中国科学院国家授时中心光晶格锶原子光频标研究进展

常宏，张首刚



中国科学院国家授时中心光晶格锶原子光频标研究进展

常宏1,2，张首刚1,2

（1. 中国科学院 国家授时中心，710600西安；2. 中国科学院 时间频率基准重点实验室，西安710600）

介绍了中国科学院国家授时中心光晶格锶原子光频标研究的工作，主要包括锶原子的两级冷却与俘获，光晶格装载，钟跃迁探测，拉比振荡的测量以及基于光频测量的精密测量理论与技术研究。目前实验上获得温度为8.4µK，数目约1×105个88Sr原子的一维光晶格；通过磁场混合3P1态与3P0态，扫描测量得到线宽为180Hz的88Sr钟跃迁谱线；获得拉比振荡曲线且拉比π脉冲时间为5ms时原子跃迁几率达到65%。基于锶原子光钟研究平台，国际上首次全面测量了锶原子组间跃迁(5s2)1S0–(5s5p)3P1所有天然同位素的跃迁频率；采用对两个外腔半导体激光器进行级联光学注入的办法，对光梳的模式进行选择和放大（重复频率250MHz），成功实现了锶原子光钟的窄线宽冷却的689nm光源，放大倍率达2×105倍，边模抑制比大于37dB，线宽远小于240Hz，为下一步锶原子光钟系统的简化提供了一条值得探索的途径。

光频标；锶原子；光晶格；钟跃迁谱

0 引言

时间是最基本的七个物理量之一，对时间（频率）进行精确测量一直是物理学的重要问题。根据现行世界上原子秒的定义，目前的时间基准利用铯原子喷泉钟微波频标来实现[1]。因为光学频率比微波频率高五个数量级，所以利用原子的光学跃迁频率作为时间频率标准具有比微波频率标准更小的不确定度和更高的稳定度[1-2]。随着20世纪70年代后人们在激光冷却和俘获[3-4]、高精度光谱[5]、激光技术[6]等方面取得了突破性进展，利用光频标作为新时间频率基准最终取代微波频标正在成为现实。作为当前人们进行时间（频率）测量能力最强大的科学与技术研究平台，光频标可以用来直接进行基础物理学的前沿研究（例如对物理常数的测量，广义相对论的检测等），探索新的科学规律和进行新的科学发现[1]。同时作为高精度的时间频率基准，高性能的光频标未来将会在守时、导航、通信、军事国防等诸多国家安全，经济民生领域发挥重要的作用。光频标作为集中了近三十年来量子、原子光学、激光技术等诸多科学技术领域最新发展成果的新型时间频率基准，已经成为一个国家在时频领域科学与技术核心竞争力的重要体现。

光频标的研究始于20世纪60年代激光器诞生后。研究过程中最大的技术瓶颈在于对光学频率的精确测量，直到20世纪末，人们才能够对光波进行精确的测量。同时，20世纪70年代开始的激光冷却，冷原子操控技术的发展使得人们能够制备更为理想的原子样品来进行光频标的研究。到21世纪初，以原子的光学波段共振频率标准作为时间频率基准，使人类对时间、频率的测量精度得到极大的提高。光频标是利用原子或离子位于光波段的跃迁频率作为频率标准，基本可以分为两种：第一种是利用激光冷却和俘获成千上万个中性原子作为参考标准的原子光频标；第二种是利用激光冷却和俘获单个离子作为参考标准的离子光频标。人们又将这两种光频标分别称之为原子光钟和离子光钟。原子光钟相比离子光钟具有较高的信噪比和钟循环效率，目前国际上实现的最高精度光钟是锶原子光钟，其稳定度和不确定度都达到了10-18量级[7]，因此是国际上研究最多、发展潜力更大的前瞻性原子钟，未来很有可能对国际原子时间单位秒进行重新定义和复现。

自2002年日本Tokyo大学的H. Katori教授带领的研究小组实现锶晶格原子钟以来[8]，美国、法国、德国、意大利都先后积极开展了原子光晶格钟的研究工作。在提高光钟性能指标的过程中，研究发现黑体辐射频移是影响光钟性能参数最重要的一项因素。最近几年，众多实验小组采用不同的实验方法来扣除室温黑体辐射频移对光钟性能的影响，取得了良好的成果，使得光钟的稳定度和不确定度进入10-18量级。2013年，美国NIST的小组[9]实现镱原子光钟25ks处的稳定度为1.6×10-18。2014年，美国JILA的YE Jun小组[10]在实验上通过增大光晶格囚禁区域来降低冷原子密度，改变偶极势阱深度进行定量测量频移值，并且精确测量原子探测区域的温度，扣除了黑体辐射频移对锶原子光钟不确定度性能的影响，最终实现锶原子光钟的频率不确定度为6.4×10-18，10ks处的稳定度为3.0×10-18，相当于百亿年才产生 1s的误差；2015年，美国JILA的YE Jun小组[11]通过消除晶格A. C. Stark频移、原子的热环境和室温下黑体辐射频移等因素的影响，实现锶原子光钟总体系统不确定度为2×10-18；2015年，日本Katori研究组[12]利用降低冷原子密度和光晶格转移技术，在超低温环境下进行冷原子跃迁频率的探测，消除了室温下的黑体辐射频移因素的影响，实现锶原子光钟的不确定度为7.2×10-18，6 ks处的稳定度为2.3×10-18。

我国近十年来也积极开展了光频标的实验研究工作，取得了较大的进展。中国科学院武汉物理数学研究所实现了我国首台钙离子光频标[13]。在光钟研制方面，中国计量科学研究院[14]、中国科学院国家授时中心[15-16]、华东师范大学[17]、中国科学院武汉物理数学研究所[18]、清华大学[19]、北京大学[20]和国防科技大学等单位分别开展了锶原子、镱原子光晶格钟、铟离子光钟、汞离子光钟、钙原子光钟和主动型光钟的研制。国内在光频标的研制领域已经具有了相当的基础和规模，最近已经涌现出相当出色的成果[21-24]。

中国科学院国家授时中心是我国专门从事时间频率基础和技术研究的专业机构，担负着国家标准时间的的建立、保持和发播任务，承担着北斗时间的校标工作，是国际原子时建立的重要参加单位。光钟代表着未来基准钟的研制方向，光晶格锶原子光频标的研究是国家授时中心按照中国科学院“一三五”战略发展规划部署的授时中心三个重点突破方向之一，通过关键技术攻关，形成技术储备，应对未来“秒”（时间）定义的变更，确保我国时间基准始终保持独立自主、始终保持连续运行。目前我们已经研制成功一套锶原子光晶格钟实验装置，获得了原子光钟的代表性标志——光频钟跃迁窄谱，目前正在闭环锁定中。锶光钟研制中我们充分吸取了国际锶光钟研制的最新先进技术，同时创新性地提出设计方案，并取得了一系列阶段性成果。

随着我国空间技术的不断进步，开发太空、利用太空的课题越来越受到了人们广泛的关注。我国载人航天工程已进入空间站阶段。利用空间站微重力环境，发展空间高精度时间频率技术，通过站内原子钟之间、地面原子钟之间、空——地原子钟之间的时间频率的精密比对测量，可以高精度测量重力红移、精细结构常数变化等，还可探测广义相对论和正在发展的一些新基础理论所预言的“微弱现象”，检验它们的互洽性，帮助人们建立正确的物理理论体系。在“921”项目支持下，目前国家授时中心也已先期开展了空间锶原子光钟的预研究。

1 国家授时中心锶原子光频标研制进展

锶是第五周期IIA族的碱土金属元素，熔点是769℃，沸点是1 384℃。锶原子最外层有2个价电子，由此导致原子会产生自旋单态和自旋三重态的能级结构，如图1所示。

图1 光钟研制相关的锶原子能级结构图

锶有88Sr，86Sr，87Sr（费米子）和84Sr四种同位素，其自然界丰度分别为82.58%，9.86%，7.0%和0.56%。锶原子的同位素中，88Sr和87Sr被用于中性原子光晶格钟的研制。对费米子87Sr，能级跃迁线，属的严格禁戒跃迁线，但是由于87Sr核自旋非零，使态与态发生超精细结构混杂，从而允许有一定的电偶极跃迁概率，使态具有理论能级寿命160s，线宽仅为1MHz，允许原子有几百秒的相干时间，谱线的品质因子高达≈1017。对于同位素中自然丰度最大的玻色子88Sr，跃迁虽然属自旋和角动量双禁戒跃迁，但通过外部添加静磁场，利用磁诱导的方法，可激发钟跃迁能级使其产生钟跃迁[25]。88Sr原子的基态核自旋为零，能级简单，并且具有高效的冷却效率。87Sr原子钟表现出更好的不确定度和频率稳定度。

在原子光钟的研制中，我们采取先88Sr后87Sr，技术上先易后难，先原理实现再功能实现的研究路线。锶原子光钟装置的设计在文献[26-27]中有详细描述。为了能够将锶原子装载到光晶格中，在一级冷却实现蓝磁光阱（MOT）基础上，采用了宽带和窄带两级Doppler冷却技术将原子冷却至μK量级，即实现所谓的红色MOT。利用光晶格偶极势阱囚禁的方法将冷却的锶原子限制在Lamb-Dicke区，消除了多普勒效应和反冲效应所带来的频移，并且由于囚禁在“魔术”波长光晶格中，消除了钟跃迁两能级的A. C. Stark频移差。锶原子实现冷却并被装载进“魔术”波长光晶格，然后通过超稳钟激光器（本地振荡器）对锶原子的钟跃迁信号进行探测，获得极窄、高值的谱线参考，将698 nm激光器通过伺服控制系统，将激光器的频率锁定在谱线参考上，实现锶原子光晶格钟的闭环锁定。目前我们已经实现对玻色子88Sr采用磁诱导激发跃迁方法，获得了双禁戒3P0—1S0跃迁线，得到钟跃迁概率谱。

1.1 锶原子一级激光冷却与俘获

通过反亥姆赫兹线圈产生的梯度磁场和6束圆偏振激光组成磁光阱系统，利用461nm激光，对应偶极跃迁，实现了锶原子四种同位素的三维激光冷却与俘获[15, 28]如图2所示。一级冷却后原子数目达到1×108，温度约5 mK。

利用高稳定性He-Ne 633 nm激光器作为参考，然后通过F-P腔将其高稳定性传递至需要稳频的激光器上[29]，最终实现再泵浦光679 nm，707 nm激光的频率锁定。加入再泵浦光679 nm，707 nm激光，俘获的冷原子数目提高了17倍，寿命提高了10倍[30]，冷原子数目随679 nm和707 nm激光失谐的变化如图3所示。

1.2 锶原子红色MOT的获得

利用标准的PDH锁频方法将689nm激光器锁定到超稳光学参考腔，实现激光线宽压窄[31]，压窄 后的激光线宽约300Hz。采用光学注入锁定技术实现窄线宽激光功率的放大，利用锶原子的互组跃迁[32]进行窄线宽激光冷却与俘获，通过频率调制进行频谱展宽实现更多的原子俘获，通过单频激光实现更低温度的原子，最终实现俘获的原子数目为1.5×107，温度约3μK[33]。表1中列出了锶原子一级和二级冷却与俘获的实验参数对比，二级窄线宽冷却后的冷原子团如图4所示。

表1 锶原子一级冷却与二级冷却实验参数对比

图4 二级冷却冷原子团

经过了两级激光冷却与俘获，原子的温度已经降低到微开量级，但是原子的运动效应依然不可忽略，我们采用光晶格技术来将原子限制在Lamb-Dicke区，进一步限制原子的运动[34]，并且有效减少了原子间相互碰撞对钟跃迁频率测量的影响。光晶格激光光源采用的是商用813nm半导体锥形放大器激光系统，其输出功率可以达到900 mW，为光纤输出。通过控制813 nm激光功率实现光晶格的偶极势阱深度的连续调整[35]。实验中利用功率850 mW的激光实现了阱深为95μK的一维锶原子光晶格，如图5所示，实现的原子数目1×105，寿命500 ms，纵向俘获频率为166 kHz，实验结果如图6所示。

图6 锶原子一维光晶格图像及参数测量

1.3 磁诱导玻色子88Sr钟跃迁探测

锶原子光钟的钟激光波长为698 nm，实验中通过PDH技术将698 nm外腔反馈半导体锁定到一个超稳光学参考腔上，得到线宽在亚赫兹量级的超窄线宽激光器，秒级稳定度1.0×10-15/s。通过应用匀强磁场诱导态混合使得原本属于禁戒跃迁的钟跃迁发生一定的跃迁，测量得到的谱线线宽受磁感应强度的影响；采用电子搁置技术来解决能级寿命长而不能直接测量的问题，且可以对跃迁信号进一步放大；针对不同探测周期的光晶格中俘获的原子数目存在一定幅度的波动问题，利用归一化探测方法大大减小了原子数目波动对钟跃迁信号信噪比的影响。实验探测到的钟跃迁谱线[16]如图7所示，半高宽为3kHz，其中插图为减小磁感应强度和钟激光光强后获得的窄线宽钟跃迁谱线，半高宽为180 Hz。

囚禁在光晶格中的锶原子除了其内部的电子能级外，还有势阱囚禁产生的外部振动能级，图7所示右边带（高频）和左边带（低频）分别代表原子从某个外部能态的基态跃迁到外部能态的+1级和-1级。定义Lamb-Dicke参数来表征光晶格势阱的囚禁能力，其中为光子反冲频率，对应698 nm光子反冲频率为4.73 kHz，为从中心载波到边带之间的频率间隔，即轴向囚禁频率，从图7可以看出轴向囚禁频率为130kHz。经计算得出Lamb-Dicke参数为0.19，＜1即，反冲频率小于晶格的囚禁频率，说明原子被很好地囚禁在Lamb-Dicke区。根据轴向频率值推算出晶格阱深为67μK，考虑到原子团中心与813nm晶格光腰斑位置未能完全重合，因此实验推算值小于理论计算值 95μK。根据边带幅值大小估算出晶格中原子的温度为8.4μK。

1.4 拉比振荡

为了评估光钟系统的总体性能，测量原子跃迁几率随钟激光的脉冲时间的变化，我们进一步从实验上测量了拉比振荡。保持一定磁感应强度（=24 mT）和钟激光光强（=3.6 W/cm2），改变钟激光的脉冲时间长短，记录跃迁谱线的峰值，测量得到拉比振荡如图8所示。图8中点状数据点表示不同钟激光脉冲时间下跃迁谱线的峰值，曲线是通过表达式对数据进行拟合所得。实验所得拉比频率是165Hz，为理论计算拉比频率值285Hz的58%，相干时间是5 ms，从拟合曲线可以看出拉比π脉冲时间为5 ms时的原子跃迁几率达到65%[16]。

1.5 控制系统

锶原子光晶格钟的运行是周期性的，每个周期的运行中通过对多个设备或部件的开关来控制光场和磁场，此外，还需要在运行周期中，扫描钟激光的频率并采集相应的钟跃迁信号得到钟跃迁谱线。这就需要锶原子光钟系统具备一个自动化控制系统，实现系统的运转[36]。

对于整个系统的控制，主要分为两个部分：第一部分是控制光场和磁场用于冷原子制备的时序控制系统[37]，第二部分是用于钟跃迁复合测量的谱线扫描系统[38]。第一部分的实现难度在于时序控制系统需要做到多路TTL时序信号一定精度的同步输出，且包括控制磁场的线性变化的模拟时序控制信号；谱线扫描系统的难点在于如何通过复合测量技术得到精准的高信噪比谱线。

我们采用LabVIEW控制虚拟仪器的方法，设计并实现同步精度在微秒量级的对光场和磁场的时序控制系统（硬件是12位高速模拟输出板卡NI PCI 6713和NI PCI 6723）和性能完备的钟激光频率扫描与钟跃迁信号采集处理系统（硬件为多功能数据采集卡NI USB6341，GPIB控制器）。控制对象主要包括光场、磁场以及复合测量系统。光场、磁场的具体受控单元为：①461nm激光（5束激光：一束减速光、3束俘获光和一束探测光），689 nm激光（一束激光两路控制：宽带和窄带冷却光），679 nm，707 nm重泵浦激光，813 nm激光和698 nm钟激光，通过声光调制器（AOM）和机械开关控制；②磁场线圈（通过磁光阱控制电路和继电器控制）和原子束（通过机械开关控制）；③复合测量的具体受控单元为滨松H11526-20-NF型号的光电倍增管（PMT）、andor iXon ultra 897型号的电子倍增电荷耦合器（EMCCD）以及信号发生器，其中PMT和EMCCD自带有触发接口，可直接接收时序触发信号，信号发生器通过GPIB控制器与工控机通信。图9中实线表示通过AOM结合机械开关或仅通过AOM控制受控对象，虚线表示通过机械开关控制受控对象，点线表示通过相关电路控制受控对象，点虚线表示直接通过电缆连接传送控制信号。

图9 程控系统原理示意图

自研的控制系统首先通过模拟输出卡产生时序信号（由于对于磁场的时序控制需要线性变化的控制信号，故统一选择模拟输出卡进行时序信号产生），使得光钟系统周期性运行，在此基础上利用多功能数据采集卡将PMT探测到的钟跃迁信号进行数据采集，同时对钟跃迁激光进行自动扫描，最终得到如图7所示的钟跃迁谱线，自动控制系统可完整地完成系统所需功能，实现锶光钟系统的自动化和周期性运转。

2 基于光频测量的精密测量物理与技术研究

2.1 锶原子天然同位素组间跃迁频率的精密测量

碱土金属原子因其外层双电子自旋态量子数的取值不同，产生了单重态和三重态两组能级结构体系，根据原子能级跃迁选择定则，单重态与三重态间是禁阻跃迁。但随着原子原子量的变大，态间的自旋轨道相互作用已经可以和态间的库仑能量差相比拟时，诱导了角动量量子数相同但自旋量子数不同的单重态和三重态的态混合，从而增大了弱的禁阻跃迁几率。互组跃迁因其具有窄线宽、长寿命和自发辐射率小的特点，已经被广泛应用于窄线宽原子冷却、玻色爱因斯坦凝聚、冷原子碰撞、原子光频标等物理研究中。锶原子的组间跃迁是锶原子能级结构中非常重要的跃迁线，利用该跃迁线能对锶原子实施非常有效且温度极低的窄线宽激光冷却。同时精确测定其跃迁频率对检验验证多电子原子体系理论模型有非常现实的意义。由于锶原子的组间跃迁的自然线宽仅为7.6 kHz，自发辐射速率为4.7×104/s，比一般偶极跃迁的自发辐射速率要小4个数量级，荧光极其微弱，难以得到精度高的光谱，特别是对于丰度低的同位素，丰度最低的同位素比丰度最高的同位素的荧光强度还要小两个量级。正因为如此，对该跃迁线的所有同位素的跃迁频率进行全面精密测量具有相当的技术挑战意义。通过自主研制的原子束荧光收集装置[39]，及高稳定性激光功率稳定扫频装置，得到了所有锶原子的组间跃迁的所有天然同位素的精密饱和光谱，结合飞秒光学频率梳和国家授时中心的守时型氢钟，全面测量了该跃迁线所有天然同位素的跃迁频率[40-41]。

表2 组间跃迁频率测量结果及对比 kHz

2.2 应用于锶光钟窄线宽冷却的单个光梳模式的选择与放大

目前，光频标虽然获得了飞速的发展，稳定度和准确度都已经达到了10-18量级，特别是锶光钟已经成为这两项指标最好的光钟，但是光频标系统的庞大和复杂仍然是一个值得关注的问题。光频标系统之所以庞大和复杂，其中一个重要原因就是整个系统需要多个激光，比如锶原子光钟需要6台激光器，包括461，679，689，698，707和813 nm。其中689 nm和698 nm激光作为窄线宽冷却光源和钟信号探测激光，都要求激光线宽足够窄，即线宽在百赫兹量级甚至赫兹量级。要做到线宽如此窄的激光，传统的办法是将这些激光的频率锁定到一个高精细度的超低膨胀光学腔的共振频率上，而构建这样的系统极大地增加了系统的复杂度和空间体积。

另一方面，光梳作为光钟必不可少的重要组成部分，它不仅可以测量光学频率并联接射频段和光频段传递稳定度，也能作为一个光学频率合成器，合成多个波段的激光源。但是，光梳的输出往往并不能直接作为激光源应用：一是因为光梳输出的光场中含有多个纵模并且数目较大，在不做任何滤波的情况下有上百万个；二是因为单个光梳模式的强度极其微弱，功率一般小于1μW。解决上述问题的传统办法是利用锁相环，将一个单模激光的相位锁定在其邻近光梳模式上，但极低功率的单个光梳模式不能同时满足锁相环的快响应和高信噪比的要求。

我们突破传统的锁相环的办法，采用对两个外腔半导体激光器进行级联光学注入的办法，同时对光梳的模式进行选择和放大[23]。通过该方法，成功实现了锶原子光钟的窄线宽冷却的689nm光源，放大倍率达2×105倍，边模抑制比大于37 dB，线宽远小于240 Hz。该成果为锶原子光钟系统的简化提供了一条值得探索的途径。

图10 光梳的模式选择与放大的光谱演化

图11 光梳的单个模式选择与放大的光谱纯度测量结果

3 总结

目前国家授时中心已经建立了一套完整的锶原子光晶格钟实验装置系统，实验上获得温度为8.4μK，数目约1×105个原子的一维光晶格；扫描测量到线宽为180Hz的88Sr钟跃迁谱线。基于锶原子光钟研究平台，获得拉比振荡曲线及拉比π脉冲时间为5ms时原子跃迁几率达到65%；国际上首次全面测量了锶原子组间跃迁线所有天然同位素的跃迁频率；采用对两个外腔半导体激光器进行级联光学注入的办法，同时对光梳的模式进行选择和放大，成功实现了锶原子光钟的窄线宽冷却的689nm光源，放大倍率达2×105倍，边模抑制比大于37 dB，线宽远小于240 Hz，为锶原子光钟系统的简化提供了一条值得探索的途径。下一步将采用87Sr实现锶原子光晶格钟。

原子钟的产生和其精度的不断提高是人们对物质运动的认识不断深化的需要，也是人类物理空间，信息空间向更深层次扩展的需要。高性能的光学原子钟对科学与技术的进步有非常显著的推动作用，光学原子钟的研制涉及原子光学、量子光学、材料科学、激光技术、精密光谱技术等诸多新兴学科和技术领域。光学原子钟其强大的时间频率测量能力目前已出现端倪，至于其未来的全部应用也许目前我们还无法充分预计。

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Progress of strontium optical lattice clock in NTSC

CHANG Hong1,2，ZHANG Shou-gang1,2

(1. National Time Service Center, Chinese Academy of Sciences, Xi’an 710600, China;2. Key Laboratory ofTime and Frequency Primary Standards, National Time Service Center,Chinese Academy of Sciences, Xi’an 710600, China)

The progress of strontium optical lattice clock in thenational time service center is presented, which includes the two stages of cooling and trapping, optical lattice loading, clock transition detecting, Rabi oscillation measuring, and precision measurement based on optical frequency both in theory and techniques.88Sr cold atoms withnumber of about 1×105andlongitudinal temperature of 8.4μK were loaded into a one-dimensional optical lattice. By using the magnetic field-inducing3P1state mixing into3P0state, the1S0-3P0transition with a linewidth of 180 Hz was detected.Upon observingthe Rabi oscillations, it was obtained that the atomic excitation probability is~65% for the Rabi π-pulse time of 5ms. It was the first time in the world that the frequencies of the intercombination transition (52)1S0–(55)31for all natural isotope strontium atoms were comprehensively measured based on the system.By adopting cascade optical injecting to two external-cavity diode lasers and using active filtering and amplification of a single mode from an optical femtosecond laser comb with mode spacing of 250 MHz, a single comb line at 689 nm was filtered and amplified to reach as high as 10mW with 37 dB side mode suppression and a linewidth of less than 240 Hz. This method could be appliedover a broad spectral band to build narrow linewidth lasers for various applications.

optical frequency standard; strontium atom; optical lattice; clock transition spectrum

TM935.113

A

1674-0637(2016)03-0150-12

10.13875/j.issn.1674-0637.2016-03-0150-12

2016-01-14

国家自然科学基金资助项目（61127901；11474282）

常宏，男，研究员，主要从事原子分子光物理和量子频标研究。