**1.00010cm0.942**0.994**1.000土壤分20cm0.836**0.929**0.955**1.000层温度40cm0.714**0.832**0.872**0.962**1.00060cm0.578**0.709**0.756**0.893**0.967**1.000100cm0.020 0.135*0.202**0.415**0.608**0.765**1.000

注：**表示p<0.01,*表示p<0.05。

在研究有机污染物在土壤中迁移扩散行为时，由于实际观测数据的缺失，往往忽略土壤垂直分层温度的差异，而以日平均气温作为不同深度土壤温度的替代数据，这将可能会增加有机污染物土壤残留浓度的模拟预测结果的不确定性。

为此，本研究试图通过日平均气温与模型研究需要的土壤垂直分层3，10，20，40 cm深度温度的相关关系建立预测模型，将日平均气温(变化范围-23.11～20.85℃)作为自变量，分别与其作回归分析得到预测方程：

y=-0.788+0.818x(3 cm，R=0.964，p<0.01)

(10)

y=-1.214+0.705x(10 cm，R=0.942，p<0.01)

(11)

y=0.912+0.474x(20 cm，R=0.836，p<0.01)

(12)

y=1.004+0.361x(40 cm，R=0.714，p<0.01)

(13)

根据预测方程计算不同深度土壤温度的预测值，与实际观测值进行对比分析(图4)可以看出，由日平均气温得到的预测值与实际观测值基本吻合，并能反映出不同深度土壤温度随环境温度的变化趋势，而40 cm土壤深度的预测值与实际观测值略有偏差，但也处于实际观测最大值与最小值区间范围之内，这表明本研究根据日平均气温建立的回归方程能够较好地反映不同深度土壤温度的变化情况，可以为考虑北方高寒地区土壤垂直分层温度变化条件下的多介质环境数值模拟模型的构建及优化提供一定参考价值。

图4　土壤实测温度与预测温度对比

2.3不同温度数据对40 cm土壤深度α-HCH迁移行为的差异性分析

由图4可知，40 cm土壤深度温度预测值与实测值的偏差略大，为进一步验证这种偏差对α-HCH迁移扩散行为带来的影响，本研究将分别用40 cm深度土壤温度的实测值、预测值与日平均气温来计算该深度α-HCH的迁移扩散D值，结果如图5所示。应用实测与预测温度值计算40 cm土壤深度α-HCH的迁移扩散D值基本一致，而应用日平均气温作为替代数据的计算值则存在强烈的波动，这表明根据日平均气温预测的40 cm土壤深度的温度数值能够较好地用于α-HCH迁移扩散D值的计算。为了能够更为直观地体现出日平均气温、40 cm深度预测土壤温度、40 cm深度实测土壤温度对α-HCH的迁移扩散行为的差异性，分别计算预测温度与日平均气温对真实结果的相对误差。

由图6可以看出，应用预测温度计算的α-HCH迁移扩散D值的误差要远小于应用日平均气温计算的误差。通常模型模拟的运行周期一般长达几年甚至几十年，这种误差也将会逐步放大，进而会对污染物土壤残留状况数值模拟结果的准确性产生较大的影响。由此说明，根据日平均气温预测不同深度土壤温度可以进一步应用到北方高寒区有机污染物迁移行为的数值模拟研究中，且具有一定的可靠性。

图6　日平均气温与预测温度对实际扩散D值的相对误差

3　结论

(1) 不同覆盖条件下，土壤垂直分层深层土壤α-HCH迁移扩散D值数值的变化与土壤层厚度有关，土壤垂直分层温度的变化与α-HCH的迁移扩散通量系数呈显著正相关，且随着土壤深度的增加相关性逐渐减弱。在冻结期秸秆覆盖会使α-HCH迁移扩散D值大于裸地，且变化相对平稳，而融化期(除100 cm土壤深度外)则呈相反趋势。

(2) 日平均气温的变化将会强烈影响土—气交换层α-HCH的环境行为，温度每1℃的变化可以引起α-HCH的迁移扩散D值的变化量约为0.56 mol/(Pa·h)。

(3) 日平均气温会影响土壤垂直分层温度的变化，以日平均气温作为自变量分别与模拟研究需要的土壤垂直分层温度观测数据作回归分析得到预测方程，能够较好地与不同土壤层的实测温度吻合。本研究虽具有一定的局限性，但通过研究可以证实土壤垂直分层温度的变化将会影响有机污染物的迁移扩散行为。

(4) 本研究根据日平均气温建立的回归方程可以为北方高寒地区有机污染物在土壤中的迁移扩散行为研究提供一定的参考价值。通过对旱田土壤垂直分层温度变化对有机污染物迁移扩散行为的研究也可为进一步对不同土壤类型(水田、草地、林地、城市土壤及荒地等)垂直分层土壤温度的观测试验，以及相应土壤类型有机污染物的迁移扩散行为的研究提供借鉴。

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Effect of Soil Temperature on Migration Behavior of Organic Pollutants During Freeze-Thaw Period

CUI Song1,2, FU Qiang1,2, LI Tianxiao1,2, LI Yifan3

(1.SchoolofWaterConservancy&CivilEngineering,NortheastAgriculturalUniversity,Harbin150030,China;2.InternationalJointResearchCenterforPersistentToxicSubstances,NortheastAgriculturalUniversity,Harbin150030,China;3.InternationalJointResearchCenterforPersistentToxicSubstances,HarbinInstituteofTechnology,Harbin150090,China)

In order to understand soil effects of temperatures in different vertical layers on migration and diffusion behavior of organic pollutants during freeze-thaw period, the coefficient of migration and diffusion flux was used to assess the migration behavior of the soil-air exchange layer and adjacent soil layers. We deeply discussed the soil temperature effect on migration of organic pollutants and systematically analyzed differences on simulation results applying different temperature data. The results show that the migration and diffusionDvalue ofα-HCH in deep soil was related with the thickness of soil layer; the soil temperatures of different vertical layers affected the migration and diffusion behavior ofα-HCH; the change of diurnal average air temperature strongly affected the environmental behavior ofα-HCH at soil-air exchange layer (R=0.999,p=0.000); the established regression equation between diurnal average air temperature and soil vertical layer temperature could well coincide with measured temperatures of different soil depths:y=-0.788+0.818x(3 cm,R=0.964,p<0.01)；y=-1.214+0.705x(10 cm,R=0.942,p<0.01);y=0.912+0.474x(20 cm,R=0.836,p<0.01)；y=1.004+0.361x(40 cm,R=0.714,p<0.01)；The relative error of migration and diffusion D value used to predict temperature was less than using diurnal average air temperature as surrogate data. The established regression equation applying diurnal average air temperature in this study has great significance for examining the soil temperature effects of different vertical layers on migration and diffusion behavior of organic pollutants, and can further improve and enhance the accuracy of simulation results applying multimedia environmental modeling and diffusion modeling.

freeze-thaw period; soil temperature; organic pollutants; migration behavior

2015-05-17

2015-6-16

国家自然科学基金(51279031,41401550);黑龙江省自然科学基金(E201241);黑龙江省博士后资助项目(LBH-Z13029);教育部新世纪优秀人才支持计划(NCET-11-0952);黑龙江省杰出青年基金(JC201402)；东北农业大学“青年才俊”基金(14QC49)

崔嵩(1981—),男,黑龙江宝清人,博士,副教授,主要从事农业水土资源环境效应及持久性有毒物质数值模拟研究。E-mail:cuisong-bq@163.com

付强(1973—),男,黑龙江哈尔滨人,博士,教授,博士生导师,主要从事农业水土资源系统分析和节水灌溉研究。E-mail:fuqiang0629@126.com

X592; S152.8

1005-3409(2016)03-0314-07