金华北山洞穴水地球化学变化特征及气候指示意义

庞 征,王天阳,李凤全,叶 玮

(浙江师范大学 地理与环境科学学院,浙江 金华 321004)



金华北山洞穴水地球化学变化特征及气候指示意义

庞 征,王天阳,李凤全,叶 玮

(浙江师范大学 地理与环境科学学院,浙江 金华 321004)

为揭示洞穴水地球化学变化特征及其气候指示意义，从2014年5月到2015年4月对金华北山双龙洞和二仙洞洞穴水进行了连续12个月的观测分析，并结合当地气温和降雨数据，得到以下结果：(1)由于受上覆岩土作用、植被、运移路径等因素的影响，不同滴水点的离子浓度变化有所差异，常年性滴水点(除Ca2+外)阳离子平均浓度均大于季节性滴水点、瀑布水和池水；(2)金华北山洞穴水的Ca2+，Mg2+，Ba2+，Sr2+浓度变化具有明显的季节变化特征，总体上呈现出雨季高、旱季低的特点，5—8月和次年1—4月随着降雨量的增多而升高，9—12月由于外界降雨少而处于较高的值，外界干湿是影响阳离子浓度变化的主要因素；(3)洞穴水中Mg/Ca比值对外界干湿有指示意义，但也受气温的影响；而Sr/Ca，Ba/Ca比值除了受降雨影响，还受其他因素的影响。

洞穴水; 离子浓度; 元素比值; 气候指示

洞穴次生化学沉积物特别是石笋，由于分布范围广、易于采样、分辨率高等优点成为研究古环境、古气候变化的重要载体。国内外学者在利用石笋重建古气候方面取得了很多重要成果，但是研究过程中发现，替代性指标所含信息与外界环境变化具有不一致性，同一指标具有多解性，因此需要在现代环境条件下对洞穴次生化学沉积物的替代性指标所含环境信息进行校正，以便更精确解译洞穴次生沉积物中所包含的环境信息[1-3]。洞穴滴水是形成洞穴次生化学沉积物的母液，是环境信息的携带者和传递者，在运移的过程中受到洞穴顶板、上覆植被等因素的影响，使携带的环境信息发生了改变，从而影响了洞穴次生化学沉积物所携带的外界环境信息。对滴水的环境信息传递过程进行研究，是精确解译洞穴次生化学沉积物中所记录气候信息的重要基础。

滴水的化学变化能够灵敏反映洞穴环境和外部环境的变化，而这些环境信息最终会传输到洞穴化学沉积物并被保存下来[4]。近年来，国内很多学者对洞穴水的地球化学变化特征做了许多研究，取得了重要成果：如周运超等[5-6]在贵州凉风洞、犀牛洞的研究发现，洞穴滴水的化学组成有明显的季节变化特征，其变化主要受水运移过程中水—土、水—岩作用导致的方解石溶解—沉淀过程所控制，稀释作用、水来源的差异及活塞流也对滴水的地球化学性质产生了一定的干扰。王新中等[7]通过对北京石花洞滴水地球化学的观测，发现滴水中Mg/Ca比值旱季低而雨季高，对降雨有指示意义；但李珊英[8]却指出滴水Mg/Ca比值具有雨季低而旱季高的变化特征，分析方解石先期沉积作用(PCP)可能是主要控制因素。而李彬等[9]则认为当大气环流未发生显著变化和岩溶水文地质条件相似时，Mg/Ca，Mg/Sr比值主要取决于环境气温变化；当大气环流发生显著变化时，Mg/Ca，Mg/Sr比值主要取决于降雨条件的变化。可见，虽然滴水化学组成可以指示洞外环境的变化，但由于滴水来源的多样性和传输过程的复杂性，可能会导致在解译元素所记录的环境信息时存在不确定性和多解性。

目前国内关于洞穴水中的地球化学的研究，多集中于西南地区，而浙江省在利用碳酸盐次生沉积物解译古环境信息方面的研究还较缺乏，洞穴水的地球化学季节变化及环境指示意义方面基本处于空白状态，仅王学烨等[10]对北山洞穴水的理化性质做了初步研究。浙江省位于我国华东沿海地区，为典型的中亚热带季风气候，处于海陆过渡带，与同纬度的内陆季风区相比，其自然环境具有强烈的过渡性和不稳定性，是研究古气候变化的理想地区。本文在前人研究的基础上对金华北山双龙洞和二仙洞利用ICP-MS对金华北山洞穴水常、微量元素进行连续1年多的观测，并结合当地气温和降雨数据，揭示北山洞穴水地球化学变化与气候变化的响应关系，为正确解译碳酸盐化学次生沉积物中替代性指标的气候意义奠定基础。

1　研究区概况

金华北山溶洞群(29°12′19″N，119°37′10″E)位于浙中丘陵盆地和浙西中山丘陵交接部的金华山山地上，属龙门山脉，以栖霞组燧石灰岩夹粉砂岩、船山组厚层纯灰岩和页岩为物质基础[11]。该地区四季分明，热量充足，雨量丰沛，为典型的中亚热带季风气候。夏季受东南季风影响显著，冬季易受冬季风影响。金华地区年均温约18℃，1月平均气温为4.8℃，7月平均气温为29℃，多年平均降雨量1 414.3 mm，但季节分配不均匀，一般春季和6—7月的梅雨季节降雨丰沛，3—6月降雨量约占全年降雨量的53.8%，而7月、8月多为伏旱天气，秋冬降雨亦较少。

本文选取金华北山溶洞群的二仙洞和双龙洞为研究对象。其中，双龙洞是北山开发较早的水平型溶洞之一，由内外两个大厅及龙耳支洞组成，其洞口向内朝东95°，向外朝西275°，洞口高程达375 m。外洞较宽敞，洞顶似穹窿，洞底较平坦，面积约1 200 m2。内外大厅相距5 m，由狭窄的地下河沟通，河长约15 m，宽约3 m。地下河流经内大厅北侧洞底。双龙洞主要的地质遗迹有石钟乳、边石坝、天生桥和穿洞等。二仙洞洞口高程约395 m，由3个大厅和1个小厅组成，为长廊型溶洞，总面积约2 000 m2。该溶洞内的沉积物主要为一些滴石、流石，形态规模均较小，许多还在生长中，且洞顶和灰岩岩壁上生长有少量鹅管和卷曲石花。

2　研究方法

2.1样品采集与测定

为了研究洞穴水化学组成的时空变异特征，在结合双龙洞和二仙洞的具体环境的基础上，同时考虑到对环境的响应，本文选取了离洞口相对较远，滴水量较大的8个采样点(图1)，各采样点基本情况见表1。其中双龙洞4个(Sld1，Sld2，Sld4，Sld5)，二仙洞4个(Exd1，Exd2，Exd3，Exd4)。每个月上旬和下旬各采样1次，暴雨时期适当进行加密。期间也收集了3次雨水进行对比研究。监测时间从2014年5月到2015年4月。

用纯水清洗干净的100 ml聚乙烯瓶放在采样点正下方滴取样品，每瓶装满水不留空气，并在每瓶加入3～5滴1∶1的HNO3酸化(保证阳离子的活性)，贴上标签，密封带回实验室。在浙江师范大学地理与过程实验室用PerkinElmer公司生产的电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS，NEXion 300X)测定水样中的阳离子浓度[12]，检出限均优于0.001 mg/L，方法相对标准偏差优于2%。

2.2数据处理与分析

所有试验数据均以Excel电子表格的形式进行储存和处理，以便进行数据运算和数据分析。各采样点的阳离子浓度在Excel中进行有效数字处理和计算平均值。采样点示意图利用ArcGIS 10软件进行绘制，箱图用OriginLab OriginPro v8.0 SR5进行绘制，双坐标轴柱状图和折线图在OriginLab OriginPro v8.0 SR5中采用多个图层进行叠加绘制。

3　结果与分析

3.1洞穴水Ca2+，Mg2+，Ba2+，Sr2+浓度变化特征

对8个采样点Ca2+，Mg2+，Ba2+，Sr2+浓度的分析得出，不同点岩溶水阳离子浓度变化有所差异(图2)。Ca2+为洞穴水化学成分中的主要阳离子，其浓度变化范围为26.2～273.7 mg/L，常年滴水点Exd3(53.1～127 mg/L)变幅最小，而季节性滴水点Sld2(49.1～273.6 mg/L)变幅最大。比较分析可知，常年性滴水点Sld1，Exd1，Exd3的Ca2+平均浓度均大于季节性滴水点Exd2以及池水Exd4，瀑布水Sld5和岩溶裂隙水Sld4。其中，Sld1点平均浓度最大为153.2 mg/L，Sld4点Ca2+浓度最小为75.7 mg/L。

图1　双龙洞和二仙洞采样点示意图

采样点采样点名称水样类型水文特征描述Sld1铁栅栏西侧常年性滴水对外界降雨响应较快,降雨停止后逐渐减少Sld2仙人帐处季节性滴水对降雨响应快,滴水量大降雨停止后很快减少,在干旱月份没有滴水Sld4冰壶洞口岩溶裂隙水水量季节变化明显Sld5母子瀑布瀑布水水量有明显的季节变化Exd1大仙梯田常年性滴水对外界降雨响应不敏感,滴水量变化不大Exd2众仙赴会季节性滴水降雨较多时呈线性滴水,干旱季基本滴水停止,但上方石钟乳常年保持湿润状态Exd3水晶宫殿处常年性滴水对降雨响应不敏感,干旱季节滴水也较快,下方有现代碳酸盐化学次生沉积物生成Exd4大仙梯田池水降雨多的季节池水较多,而干旱季节池水较少,流动性差

图2　北山洞穴水Ca2+，Mg2+，Ba2+，Sr2+浓度变化范围

观测期间，各采样点Mg2+浓度值的变化幅度为1.1～12.6 mg/L，其中，季节性滴水点Sld2变幅最小(1.1～3.5 mg/L)，而岩溶裂隙水Sld4变幅最大(1.4～12.6 mg/L)。相比较而言，常年性滴水点Sld1(1.6～6.8 mg/L)、Exd1(3.3～10.3 mg/L)和Exd3(4.6～12.6 mg/L)的变幅均大于季节性滴水点Sld2(1.1～3.5 mg/L)和瀑布水Sld5(1.5～6.6 mg/L)，且常年性滴水点Sld1，Exd1和Exd3平均浓度要大于季节性滴水点Sld2以及岩溶裂隙水Sld4。

各采样点Sr2+浓度的变化幅度相对Ca2+和Mg2+都小，但不同采样点浓度变化范围和平均值也有所差异。常年性滴水点Sld1，Exd1和Exd3平均浓度均比瀑布水、季节性滴水点要高，而池水Exd4的平均浓度值相对于其上方滴水点Exd1平均浓度高0.012 mg/L，这与池水中Sr2+常年的累积有关。

各采样点Ba2+平均浓度值和分布范围变化不大，变化差异较小，这说明Ba2+有一个较为稳定来源，受岩溶水的运移过程影响作用小。

周福莉等[13]对芙蓉洞的观测发现，洞穴内不同分布位置的滴水，其地球化学指标空间差异主要受到各点的渗流通道、流经途径以及上覆基岩及土壤成分等差异的影响。周长春等[14]对山东九天洞研究也发现受洞顶岩石及裂隙性质的影响，不同滴水点对降雨的响应速度不同，会对滴水的地球化学性质产生影响。金华北山洞穴水Ca2+，Mg2+和Sr2+浓度有明显的空间差异，总体上表现为，常年性滴水点的平均浓度值较季节性滴水点、池水、瀑布水和岩溶裂隙水高，这可能是受运移路径和洞穴顶板的影响所致。

3.2Ca2+，Mg2+，Ba2+，Sr2+浓度季节变化特征及与气温、降水的关系

洞穴滴水中各种微量元素主要来源于洞穴上方土壤和洞顶基岩。滴水中Ca2+，Mg2+，Sr2+，Ba2+等微量元素离子浓度与各元素离子性质、水—土—岩相互作用时间以及岩溶水对土壤和基岩的溶蚀能力等因素有关[12,15]。为探究北山洞穴水地球化学性质对外界气候的响应，本文将北山洞穴水阳离子浓度变化与气温、降雨量变化进行对照分析(图3)。

金华北山洞穴水中各点Ca2+浓度有明显的季节变化，总体趋势是在5—8月份和次年1—4月份随着降雨量的增加而增大，而在降雨较少的9—12月份Ca2+浓度较降雨较多5—8月份和次年1—4月份高。在5—8月份和次年1—4月份金华地区的气温升高，降水量增加，湿热的地表使岩溶水中CO2浓度升高，溶蚀能力增强，使洞穴滴水中Ca2+浓度增大，Ca2+浓度在8月份达到了一个峰值[16-17]。地下水在基岩溶蚀过程中的滞留时间是岩溶水化学组成变化的重要影响因子。金华北山洞穴水中Ca2+浓度降雨较少的9—12月份较降雨较多5—8月份和次年1—4月份高，在降雨较少的9—12月份，降水较少岩溶水与基岩相互作用时间相对较长，使得Ca2+的浓度较高[18]。

图3　北山洞穴水Ca2+，Mg2+，Ba2+，Sr2+浓度季节变化

洞穴滴水中Mg2+含量主要受土壤和基岩的组成与性质、水—土—岩相互作用时间、岩溶的溶解能力和运移路径等因素的影响[19]。Mg2+浓度大小与岩溶水在含水层中的停留时间呈正相关[20]，金华北山洞穴Mg2+浓度呈现出5—8月份和次年1—4月份比9—12月份高的特点，这主要因为9—12月份降雨少岩溶水与基岩作用时间变长，而降雨多的月份雨水的稀释作用明显，因此在9—12月份Mg2+浓度较高。谭明等[21]研究发现，降雨初期滴水Mg2+浓度的升高很可能是由于发生“活塞效应”，使得滴水中Mg2+浓度的增大。Mg2+浓度在降雨量较多5—8月份和次年1—4月份总体上呈增高趋势，这主要因为这些月份降雨量增多，对上覆土壤和基岩的淋溶作用增强。

洞穴滴水中Sr2+，Ba2+含量主要来自于洞穴上方地表覆盖的土壤及碎屑物，Ba元素很容易被土壤中高价阳离子选择性地吸附，被认为是土壤中不活动的元素之一[22]。植被发育越好土壤中微生物的活动及风化作用就会越强烈，溶解在下渗水中的Sr2+，Ba2+含量就越高[23]。5—8月份Sr2+，Ba2+有明显的升高，这主要是因为5—8月份地表湿热，生物活动作用强，分解土壤中的Sr2+，Ba2+增加。周运超等[24]在七星洞研究发现各种离子含量的变化主要受岩溶水溶蚀能力的大小与运移路径的长短、运移时间等因素的影响。北山洞穴水Sr2+，Ba2+浓度在降雨较少的9—12月份较降雨多的5—8月份和次年1—4月份均高，这主要由于降雨少的月份水的重力作用较小，运移速度减慢，与顶板作用时间长，而降雨多的月份雨水的稀释作用也会对Sr2+，Ba2+浓度产生影响，使Sr2+，Ba2+呈现出雨季低、旱季高。

3.3洞穴水元素比变化特征及环境指示意义

Mg/Ca比值的变化取决于岩溶系统干湿条件的变化，干旱季节岩溶水在岩层中滞留时间较长，Ca2+在岩溶水还未到达洞顶之前就已经在运移通道中发生了前期沉淀作用，导致滴水中Mg/Ca比值增大[25]。同时，根据白云石与方解石的不相容溶解性及溶解速率的不同[26-27]，在足够长的水岩作用时间内，方解石先达到饱和，而白云石还继续溶解，使洞穴水中Mg2+浓度升高，从而也使Mg/Ca比值增大[28]。金华北山洞穴水Mg/Ca变化特征可以支持以上观点(图4)。8—11月份随降雨量逐渐减少各点Mg/Ca比值呈现不断升高趋势。当由旱季进入雨季时大气降雨增多会对阳离子浓度产生稀释效应，同时气温也会对阳离子浓度产生影响，当气温升高时，岩溶水对Ca2+溶解速率高于Mg2+，使Ca2+的比重有所升高，5—7月份除Sld2点和Sld4点外其他各点Mg/Ca比值均随着降雨量的增加和气温的升高呈减小趋势。11月—次年1月份Mg/Ca比值有所下降，主要是因为11月—次年1月份降雨量增加对阳离子浓度产生了稀释效应。由此可以看出，金华北山溶洞群洞穴水Mg/Ca比值对降雨有指示性，但也受气温的影响。

图4　元素比季节变化和降雨量、气温的关系

洞穴水中Sr/Ca比值主要受到洞穴上覆土壤、植被以及土壤中微生物活动的影响，但外界气温和降雨的变化也会对其产生一定的干扰[29]。当滴水中Sr/Ca比值变化趋势与Mg/Ca一致时，滴水中Sr/Ca比值可能主要受大气降雨的影响；当Sr/Ca比值与Mg/Ca比值的变化趋势不一致时，说明滴水中Sr/Ca比值除了受大气降雨的影响外，还受到其他影响因素的干扰[23]。由图4可以看出，各点Sr/Ca比值与Mg/Ca比值的变化趋势不一致：如Sld1点从2014年6—10月Sr/Ca比值呈降低趋势，而Mg/Ca比值呈上升趋势；2014年9—12月Sld5点Sr/Ca比值呈降低趋势，而Mg/Ca比值呈上升趋势，这说明Sr/Ca比值变化在一定程度上还受其他因素的影响。

研究发现[23]，当洞穴水中Ba/Ca比值与Mg/Ca比值的变化趋势相一致时，说明Ba/Ca比值主要受大气降雨的影响；反之，则表明Ba/Ca比值主要指示土壤生物活动的强烈程度。从图4可知，双龙洞和二仙洞各采样点水中Ba/Ca比值呈现明显的季节变化特征；5—8月Ba/Ca比值不断降低，由于5—8月份降雨量大，雨水对阳离子浓度有稀释作用；8—10月Ba/Ca比值又升高，8—10月份降雨量减小，生物活动作用还较强，而此时降雨已减少，降雨的稀释作用较弱，Ba/Ca比值升高主要是生物活动作用导致的；10—12月份又呈降低趋势，这可能与10—12月份气温低生物活动作用弱有关。Ba/Ca比值与Mg/Ca比值的变化趋势并不完全一致，这说明Ba/Ca比值受降雨和土壤生物活动两个因素的影响。比较各点的变化趋势不尽相同，常年性滴水点Exd1，Sld2变化幅度较大，而Sld4，Sld5和池水Exd4点池水变化幅度较小，而其他季节性滴水点变化幅度介于常年性滴水点和池水之间。常年性滴水点Ba/Ca比值对外界环境响应更明显，这说明运移路径对Ba/Ca 比值也有影响。

4　结论与讨论

(1)常年性滴水点的阳离子平均浓度均大于季节性滴水点、岩溶裂隙水和瀑布水；北山洞穴水阳离子浓度有明显的季节变化,雨季较低，旱季较高。

(2)外界气温和降雨量对洞穴水中的阳离子浓度变化都有影响，但降雨对阳离子浓度影响作用更明显。降雨较多季节“稀释作用”是影响影响阳离子浓度的重要因素，降水较少季节滞留时间是影响阳离子浓度的重要因素。

(3)洞穴水中Mg/Ca，Sr/Ca，Ba/Ca比值对外界降雨有很好的指示性，但也受气温的影响，Mg/Ca比值变化主要是由外界降雨引起的，但也受气温的影响；而Sr/Ca比值变化除了受降雨作用影响也受其他因素的影响，Ba/Ca比值受降雨和动物活动都有影响。

本文对金华北山洞穴中阳离子浓度的研究，Ca2+和Mg2+浓度变化与前人的研究有所不同，王学烨等[10]研究中发现，Ca2+和Mg2+浓度雨季高旱季低，而本文研究中却是雨季低旱季高的特点，有明显的不同，可能与两个水文年的气候特征不一样。这说明影响地球化学性质的因素具有复杂性，需要长期的观测。本文也存在一些不足之处，监测时间较短，由于缺乏必要的条件洞穴顶板的厚度了解甚少，不能从深层次上揭示洞穴水地球化学性质的变化及影响因素，需要继续更深入地对金华北山洞穴水的地球化学性质及环境指示意义进行长期的研究。

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Cave Water Hydrogeochemical Characteristics of Jinhua North Mountain Caves and Its Climate Implications

PANG Zheng,WANG Tianyang,LI Fengquan,YE Wei

(College of Geography and Environmental Sciences,Zhejiang Normal University,Jinhua,Zhejiang 321004,China)

In order to reveal the geochemical characteristics of cave waters and its climate implication,we have monitored cave waters in Jinhua Beishan Mountain caves from May 2014 to April 2015.Combining with the local data of temperature and precipitation,we got the following conclusions.(1)Affected by overlying rock,vegetation,flow path and other factors,different drip points have different ion concentrations,ion concentrations (except Ca2+)of perennial drip point were higher than the seasonal average dripping point,waterfall and pond.(2)Trace element ion concentrations of cave water in Jinhua North Mountain caves showed seasonal variation characteristics that the ion concentrations were low in dry season,were high in rainy season,and increased with the precipitation from May to August and the following year from January to May,keeping the high values from September to December due to the decrease of outside rainfall,dry or wet condition outside is the main factor affecting ion concentration.(3)Mg/Ca ratio of cave water implicates the wet or dry condition outside,but also it is affected by temperature.The ratios of Sr/Ca and Ba/Ca were not only affected by the precipitation,but also were affected by the interference of other geological and hydrological factors.

cave water; ion concentration; element ratios; climate implications

2015-09-18

2015-10-14

浙江省自然科学基金“金华北山溶洞群洞穴滴水的气候信息指示”(LY16D010001);国家自然科学基金面上项目“中国南方晚第四纪风尘沉积的物质联系”(41071002),“基于BHQ岩芯的钱塘江中下游全新世环境重建研究”(41371206)

庞征(1990—),男,河南南阳人,硕士研究生,研究方向为环境演变。E-mail:1067509423@qq.com

王天阳(1977—),女,吉林长春人,副教授,主要从事环境变迁和水环境研究。E-mail:lygl59@zjnu.cn

P641

A

1005-3409(2016)05-0332-06