不等宽T型分岔微通道内气泡的体积分配规律及关联

温 宇, 朱春英, 付涛涛, 马友光



不等宽T型分岔微通道内气泡的体积分配规律及关联

温 宇, 朱春英, 付涛涛, 马友光

(天津大学 化工学院, 化学工程联合国家重点实验室, 天津化学化工协同创新中心, 天津300072)

采用高速摄像仪对不等宽T型分岔微通道中气泡的破裂和体积分配规律进行了研究，分别考察了气液流量与液相黏度对气泡分配规律的影响，同时研究了子气泡对气泡破裂的反馈效应。结果表明：由于微通道下游子气泡对分岔口处气泡破裂的反馈效应，两个子气泡体积分配比2/1随气液流量比的增大呈先增大后减小的非线性变化趋势。随无量纲母气泡体积0/02的增大，2/1也呈先增大后减小的变化趋势，并且存在一个临界无量纲母气泡体积(0/02)c。在实验范围内，气液流量比对(0/02)c的影响较大，而液相黏度对(0/02)c的影响可以忽略。提出了子气泡体积分配比的关联式，计算值和实验结果吻合良好。

微通道；气泡；破裂；分配

1 前 言

近年来，微流控技术在科学研究与工程应用中均显示出了巨大潜力[1]，例如在乳化、药物研究、蛋白质结晶及化学反应[2~5]等领域中已得到广泛应用。液滴与气泡尺寸的精确操控是微流控研究的关键，例如Yamada等[6]通过调节液滴尺寸控制聚合物颗粒的大小。微流控设备包括T型、Y型、阶梯网络和含有障碍物的通道等，而T型微通道是最常用的气泡和液滴破裂设备之一。

目前主要有两种气泡或液滴破裂的调控方法：(1)利用外场，如磁场[7]，电场[8]或热调节[9]控制等外界条件；(2)利用特殊结构微流控装置，如长度或宽度不等的T型分岔口或含有障碍物的通道。由于操作简便，实际过程中大多采用特殊的微流控结构对气泡(液滴)进行破裂。Link等[10]首先提出使用下游长度不等的T型通道产生大小不等的液滴。Samie等[11]在下游宽度不等的通道中进行了液滴破裂实验，建立了理论模型对破裂点进行预测。Yamada等[6]在对称分岔口的下游引入一个连续相，通过改变水力学阻力来实现子液滴大小的调控。Yamada、Link以及Samie[6,10,11]等人通过分析水力学阻力建立了理论模型，由于忽略了分支通道下游子液滴对液滴破裂的反馈效应，他们的模型与实验数据均存在明显偏差。Fu等[12]在长度不等的环路通道内对下游通道的反馈效应进行了研究，并提出了包含子气泡阻力的理论模型对子气泡的体积比进行预测。相比于不等长T型微通道和障碍物微通道，不等宽微通道具有能耗低，占用空间小，易加工等优点。而对于气泡在不等宽T型分岔微通道内破裂的研究还不够深入，本文利用高速摄像仪研究了T型不等宽微通道内子气泡的体积分配规律，并对气泡的体积分配比进行关联。

图1 微通道结构图

2 实验材料和方法

微通道结构如图1所示，其横截面为矩形，除分岔口支通道外，其余尺寸均为800 μm × 400 μm(宽度×深度)。为了在有限空间内拓展分岔口前通道的长度，设计了两个n型弯道，以保证气泡进入分岔口前达到稳态。气泡在分岔口处破裂成两个子气泡或不破裂直接进入其中一个支通道中。分岔口处的两个支通道长度均为12.45 mm，较宽的支通道为800 μm × 400 μm(宽度×深度)，较窄的支通道为640 μm × 400 μm。微量注射泵(Harvard Apparatus PHD22/2000, USA)驱动液相进入水平放置的微通道，气相由氮气钢瓶提供，其流量由高精度控制阀(KOFLOC，Japan)进行调节，并通过皂膜流量计测定，出口处直接连通大气。使用高速摄像仪(Olympus i-speed，UK)对气泡破裂和分配行为进行记录，拍摄频率为2000 fps。实验时固定气相流量，不断增大液相流量，流动达到充分稳定时记录该组数据。所有实验在温度(298.15±1) K和常压下进行。

实验使用N2作为气相，含表面活性剂SDS(十二烷基硫酸钠)的蒸馏水和甘油溶液作为液相，流体物性数据见表1。液体黏度用黏度仪(iVisc, LAUDA,Germany)测定，密度由密度仪(Anton Paar DMA 4500M, Austria)测定， 表面张力由界面张力仪(OCAH200，Germany)测定。实验中，气相流量g范围是80~240 mL×h-1，液相流量l范围是20~700 mL×h-1，相应的数(=/σ，= (g+l)/0)范围是0.0022~0.272。

表1 流体物性数据表

Table 1 Physical properties of fluids

3 结果与讨论

3.1 子气泡的体积分配规律及反馈效应

当气泡长度大于微通道宽度时，为了便于计算气泡体积，对其进行分段计算：(1)气泡直段部分′；(2)气泡的头部和尾部。由于气泡在微通道内存在四个角区，导致气泡并未全部充满微通道，所以气泡直段部分的体积可认为是该部分微通道体积的90%[13]，气泡的头部和尾部可以合并看作椭球体进行计算。当气泡长度小于等于通道宽度时，气泡体积可按照椭球体体积计算。

0.9b+p()b/6>(1)

pb/6≤(2)

比较破裂前气泡体积与破裂后两个子气泡体积之和：

由式(3)计算得到本实验的相对误差 < 7%。

图2为不同条件下气泡的破裂和不破裂过程，定义气泡进入分岔口的时刻为零时刻。分岔口下游为非对称结构，所以气泡发生非对称破裂。得到三种流型：(1)气泡破裂为两个较长气泡，如图2(a)所示；(2)气泡破裂为两个较短气泡，如图2(b)所示；(3)气泡不破裂进入较宽的通道中，如图2(c)所示。

图2 气泡破裂和不破裂过程(μ = 0.92 mPa×s)

为了方便研究子气泡的相对大小，定义2/1为窄通道与宽通道的两个子气泡体积分配比，Yamada[6]通过2/1=1/2=pl1/pl2估算体积分配比大小，连续相阻力pl通过Bruus理论分析得到[14]：

当子液滴(气泡)尺寸较小时，Yamada的理论值与实验值偏差较小，随着子液滴(气泡)尺寸增大，理论值和实验值偏差增大。图3(a)表示在不同气相流量下，子气泡体积分配比2/1随气液相流量比g/l的变化规律(虚线代表式(4)计算出的理论值，本实验中2/1=pl1/pl2= 0.71)。由于式(4)忽略了下游气泡的阻力，所以理论计算值与实验数据存在较大偏差。对于一个固定的气相流量，当g/l增大时，2/1先增大后减小。图3(b)给出了液相黏度对子气泡体积分配比的影响，随着黏度的增加，2/1随g/l的变化曲线“整体下移”，这与Fu等[12]的实验结果非常相似。Fu等[12]认为2/1可以通过2/1=1/2≠pl1/pl2计算，下游阻力与子气泡个数和大小有关。气液流量和黏度均会影响子气泡的大小和个数，导致下游阻力发生变化，从而对分岔口处气泡的破裂及分配行为产生反馈效应。因此2/1为非线性变化，且与气液流量及液相黏度有关。

为了便于研究，定义一个母气泡无量纲体积0/02，图4表明随0/02增大，2/1先增大后减小，上升到下降的过程中存在一个临界无量纲母气泡体积(0/02)c，这是由两个下游微通道的阻力决定的，这一现象与Fu等的实验结果十分相似[12]。对于g= 80 mL×h-1，(0/02)c对应的g/l变化范围是0.29~0.36，对应的变化范围是100~101mPa·s。在本实验范围内，无量纲母气泡体积与气液流量比g/l及数的关系为：

0/02∝ (g/l)0.83·()-0.16(5)

的指数较小，g/l的指数较大，表明液相黏度对无量纲母气泡体积0/02的影响较小，g/l对0/02影响较大。所以 (0/02)c受气液流量比影响较大，几乎不随黏度变化。在不同尺寸或结构的装置中，气液流量和黏度对0/02的影响规律不同[15]，(0/02)c的变化规律也不同。另外，当液相黏度范围很大(6~400 mPa·s)时，液相黏度也会对 (0/02)c产生影响[15]。

图4中，2/1随0/02的变化曲线出现转折点，这是由于微通道内的阻力产生了变化，因此(0/02)c可看作是气泡阻力的转变点。当0/02< (0/02)c时，气泡破裂后的子气泡均较短，尤其在较窄通道内子气泡较小，通道内的液相含量大。此时通道内的阻力符合Engl等[16]的理论，液相与微通道壁面的摩擦阻力是主要阻力。当0/02≥ (0/02)c时，气泡破裂后的子气泡均较长，如图2(a)所示，微通道内子气泡造成的阻力符合Bretherton[17]的理论。我们将在3.2节对这两种情况的阻力进行详细分析。对于不破裂的情况，如g= 80 mL×h-1，0/02≥ 13.1时，气泡不破裂直接进入较宽支通道内，较窄支通道内不含气泡，该通道内阻力仅为液相的摩擦阻力。

图4 母气泡体积对子气泡体积分配比的影响(Qg= 80 mL×h-1)

Ody等[18]认为气泡破裂存在一个压力临界值c，当压力大于c时才会出现破裂的现象。对于一个固定的气相流量g，在0/02较大的情况下，通常Q/l很大而l很小，因此来自液相的积压很小，不足以使气泡破裂。本实验中，在g= 80 mL×h-1，l= 20 mL×h-1条件下，0/02= 13.1，液相流速较低，液相流体对气泡的挤压力较小，不足以使气泡破裂。如图2(c)所示，不破裂的气泡最终进入较宽的支通道中(即2/1= 0)。综上所述，当0/02较大时，液相积压很小，2→0。

3.2 子气泡体积分配比的关联

子气泡体积分配比可以通过下游阻力(2/1=1/2)进行计算[12]，可以通过Δ=计算，因此需要对压降Δ进行分析，而0/02≥ (0/02)c和0/02< (0/02)c两种情况下的气泡压降的计算方法不同。

当0/02≥ (0/02)c时，子气泡较长，Fuerstman等[19]认为微通道的压降(阻力)可分为三个部分：(1)微通道内液相流动引起的摩擦阻力压降可以通过式(4)计算。(2)气泡直段部分引起的压降Δbody是气泡四周流过的液相引起的摩擦压降。本文中液相表面活性剂含量为0.5%(wt)，约为临界胶束浓度的两倍(SDS水溶液的临界胶束浓度为0.24%(wt))，在此条件下气泡直段部分的压降Δbody可忽略[12,19]。(3)气泡头部和尾部的阻力压降Δcap可通过Bretherton[17]提出的关系进行计算：

Δcap= 3.58(/)(3)2/3(6)

式(6)由理论分析得出，当< 5×10-3时有较高精度。Fu等[12]根据Fuerstman等和Bretherton提出的理论对不等长环路微通道内的液相阻力和气泡头尾部阻力进行计算，如式(7)所示。当0/02≥ (0/02)c时，本文实验值与Fu等[12]预测值的对比如图5(a)所示。

图5(a)表明部分计算值与实验值偏差较大。这是因为本文采用的通道为矩形截面并非圆形截面，并且当液相黏度较大时，式(6)对气泡头尾部的阻力计算会产生偏差[12,17]。

图5 实验值与计算结果对比

Bretherton[17]，Wong等[20]认为Δcap~(/)()2/3。基于此理论，对Δcap项进行修正。对于两个不等宽的下游通道，假设：

Δcap=(/)()2/3(8)

其中，=h/2 =/(+)，h为当量直径，为需要拟合的参数。分岔后下游微通道内的阻力：

=l+b(9)

b=Δcap/= 2(h)-1()2/3(10)

l=pl(1-) (11)

其中l为微通道内液相与壁面产生的摩擦阻力，b为微通道内气泡头部和尾部引起的阻力，pl可由式(4)计算，=，1-=s/。综合式(8)~式(11)可得子气泡体积分配比：

对于0/02≥ (0/02)c的情况，通过最小二乘法对g= 80~240 mL×h-1，= 0.92~10.30 mPa×s的实验点进行拟合，得到两个支通道内的值分别为：1= 5.98，2= 5.16。计算值与实验值的对比如图5(b)所示，平均误差为8.99%，最大误差为28.93%。

对于0/02< (0/02)c的情况，子气泡长度较短，子气泡压降不符合Δcap~(/)()2/3的关系[16]，上述模型不再适用，目前还没有能够较好描述此条件下2/1的物理模型。Engl等[16]认为气泡下游阻力仍可按照式(9)计算，b与气泡(液滴)大小和两相黏度比有关，但他们没有得出确切的表达式来计算b。根据上述分析，用g/l以及数对实验数据进行拟合，得到以下经验关联式：

2/1= 0.56(g/l)0.43-0.14(13)

式(13)的计算值与实验值相比，平均误差为9.00%，最大误差为24.24%，如图5(c)所示，说明该式具有良好的预测效果。

4 结 论

本文对不等宽T型分岔微通道内气泡破裂后子气泡的体积分配比以及子气泡对破裂过程的反馈效应进行了实验研究。结果表明，下游分支微通道内的阻力是变化的，对于固定的气相流量，随着气液流量比Q/l的增大，子气泡体积分配比2/1先增大后减小；随着黏度的增大，2/1的曲线整体下移。另外2/1随无量纲母气泡体积0/02的变化曲线存在一个临界点(0/02)c，在实验范围中，该临界点几乎不受液相黏度影响。为了精确预测2/1的变化，当0/02≥ (0/02)c时，对Fu的模型进行了改进，修正后的模型和实验结果吻合良好。当0/02< (0/02)c时，提出了一个新的经验关联式，该式可以很好地对2/1进行预测。

符号说明：

[1] Seemann R, Brinkmann M, Pfohl T,. Droplet based microfluidics [J]. Rep Prog Phys, 2012, 75: 016601.

[2] Nie Z H, Seo M S, Xu S Q,. Emulsification in a microfluidic flow-focusing device: effect of the viscosities of the liquids [J]. Microfluid Nanofluid, 2008, 5(5): 585-594.

[3] Wu M H, Huang S B, Lee G B. Microfluidic cell culture systems for drug research [J]. Lab Chip, 2010, 10(8): 939-956.

[4] Li L, Ismagilov R F. Protein crystallization using microfluidic technologies based on valves, droplets, and SlipChip [J]. Annu Rev Biophys, 2010, 39: 139-158.

[5] HAN Fei (韩非), YU Wu-bin (余武斌), LI Yu-jin (李郁锦),. Study on the novel process for preparation of N,N-dimethylacrylamide by catalytic pyrolysis in a microreactor (微通道反应器中催化裂解合成N,N-二甲基丙烯酰胺新工艺研究) [J]. J Chem Eng of Chinese Univ (高校化学工程学报), 2009, 23(1):166-170.

[6] Yamada M, S, Maenaka H,

et al

. Hydrodynamic control of droplet division in bifurcating microchannel and its application to particle synthesis [J]. J Colloid Interface Sci, 2008, 321(2): 401-407.

[7] Wu Y N, Fu T T, Ma Y G,. Ferrofluid droplet formation and breakup dynamics in a microfluidic flow-focusing device [J]. Soft Matter, 2013, 9(41): 9792-9798.

[8] Link D R, Grasland M E, Duri A,. Electric control of droplets in microfluidic devices [J].Angew Chem-Int Edit, 2006, 45(16): 2556-2560.

[9] Yap Y F, Tan S H, Nguyen N T,. Thermally mediated control of liquid microdroplets at a bifurcation [J]. J Phys D-Appl Phys, 2009, 42(6): 065503.

[10] Link D R, Anna S L, Weitz D A,. Geometrically mediated breakup of drops in microfluidic devices [J]. Phys Rev Lett, 2004, 92(5): 054503.

[11] Samie M, Salari A, Shafi M B. Breakup of microdroplets in asymmetric T junctions [J]. Phys Rev E, 2013, 87(5): 053003.

[12] Fu T T, Ma Y G, Li H Z. Hydrodynamic feedback on bubble breakup at a T-junction within an asymmetric loop [J]. AIChE J, 2014, 60(5): 1920-1929.

[13] van Steijn V, Kleijn C R, Kreutzer M T. Flows around confined bubbles and their importance in triggering pinch-off [J]. Phys Rev Lett, 2009, 103(21): 214501.

[14] Bruus H. Theoretical microfluidics [M]. New York: Oxford University Press, 2008: 29.

[15] Lu Y T, Fu T T, Zhu C Y,. Scaling of the bubble formation in a flow-focusing device: role of the liquid viscosity [J]. Chem Eng Sci, 2014, 105: 213-219.

[16] Engl W, Roche M, Colin A,. Droplet traffic at a simple junction at low capillary numbers [J]. Phys Rev Lett, 2005, 95(20): 208-304.

[17] Bretherton F P. The motion of long bubbles in tubes [J]. J Fluid Mech, 1961, 10(02):166-188.

[18] Ody C P, Baroud C N, de Langre E. Transport of wetting liquid plugs in bifurcating microfluidic channels [J]. J Colloid Interface Sci, 2007, 308(1): 231-238.

[19] Fuerstman M J, Lai A, Thurlow M E,. The pressure drop along rectangular microchannels containing bubbles [J]. Lab Chip, 2007, 7(11): 1479-1489.

[20] Wong H, Radke C J, Morris S. Motion of long bubbles in polygonal capillaries. Part 2. Drag, fluid pressure and fluid flow [J]. J Fluid Mech, 1995, 292:95-110.

Volume Distribution and Correlation of Bubbles in a Microfluidic T-Junction with Unequal Width Bifurcations

WEN Yu, ZHU Chun-ying, FU Tao-tao, MA You-guang

(School of Chemical Engineering and Technology, State Key Laboratory of Chemical Engineering, Collaborative Innovation Center of Chemical Science and Engineering, Tianjin University, Tianjin 300072, China)

Bubble breakup and volume distribution in a T-junction with unequal width bifurcations were observed and investigated by a high-speed camera. The influences of gas, liquid flow rate and liquid viscosity on bubble distribution during breakup were also studied. The results show that the volume distribution ratio of two daughter bubbles2/1non-linearly increases at first, and it then decreases with the increase of gas to liquid flow rate ratio due to the feedback effects. Similar tendency was also found in the study on the effects of dimensionless mother bubble volume on2/1, and there exists a critical dimensionless mother bubble volume which is dependent on gas-liquid flow rate ratio, but nearly independent on liquid viscosity. Two correlations were proposed to predict the volume distribution of daughter bubbles, and the calculated results show good agreement with experimental data.

microchannel; bubble; breakup; distribution

1003-9015(2016)01-0019-07

TQ 021.4

A

10.3969/j.issn.1003-9015.2016.01.004

2015-03-16；

2015-06-17。

国家自然科学基金(21276175，21106093)；天津市自然科学基金 (13JCQNJC05500)。

温宇(1990-)，男，天津人，天津大学硕士。 通讯联系人：马友光，E-mail：ygma@tju.edu.cn