纳米复合材料中纳米颗粒的释放行为及环境残留

李海燕，王明秀，张晓然

纳米复合材料中纳米颗粒的释放行为及环境残留

李海燕，王明秀，张晓然*

北京市可持续城市排水系统构建与风险控制工程技术研究中心，北京建筑大学，北京 100044

纳米颗粒是粒径在1～100 nm之间的粒子，具有良好的导电、感光、传热等性能。为了更好地发挥纳米颗粒的作用，工业上制备出了各种工业纳米颗粒（ENPs），如SiO2-ENPs、TiO2-ENPs、Ag-ENPs、碳纳米管等。随着纳米技术的发展，通过添加ENPs的纳米复合材料因其优异的性能而被大量生产和使用，这就不可避免地导致了ENPs被不断地释放至环境中，使其在水、污泥、土壤、大气和生物体中的残留量逐渐增多，给环境带来了潜在的生态风险。文章在总结相关研究的基础上，综述了多种纳米复合材料（包括纳米复合纺织品、纳米复合护理品、纳米复合塑料制品、纳米复合涂料、纳米复合食品行业、纳米复合能源）中ENPs的释放行为及ENPs在环境中（水体、污泥、土壤、大气以及生物体）的残留特点。综述表明，ENPs的释放行为因纳米复合材料及ENPs的种类而异，且纳米复合材料的暴露方式、使用条件等均可影响其中ENPs释放的浓度及形态。另外，ENPs的释放导致其在环境中被频频检出，各类ENPs在水体、土壤、大气中的残留质量浓度在1 ng·L-1～1 mg·L-1不等。由于ENPs在一定条件下可对生态产生危害，其对环境产生的风险应引起重视。今后可在环境因素对纳米复合材料中ENPs释放的影响、释放的ENPs在环境中的迁移及分布、释放的ENPs与污染物的相互作用这三方面加强研究。

纳米复合材料；工业纳米颗粒；释放；残留；风险

引用格式：李海燕， 王明秀， 张晓然. 纳米复合材料中纳米颗粒的释放行为及环境残留［J］. 生态环境学报， 2016， 25（7）：1244-1252.

LI Haiyan， WANG M ingxiu， ZHANG X iaoran. The Release of Engineered Nanoparticles from Nanocom posites and Their Environmental Residues： A Review ［J］. Ecology and Environmental Sciences， 2016， 25（7）： 1244-1252.

图1　2012年欧盟合成纳米复合材料的总量（Mitrano et al.，2015）134Fig. 1　The amount of nanocomposites produced by the European Union in 2012

纳米颗粒又称超细微粒，是粒径在1～100 nm之间的粒子。由于纳米颗粒具有良好的导电、感光、传热等性能，从20世纪80年代开始引起了人们的关注。为了更好地发挥纳米颗粒的作用，工业上通过一系列方法制备出了各种工业纳米颗粒（Engineered nanoparticles，ENPs），如SiO2-ENPs、TiO2-ENPs、Ag-ENPs、碳纳米管（Carbon nanotube，CNT）等。如今，世界上ENPs的总产量已达到数百万吨。根据M itrano et al.（2015）133-134的研究，在2012年欧盟生产的纳米复合材料中，TiO2-ENPs复合材料产量最高，已达10 200 t；其次是SiO2-ENPs复合材料，其产量为6200 t（图1）。

通过一定手段将ENPs分散到材料表面或内部而制备的纳米复合材料可显著提高材料原有的性能或增加其他特性。例如，将ENPs（如TiO2-ENPs、Ag-ENPs、SiO2-ENPs）添加到涂料中制备的多功能纳米建筑涂料，可使涂料具有高疏水性能、光催化活性和高耐候性能等（张小婷等，2015；段东方，2013）；通过掺杂ENPs（如：CNT、TiO2-ENPs、ZnO-ENPs）制得的纳米复合沥青，可有效改善路面的耐热、耐磨擦、电学和磁性性能（樊亮等，2010；张金升等，2006）。预计至2017年，纳米复合涂料市场产值达到107亿美元，产量逐年递增（Analysts，2011）。2006年，有学者在美国弗罗里达举办的“胶结料纳米改性技术研讨会”上提出，纳米复合沥青在交通工程领域有着很大的应用潜力，同时，其在交通材料研究和应用方面也将成为新的经济增长点（葛守飞等，2013）。除此之外，添加ENPs的纳米复合材料在纺织品、护理品、塑料制品、食品业、能源等方面均有广泛的应用。

纳米复合材料虽具备很多普通材料不具有的性质，但是在其使用过程中会不可避免地发生风化、腐蚀、磨损、老化，而添加于其中的ENPs会依各种纳米复合材料的暴露特点，被释放至环境中，给环境带来隐患（M itrano et al.，2015）133。近年来，国内外众多研究者开始关注ENPs的生物效应以及对人体健康、生存环境所造成的影响等方面的问题。研究表明，ENPs进入环境之后，在一定条件下会对环境中的微生物、植物、动物等产生生态毒性效应。由于ENPs具有较高的表面能，其在不同的条件下可呈现不同的团聚、分散特征。在一定条件下，当ENPs呈现为纳米尺度时，其物理和化学性质都会发生很大变化，并有可能自由穿过细胞膜，进入生物体内，产生直接毒性效应（Petersen et al.，2011）。另外，ENPs一旦被释放，会通过雨水冲刷，与径流中的污染物如重金属、多环芳烃等产生协同污染效应，并共同迁移至土壤、水及大气环境中，给环境带来更大的安全隐患。

因此，研究纳米复合材料中ENPs的释放行为对于评价纳米复合材料的环境友好性及ENPs的环境风险至关重要。本文综述了近年来众多纳米复合材料行业中ENPs的释放行为，分析了其在水体、污泥、土壤、大气、生物体中的残留特征，并基于此提出了亟待解决的研究问题及今后的研究方向。

1　纳米复合材料中ENPs的释放行为

图2　纳米复合材料中ENPs在环境中的释放途径（以TiO2-ENPs为例）（Mue ller et a l.， 2008）4450Fig. 2　The release of ENPs from nanocomposites to the environment （TiO2-ENPs， for example）

随着越来越多纳米复合材料被投入使用，其中的ENPs可以通过多种途径源源不断地进入环境（图2）。比如，在瑞士通过污水管道进入污水处理厂的TiO2-ENPs为249.22 t·d-1，通过垃圾焚烧进入大气的为1.16 t·d-1，从发电站进入垃圾填埋场的为230.91 t·d-1。尽管途径错综复杂，但最终都会进入水体、污泥、土壤和大气，进而对生物体产生影响。

1.1纳米复合纺织品中ENPs的释放

当ENPs的粒径小于或者接近于光波波长时，其对光和微波的吸收显著增强（姚春明等，2008）。这一特征为纺织品的抗紫外、抗红外和静电等加工技术提供了基础。80年代开始人们将纳米技术引入纺织纤维的生产中，通过共混方式，相继得到了一些具有抗紫外功能的纺织纤维（陈荣圻，2002）。后来，纳米复合纺织品的应用越来越广泛。然而，在长期使用过程中，这些纳米复合纺织品会发生不同程度的磨损，其中的ENPs在洗涤过程中会随洗涤废水释放到环境当中。

近年来，一些研究者开展了纳米复合纺织品中ENPs的释放行为研究（Benn et al.，2008；Lorenz et al.，2012817-819），指出ENPs的释放行为与纳米复合纺织品的使用方式及洗涤条件有关。Lorenzet al.（2012）821研究发现，影响ENPs从纳米复合纺织品中释放的因素有：（1）纳米复合纺织品的组分、使用的粘合剂及其中添加的ENPs种类和形态；（2）纳米复合纺织品所处的温度及磨损程度；（3）洗涤过程中与纳米复合纺织品接触的化学物质（如洗涤剂）。此外，研究还发现纳米复合纺织品中的ENPs可以纳米级颗粒的形式释放，也可以团聚态的微米级或厘米级颗粒形式释放，或者同纳米复合纺织品合成基质相结合释放，甚至可以溶解态离子的形式释放（Geranio et al.，2009）。

W indler et al.（2012）曾对6种不同纳米复合纺织品在商业和实验洗涤过程中TiO2-ENPs的释放量和释放形态进行了研究，结果表明，其中5种具有防晒功能的纳米复合纺织品在1个清洗周期中TiO2释放量较少，质量浓度低于0.7 mg·L-1，且多数以团聚态的形式释放；只有1种具有抗菌功能的纳米复合纺织品TiO2释放量相对较大，质量浓度达到5 mg·L-1，且粒径小于0.45 μm的颗粒质量分数为46%。这可能是由于这种纳米复合纺织品中ENPs主要涂覆在纤维的表面，与基质的附着力较弱，在洗涤过程中容易以纳米级颗粒的形式释放。由此可见，纳米复合纺织品的种类对ENPs的释放形态影响很大。

Ag-ENPs因具有一定的抗菌活性而被广泛应用于纳米复合纺织品中。Lombi et al.（2014）研究发现，纳米复合纺织品经洗涤后，Ag-ENPs可以单质Ag、AgCl、Ag2S、Ag-P结合态、Ag+的形态释放，而且洗涤剂的种类不同，也会使Ag-ENPs的释放形态与释放量产生很大差别。之所以会出现多样化的释放形态，是因为一般情况下，Ag-ENPs是以单质Ag形态加入到纺织品中，而单质Ag很容易被空气中的氧气氧化成Ag+，在洗涤过程中由于和水、洗涤剂接触，Ag-ENPs就容易以其他的形态释放到洗涤废水中。另外，M itrano et al.（2014）研究指出，从纳米复合纺织品中释放出来的Ag-ENPs主要以团聚态为主，且粒径大于0.45 µm。

1.2纳米复合护理品中ENPs的释放

护理品作为一种特殊的日用化工产品，是由各种不同原料或添加剂经过合理配方加工而成的（吕洛等，2003），它的功效一般取决于其中的活性物质。采用传统工艺生产的护理品，活性物质的功效往往难以充分发挥，而通过添加ENPs可以大大提高护理品的性能，同时也可以提高它的科技含量及市场竞争力。因此，纳米技术迅速在护理品工业中得到广泛应用。

人类活动，如沐浴、游泳等，会将添加了ENPs的化妆品、洗发香波、沐浴液、防晒霜等直接排入水体。这些日用品的直接排放使它们绕过了污水处理系统，而导致ENPs被直接释放到环境中。Gondikas et al.（2014）5415在多瑙河检测到了TiO2-ENPs，并表明其源于从人们在多瑙河游泳时所擦涂的纳米复合防晒霜。David Holbrook et al.（2013）曾在儿童游泳池中检测到Ti，其质量浓度范围在21～60 μg·L-1，而且大部分以溶解态的形式出现，只有少数以ENPs的形态存在，分析这些Ti的直接来源可能是纳米复合防晒乳的使用。Keller et al.（2013）5在研究中采取市场调研结合物流模型模拟的方法对纳米复合护理品中ENPs的释放量进行了计算，结果显示进入环境的ENPs占其初始添加量的75%～95%。

1.3纳米复合塑料制品中ENPs的释放

通过添加ENPs制得的纳米复合塑料制品不仅强度大，还具有其他新性能。由于ENPs粒径小，透光率好，将其添加至塑料中可以提高塑料的致密性，特别是半透明的塑料薄膜，添加ENPs后不单透明度得到提高，韧性、强度也有所改善，且防水性能也大大增强。由于纳米复合塑料制品大都被用于室外，常年受到紫外光的照射容易发生老化（Froggett et al.，2014），很可能会随降雨冲刷释放至环境中。

Nguyen et al.（2012）研究发现，表面涂有SiO2-ENPs的纳米复合塑料（19 mm×19 mm×753 nm；2.2 g·cm-3）在经290～400 nm的紫外光老化后，会有大量Si析出，其中ENPs-SiO2质量分数为10%的复合塑料中Si析出总量达到220 μg。类似的现象在Najafi et al.（2005）的研究中也有发现，研究者主要对CNT聚合物薄膜进行紫外光-臭氧-电子束辐射老化，结果发现含有CNT的材料表层会发生退化及脱落现象。ENPs从纳米复合塑料制品中的释放也与其报废后的处置有关（Reijnders，2009）。报废的纳米复合塑料制品有一部分会被回收利用，但也有一部分会通过焚烧、填埋等进入垃圾处理场。Hennebert et al.（2013）的研究表明，在25个垃圾厂的渗滤液中检测到的ENPs的平均质量浓度为200 μg·L-1。ENPs添加到材料当中容易在表层结构聚集，这为其释放提供了更有利的条件（Golanski et al.，2012）。

1.4纳米复合涂料中ENPs的释放

纳米复合涂料主要是指将ENPs用于涂料当中从而获得具有某些特殊功能的涂料。一方面纳米复合涂料在一些常规的力学性能如附着力、抗冲击、柔韧性等方面会得到提高；另一方面纳米复合涂料还具有耐腐蚀、抗辐射性能；此外，其还可能呈现出某些特殊功能，如自清洁、抗静电、阻燃等性能。但是，纳米复合涂料的涂层长期暴露在室外必然会受到风化、老化、磨损与降雨冲刷的影响，从而使ENPs不可避免地释放至环境中。

目前，国内外研究者逐渐意识到纳米复合涂料释放ENPs的问题，并开展了一些实地监测和实验室模拟的工作，在一定条件下研究了ENPs的释放浓度及形态。Kaegi et al.（2008）233对含有TiO2-ENPs的纳米复合涂层的大楼表层释放TiO2的行为进行了研究。通过实地监测，并采集降雨中的地表径流水样进行检测，证实了TiO2-ENPs经雨水冲刷会释放到地表径流中，且释放的颗粒粒径为20～300 nm。Kaegi et al.（2010）用相似的方法研究在雨水冲刷下，纳米复合涂料中Ag-ENPs的释放行为。研究者建造了涂有复合涂层的模拟房屋，并在自然气候条件下历时1年监测了Ag-ENPs的释放行为，发现1年内有超过30%的Ag-ENPs被释放到了地表径流中。He et al.（2012）研究指出，强氧化剂会氧化Ag-ENPs，其释放形式取决于其被氧化的程度和暴露时间。除此之外，A l-Kattan et al.（2013）通过实验室模拟研究含有钛白灰的涂料中TiO2-ENPs的释放特征，发现在113个风化周期后，将涂料浸泡在水中24 h，浸出液中TiO2-ENPs的质量浓度达1.5 μg·L-1。涂层中不同ENPs的释放特征也不尽相同，Lew icka et al.（2013）研究表明，涂层中ZnO-ENPs和TiO2-ENPs的释放形态有很大差别，ZnO-ENPs在pH＜4的条件下，会完全以溶解态的形式（Zn2+）释放，TiO2-ENPs则不然。

1.5纳米复合食品行业中ENPs的释放

2003年9月，美国农业部第一次提到纳米技术在食品工业中的应用，认为纳米技术会改变食品加工、生产、包装、运输等环节，自此纳米技术在全球食品工业中得到了广泛应用（王国豫等，2012）。其应用领域主要包括：食品添加剂、维他命食品强化剂、低脂食品胶囊、抗菌和易于清洁的食品包装材料等。TiO2-ENPs是一种常见的食品添加剂，在多数食品中充当着增白剂的角色，目前已有大量TiO2-ENPs被应用于食品和饮料市场（W eir et al.，2012），其在糖果和口香糖等糖类制品中含量相对较高（Sozer et al.，2009）。Ag-ENPs在食品行业中的使用也较为普遍，比如它可以作为补充剂添加到保健品当中，另外还可以防止食品滋生细菌（Chaudhry et al.，2008）。由于ENPs应用于食品包装不仅可以增强包装的密封性、抗机械强度，提高可降解性，减少包装重量，还可以延长食品的保质期，（Sorrentino et al.，2007；Sekhon，2010），目前已成为现代包装行业的一大趋势。

Ag-ENPs在食品包装上的应用相对比较广泛，但伴随其中的可能对食物产生的影响应引起我们的关注。Goetz et al.（2013）就食品种类（水、10%酒精、30%醋酸、橄榄油）对食品包装盒中Ag-ENPs的释放影响进行了研究，结果表明，在20 ℃下，静置10 d后，从包装盒释放到酸性食物中的物质以Ag最多，达到30 ng·cm-2。Duncan（2011）对ENPs在食品包装中应用的研究指出影响材料中ENPs释放的因素主要包括材料类型、材料的疏水性、纳米颗粒的大小等。除此之外，Ag-ENPs可能对人体产生的影响也应引起关注。Rogers et al.（2012）对Ag-ENPs的表面性质对其生物利用度的影响进行了研究，结果表明改变Ag-ENPs的粒径、形状、表面电荷等都会对Ag-ENPs进入胃液之后的形态产生影响，这可能会在一定程度上改变Ag-ENPs的分布、机体对Ag-ENPs的吸收以及Ag-ENPs的毒性效应。除了Ag-ENPs，SiO2-ENPs对人体的影响也不容小觑。Dekkers et al.（2013）对食品中SiO2-ENPs进入人体后的溶解性能做过研究，结果发现咖啡、奶精中的SiO2-ENPs进入消化系统后有80%是不会溶解的，相比之下，其他食品（汤类、饼类等）中不溶解性ENPs含量可能低一些。

1.6纳米复合能源领域ENPs的释放

ENPs在能源领域的应用越来越普遍，如将ENPs作为添加剂加入燃料电池、柴油中，可提高对能源的利用率。

自20世纪90年代以来，纳米结构半导体材料的发展为新的光电材料的研究指明了方向。由于半导体纳米结构材料具有不同于一般半导体材料的一些光学、电学特性，对光电化学能量转换过程产具有重要影响，成为近年来研究燃料电池以及太阳能光电利用上最为活跃的领域之一（王二垒等，2013）。由于ENPs在燃料电池和太阳能电池的使用过程中经常处于高温、高辐射的环境当中，容易发生老化脱落。Kang et al.（2010）研究指出，将Au-ENPs镀到电极表面之后，伴随着电氧化过程的进行，Au-ENPs的电化学活性会降低，长期下去就有可能发生退化剥落。而Koh et al.（2010）关于Pt-Cu合金纳米电极的研究更有力地证明了这一点，实验表明纳米电极在自然温度下就发生了氧化现象，并对电极光催化活性产生了影响。

纳米技术在石油行业中也逐渐得到了应用（王芳辉等，2007）。比如将CeO2-ENPs作为添加剂加入到柴油里面，可促进油烟的氧化和降解（M itrano et al.，2015）141。但是关于ENPs在这些能源使用过程中是否会发生老化及释放，以及以何种方式释放却鲜有报道。Ulrich et al.（2003）研究表明，机动车运行过程中大部分CeO2-ENPs可能会被柴油过滤器或催化转化器截留，因此随着过滤器和转化器的不断更新换代，垃圾填埋厂就成了这些ENPs的主要归宿。

综上，ENPs从各个纳米复合材料领域中均有释放，释放形态、释放量、释放规律各异。Keller et al.（2013）5对纳米复合产品中ENPs的释放进行了模型模拟，并计算出各个领域纳米复合材料中ENPs的释放百分比（表1），由表1可知，各个领域纳米复合材料中ENPs均存在释放至污水处理厂、土壤、大气中的现象，且以进入污水处理厂所占比例最高，最高可达95%。纳米复合护理品中ENPs的释放百分比在众多纳米复合材料领域中位居最高，所占比例高达75%～95%。

2　ENPs在环境中的残留

近年来，由于各种纳米复合材料直接或间接的向环境中释放ENPs，导致其在多个环境介质中被频频检出。已有研究表明环境残留的ENPs由于具有小粒径、大比表面积、强活性等特性，在一定浓度下将会对生物造成一定的毒害作用，比如可以自由穿过细胞膜，影响细胞的正常功能等（Adams et al.，2006；Chow dhury et al.，2011；Wang et al.，2012），但目前尚无有关ENPs的排放标准。

2.1ENPs在水体中的残留

近几年，研究者相继开展了比较系统的水环境中ENPs残留浓度调查研究工作。瑞士、美国、英国、新加坡等均有相关的研究报道（Kiser et al.，20096757-6758；Majedi et al.，20126546；Tiede et al.，2012），研究的水环境样品多来自于地表水及生活污水。Kaegi et al.（2008）238首次对瑞士建筑外墙径流中的ENPs进行分析，通过实地监测，采集降雨中的外墙径流水样，采用超高速离心分离结合电镜检测的方法，证实了TiO2-ENPs经雨水冲刷会释放到径流中，且释放的质量浓度为600 μg·L-1，粒径在20～300 nm。Gondikas et al.（2014）5415曾对多瑙河进行了为期12个月的监测，在水中也检测到了TiO2-ENPs，发现其在夏季浓度最高，达到27.1 μg·L-1，其余3个季节浓度偏低，均低于1.7 μg·L-1。Gottschalk et al.（2011）在对瑞士河流的监测过程中也发现了TiO2-ENPs的存在，其质量浓度为3～1.6 μg·L-1，另外，研究还发现因地理位置不同造成的ENPs浓度差距达到400倍，因水位不同浓度差距大概为10倍。不仅如此，Gottschalk et al.（2009）9219还对Ag-ENPs、ZnO-ENPs、CNT以及富勒烯的污染水平进行了模拟研究，质量浓度范围分别为0.088～2.63、0.001～0.05、0.0006～0.025、0.0024～0.19 ng·L-1。次年，Kim et al.（2010）对废水中的Ag-ENPs进行了研究，发现在废水处理过程中，大多数的Ag会向无机态Ag2S转化，因此实际上以纳米级颗粒存在的Ag-ENPs是很少的。Hoque et al.（2012）的研究也明确表示在水体中检测到的Ag-ENPs主要以非溶解态的Ag2S、AgCl以及纳米级的含Ag有机胶体存在，并非纯粹的Ag-ENPs。在污水处理厂出水中残留的ENPs种类与地表水相差不大，但污染水平却高于地表水。Westerhoff et al.（2011）研究发现，在亚利桑那南部和中部的污水处理厂的出水中TiO2-ENPs质量浓度达到5 μg·L-1左右。M itrano et al.（2012）在美国科罗拉多州博尔德市的污水处理厂出水中也检测到了Ag-ENPs，质量浓度在0.1～0.2 μg·L-1。同年，Majedi et al.（2012）6551对新加坡污水处理厂的出水进行了分析，发现ZnO-ENPs的质量浓度为0.72～1.84 μg·L-1。也有相关研究涉及地下水，Gottschalk et al.（2010）曾对地下水中的TiO2-ENPs进行模型预测，结果显示通过地表水、土壤以及垃圾渗滤液渗透的方式进入地下水的ENPs大概为0.0056～0.0061 t·a-1。Lanphere et al.（2014）曾指出ENPs在地下水中较地表水活泼，且在多孔透水介质中容易被去除，但此研究并未提及ENPs在地下水中的残留水平。

2.2ENPs在污泥中的残留

污水处理厂出水中的ENPs除了少部分随出水进入到地表水中，大部分经过活性污泥的吸附、絮凝、沉淀等作用进入到剩余污泥当中。Kaegi et al.（2011）研究发现，在较好的处理情况下，污水中90%的ENPs会进入到剩余污泥中。由于粒径较小，污水中这些细小污染物很容易附着在污泥中的生物固体表面。Kiser et al.（2009）6757对美国污水处理厂污泥中的Ti进行了测定，结果发现粒径小于0.7 μm的微粒在生物固体中的质量分数竟高达1～6 mg·g-1。在瑞士、加拿大的一些污水处理厂的污泥样品中也都检测到了不同程度的ENPs残留（Khosravi et al.，2012）。除此之外，Blaser et al.（2008）发现大部分的Ag都随着生活污水进入了污水处理厂，进而累积到了污泥中。

表1　纳米复合材料中ENPs的释放量评估（Keller et al.， 2013）5Table 1　Estimation of the release amount of ENPs from nanocomposites to the environment

鉴于污水处理厂出水和地表径流都会汇入地表水系，加之夏季洗浴过程中护理品的直接释放，地表沉积物和水体沉积物中ENPs势必会有所累积。2008年，Luo et al.（2011）对中国厦门湾地表沉积物中ENPs的分布进行研究，结果发现沉积物中总Ti质量分数为2.74 g·kg-1，纳米级的Ti容易在有机质含量高的沉积物中富集，而且趋向于附着在细颗粒物表面。2009年，Koelmans et al.（2009）曾对水体沉积物中ENPs的浓度水平进行模型计算，最终结果显示碳基纳米颗粒在河湖底泥中的质量分数为20.8～108 μg·kg-1（考虑ENPs在河湖中的水-固分配系数）。

2.3ENPs在土壤中的残留

ENPs在土壤中的残留情况较为普遍，其中污水处理厂的污泥回用是其重要来源之一，生物固体是污水处理过程中不可避免的副产物。在美国，污水处理厂平均每处理106 L污水就会产生约240 kg生物固体（Kinney et al.，2006）。这些生物固体通常被回填到农用土地上（Mantovi et al.，2005）。加拿大的安大略州每年大约有16 000 t经污水处理厂处理过的污泥被回填到近2000 hm2的农用土地上（Topp et al.，2008）。这些被回填的污泥中往往含有多种ENPs颗粒，且富集浓度较高。Johnson et al.（2011）在对英国污水厂的调查研究中发现污泥中粒径小于0.45 μm的含钛颗粒的质量分数为30 μg·g-1，并指出若以这些污泥作为肥料施用于农田土地，将有可能造成土壤表面钛含量高达250 mg·m-2。

另外，经过调查研究发现，Ag-ENPs在土壤中的残留量相对其他ENPs要高。Gottschalk et al.（2009）9220通过模拟发现，美国施用污泥的土壤中Ag-ENPs质量分数在2008—2012年间呈指数形势急剧增加（2.3～7.4 μg·kg-1）。目前发现Ag-ENPs在污泥中的质量分数高达1.55 mg·kg-1，鉴于某些区域污泥农用的高频率和高用量，认为可能低估了实际进入农田土壤中的ENPs总量。中国作为Ag-ENPs产品的三大使用国之一，需重点关注其在广泛使用过程中所产生的环境风险。

2.4ENPs在大气中的残留

大气中的ENPs，主要来源于工业排放的废气、交通污染以及纳米复合材料废弃物的燃烧等。Wichmann et al.（2002）曾对德国城市Erfurt大气中的颗粒物进行了长达10年（从1991年到2000年）的连续监测，并对其粒径分布进行了深入研究，发现城市大气中微米级颗粒物浓度逐年下降，而ENPs浓度逐年上升。

由于ENPs体积小、质量轻，释放之后能够长时间停留在大气中并对生物产生危害作用，因此对大气环境中ENPs的残留水平进行检测就显得尤为重要。目前，关于这方面还缺乏一定的认识，相关研究尚处于起步阶段。Mueller et al.（2008）4451-4452基于ENPs从产品到环境的流动过程分析，对不同环境介质中ENPs的残留水平进行了模拟预测，为了尽可能接近实际水平，模拟过程中考虑了多种影响因素，包括纳米复合产品的生产总量、产品分配、产品中ENPs的释放以及ENPs在环境中的流动系数等，结果显示Ag-ENPs、TiO2-ENPs、CNTs在大气中的残留质量浓度分别为1.7×10-3～4.4×10-3、1.5×10-3～4.2×10-3、1.5×10-3～2.3×10-3µg·cm-3。

Gottschalk et al.（2009）9216采用不同的方法对欧洲、美国、瑞士大气中多种ENPs做过模拟预测，结果表明TiO2-ENPs、ZnO-ENPs、Ag-ENPs、CNT、富勒烯的含量均较低。经过对比发现实际检测到的大气中的ENPs残留量与模拟值差距较大。Sanchis et al.（2011）研究中对富勒烯的最高检测含量是Gottschalk报道的最大模拟值的5×105倍。Park et al.（2008）曾对CeO2-ENPs做过检测分析及模型模拟，结果表明模拟预测值远远高于实际检测值，而且最大差值达700倍。

2.5ENPs在生物体中的残留

进入环境中的ENPs对动植物和人类的生命健康都会构成一定的威胁。ENPs一旦进入生物体内，会与生物体内的生物大分子相互作用，并可能在生物体内不断积累，最终产生毒性效应。Kashiwada（2006）研究结果显示水体中的聚苯乙烯纳米颗粒能够进入青鳉鱼胚胎的卵黄和胆囊中，对于成年的青鳉鱼，聚苯乙烯纳米颗粒主要存在于在鳃和肠道中，少许存在于在脑、性腺、肝脏和血液中。张学治等（2006）研究结果发现TiO2-ENPs在鲤鱼体内有较高的富集，富集程度的大小排序为：内脏＞鳃＞鳞、皮＞肌肉。2007年，Roberts et al.（2007）发现CNT在大型溞的肠道内可大量富集，甚至导致肠道组织发生病变或死亡。

至于ENPs在植物体内的分布，近几年也有一些探讨。2011年，Rico et al.（2011）研究发现ENPs可以通过多种方式进入植物系统，包括ENPs的直接施用、意外释放以及受污染的水体、污泥、土壤、大气等。Birbaum et al.（2010）发现ENPs可以通过排水孔、柱头和气孔进入植物体，例如CeO2-ENPs在叶子表面沉积后，可以通过气孔进入植物体内。另外，研究还发现ENPs在植物中的分布位点主要是细胞壁和细胞间隙（彭程，2016）。

3　展望

由于纳米复合材料的广泛应用，ENPs已经普遍存在于我们赖以生存的环境中，在发挥其作用的同时，对环境造成了潜在的危害。目前已有一些研究就纳米复合材料中ENPs的释放行为、ENPs在环境中的残留水平做了探讨。研究表明，虽然释放至环境中的ENPs虽然只有很少一部分以纳米级颗粒的形式存在，但基于其粒径很小能够自由穿过细胞膜，所以其对生物体的影响不容小觑。因此，针对ENPs的系统性研究迫在眉睫。

首先，在环境因素对于纳米复合材料中ENPs的释放影响方面需进一步深化研究。一些研究虽然探讨了ENPs的释放途径，但对于不同的纳米复合材料，因其暴露方式不同，ENPs在释放过程中可能会受到不同的环境因素的影响。如纳米复合涂料中的ENPs会通过雨水冲刷释放至环境中，而不同降雨条件（强度、历时等）均可能对ENPs的释放产生影响，然而目前这方面还没有系统的研究。

其次，ENPs在环境中的迁移、分布研究较为匮乏。ENPs释放至环境中后，环境介质的酸碱度、离子种类及强度、有机质的种类及浓度等均会影响ENPs的粒径分布及浓度，进而影响ENPs在环境中的迁移和分布。如释放至土壤当中的ENPs在不同土层中的分布也会受到土壤类型及土壤条件的影响。除了需进行长期、系统的监测研究外，在此基础上建立相应的模型对ENPs的迁移过程进行模拟研究也是十分必要的。国内目前对于ENPs在环境中的分布及迁移研究有限，而国内纳米复合材料的大量生产与使用一定程度上可以反映出ENPs在环境中残留的浓度可能不低于世界其他国家和地区，因此更有必要采取实地监测结合模型模拟开展研究。

最后，需系统研究释放的ENPs与污染物的相互作用规律与机理。释放的ENPs进入环境会不可避免地与环境中存在的污染物产生相互作用，而目前关于ENPs与污染物的相互作用的研究仅局限于初始状态的ENPs（工业生产出的原始ENPs），而自纳米复合材料中释放出来的ENPs不同于初始状态的ENPs，其他源自基质材料的元素可能与ENPs以结合态方式释放至环境中，其和污染物的相互作用也会有别于初始状态的ENPs。对此方面的深入研究可为进一步评价ENPs的环境毒理效应尤其是释放的ENPs与污染物的协同毒理效应提供依据。

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The Release of Engineered Nanoparticles from Nanocomposites and Their Environmental Residues： A Review

LI Haiyan， WANG Mingxiu， ZHANG Xiaoran*
Beijing Research Center of Sustainable Urban Drainage System Construction and Risk Control Engineering，Beijing University of Civil Engineering and Architecture， Beijing 100044， China

Nanoparticles are the particles with the size of 1～100 nm with unique electronic， optical and thermal properties. To play the role of nanoparticles， engineered nanoparticles （ENPs） such as SiO2-ENPs， TiO2-ENPs， Ag-ENPs and carbon nanotubes have been synthesized in the industry. With the development of nanotechnology， the production and application of nanocomposites have been significantly increased due to the unique properties of the added ENPs. With the usage and aging of nanocomposites， the ENPs are inevitably released to the environment and their environmental residues in water， sediment， soil， air and organism is increasing. As a consequence， that may lead to the environmental risks. Based on the previous research， the release behavior of ENPs from several kinds of nanocomposites （including the fields of textile， personal care products， plastic， coating， food and energy） and the environmental residues of ENPs （i.e.， water， sediment， soil， air and organism） are summed up in this review. The review show that the release behavior of ENPs is different from different kind of ENPs and nanocomposites. The exposure and conditions of nanocomposites could affect the concentration and form of the released ENPs. In addition， the release of ENPs leads to the detection of them in the environment， and their concentrations in water， soil and air are in the range from 1 ng·L-1to 1 mg·L-1. Due to the reports of the toxicity of ENPs in the certain conditions， attention should be paid on the environmental risk of ENPs. Further research could be focus on the following three aspects： （1） The influence of environmental factors on the release of ENPs from nanocomposites； （2） The distribution and transport of the released ENPs in the environment； And （3） the interactions between the pollutants and released ENPs.

nanocomposites； engineered nanoparticles （ENPs）； release； residual； risk

10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.07.022

X7

A

1674-5906（2016）07-1244-09

国家自然科学基金——青年基金项目（51508017）；教育部留学回国人员科研启动基金（2015）

李海燕（1975年生），女，教授，博士，主要从事水污染控制技术、城市雨水利用与径流污染控制等研究。E-mail： lihaiyan@bucea.edu.cn *通信作者：张晓然（1983年生），女，讲师，博士，主要从事纳米颗粒的环境行为、环境修复新材料、径流污染控制等研究。E-mail：zhangxiaoran@bucea.edu.cn

2016-05-11